電流焦耳熱調控反轉型垂直(Co/Pt)n/Co/IrMn納米多層膜結構的交換偏置效應研究*

豐家峰 魏紅祥 于國強 黃輝 郭經紅 韓秀峰

1) (中國科學院物理研究所,北京凝聚態物理國家研究中心,北京 100190)

2) (國網智能電網研究院有限公司,北京 102209)

交換偏置效應影響磁敏傳感器中的關鍵性能參數.在外加磁場輔助下,本文提出一種電流產生的焦耳熱調控交換偏置效應的研究方法.通過該方法,系統調控了反轉型垂直納米多層膜結構(Co/Pt)n/Co/IrMn(簡稱垂直多層膜結構,n+1 是Co 層周期數)的面內交換偏置效應,不僅連續改變了交換偏置場Heb 大小,而且實現了Heb 的翻轉.在垂直多層膜結構中,如果固定外加磁場Hp (脈沖電流IDC)后連續改變IDC (Hp)的大小可以連續調控Heb 的數值;如果固定Hp(IDC)后同時改變IDC(Hp)的大小和方向,則在較大IDC 時可實現Heb的翻轉.結果表明,該方法可以用來原位調控磁敏傳感器的線性磁場范圍和靈敏度等關鍵性能參數,對磁敏傳感器的優化研究具有重要的借鑒意義.

1 引 言

20 世紀50 年代,Meiklejohn 和Bean[1,2]在研究CoO 包裹的Co 顆粒體系時首次發現了交換偏置效應(exchange bias effect).隨后,伴隨著自旋電子學中巨磁電阻效應的發現[3,4]以及真空鍍膜技術的發展,交換偏置效應得到了廣泛而深入的研究.這主要是因為交換偏置效應不僅具有豐富的物理內涵,還具有重要的應用價值,例如它已經成功應用于磁隨機存儲存取器、磁敏傳感器[5?7]等自旋電子學器件中.交換偏置效應通常在鐵磁性材料/反鐵磁性材料結構(簡稱“交換偏置結構”)中被觀察到[1,2,8?10],例如在NiFe/FeMn[11],CoFe/IrMn[12]等雙層薄膜結構中發現的面內交換偏置效應,在(Co/Pt)n/Co/FeMn[13],[Co/Pt]n/Co/IrMn[14,15]等垂直多層膜結構中發現的垂直交換偏置效應.在交換偏置結構中,交換偏置場 (exchange bias field,Heb) 是鐵磁性材料磁滯回線中心偏離零磁場的數值大小.隨著溫度的升高,Heb逐漸降低,Heb=0 時對應的溫度是反鐵磁性材料的阻塞溫度(blocking temperature,TB);實驗發現,TB和反鐵磁性材料的厚度密切相關[16?19].

截至目前,除了額外帶磁場退火的方法外,調控交換偏置效應的方法還有電場[20?22]、自旋極化電流矩[23]、自旋霍爾效應[24]和電流熱效應[25]等.Papusoi 等[25]在電流熱效應調控交換偏置效應的工作中詳細討論了脈沖電流時間及功率對熱輔助的磁隨機存儲器中Heb大小的影響,但是沒有報道Heb的翻轉,這是因為熱效應對反鐵磁有序度的破壞不可逆.本工作以反轉型垂直納米多層膜結構(Co/Pt)n/Co/IrMn(周期數為n+1,Co 層厚度大于Pt 層厚度[15],簡稱“垂直多層膜結構”)為基礎,系統研究了脈沖電流產生的焦耳熱調控其面內交換偏置效應.在垂直多層膜結構中緊鄰反鐵磁性層IrMn 的Co 層(簡稱“界面Co 層”)具有面內各項異性,其余(Co/Pt)n多層膜具有垂直各項異性(圖1).利用焦耳熱不僅改變了垂直多層膜結構的Heb數值大小,而且實現了Heb的翻轉(這和文獻[25]不同).本工作對磁敏傳感器的應用有著重要的借鑒意義,因為交換偏置場的大小直接影響磁敏傳感器中線性磁場動態范圍和靈敏度等關鍵性能參數[26,27].

2 實驗細節

利用日本真空集團(ULVAC)的超高真空磁控濺射系統(型號MPS?4000?HC7),在熱氧化硅襯底上生長了垂直多層膜結構Pt3/Cu6/(Co0.5/Pt 0.25)n/Co0.5/Ir22Mn78(IrMn)8.2/Pt3 (單位納米,2≤n+1≤6),更多樣品制備細節可見文獻[15].Heb是在樣品生長時通過外加磁場誘導產生的.隨后,利用紫外曝光和氬離子刻蝕技術加工制作了10 μm寬的條狀結構[圖1(a)].緊接著,我們利用了Quan?tum Design 公司的多功能物性測量系統(the physical property measurement system)對垂直多層膜的條狀結構進行了輸運性能表征.文中所有數據都是室溫時在外加面內磁場下利用面內電流測量完成的,如圖1(a)所示.

圖1 (a)條狀結構示意圖(脈沖電流IDC 和面內磁場H 見圖中標識);(b)和(c)垂直多層膜結構在初始態和大IDC 施加后的各磁性層磁矩分布示意圖Fig.1.(a) Schematic strip structure (a pulse current IDC and an in?plane magnetic field H are marked);(b) and (c) the magnetic moments for n+1 at the initial state and under a large IDC.

3 實驗結果與討論

3.1 電流焦耳熱的產生

由于垂直多層膜結構各層薄膜都是金屬材料,因此隨著溫度的降低,霍爾電阻(RH)線性下降,如圖2(a)插圖所示.在300 K 時,根據條狀結構的電流?電壓(I?V)曲線關系,可以獲得脈沖電流(IDC)產生的焦耳熱導致樣品被加熱之后的溫度與IDC的關系(見圖2(a)).這里一個脈沖電流的寬度是10 ms,間隔是100 ms (下同,除非另外說明).實驗發現,隨著IDC增大,樣品溫度非線性升高.當IDC＞ 30 mA 后,熱效應逐步增強;在75 mA時樣品溫度接近反鐵磁性材料IrMn(8.2 nm)的TB(～427 K[18,19,28,29]).從圖2(b)知道,Heb隨著溫度的升高單調下降[30].當樣品溫度超過325 K 時,IrMn的反鐵磁磁矩出現(部分)無序;將IrMn 存在磁矩部分無序行為的溫度區間(325—427 K)定義為反鐵磁(磁矩)無序區(圖2(b)).通過后文可知,在反鐵磁無序區交換偏置效應仍然(部分)存在,并可通過額外施加一磁場實現交換偏置效應的翻轉.為了真實地反應測量RH?H(磁場)曲線之后的樣品溫度,通過RH?H曲線獲得了長時間(相當于在測量一條RH?H曲線的過程中相同脈沖電流在樣品上反復施加了150 余次)施加IDC的情況下,樣品溫度隨著IDC的變化情況.從圖2(a)中可以看出,反復施加相同IDC時,樣品的實際溫度更高.例如在IDC=65 mA 時,反復施加IDC樣品的溫度比一次性施加IDC的高85 K 左右.

3.2 調控交換偏置效應的測試結果

為了驗證圖2(a),圖3 中給出了n+1=2 的垂直多層膜結構的面內RH?H曲線圖.在微弱電流下,n+1=2 的垂直多層膜結構具有負的面內交換偏置效應(Heb=—590 Oe).其中Heb=(H1+H2)/2,H1和H2見圖3(a).隨著脈沖電流的增大,Heb逐步減小(圖4);當IDC=49 mA 時,Heb只剩余—17 Oe,如圖3(b)所示.相比于初始態(—590 Oe),IDC=49 mA 時n+1=2 的垂直多層膜結構的交換偏置效應幾乎消失.此時IrMn 處于反鐵磁無序區,樣品溫度驟升至IrMn 的TB附近,這從圖3 中RH在平行態(反平行態)的升高對應的樣品溫度變化也可以推算出來.由此可知,脈沖電流IDC引發的熱效應有效調控了垂直多層膜結構的面內交換偏置效應.

圖2 (a)脈沖電流(IDC)產生的焦耳熱對應的樣品溫度與IDC 的關系;(b)n+1=2 的垂直多層膜結構的Heb 隨著溫度的變化關系.(a)中插圖是n+1=2 的垂直多層膜結構的RH 隨著溫度的線性變化關系Fig.2.The sample temperature due to the Joule heating as a function of IDC;(b) the temperature dependence of Heb for n+1=2.The insert in (a) shows the linear relation between RH and the temperature for n+1=2.

圖3 n+1=2 的垂直多層膜結構在IDC=1 mA(a)和49 mA(b)時的面內RH?H 曲線.各Co 層磁矩隨著外加磁場的轉變也放在了圖中Fig.3.The in?plane RH?H curves for n+1=2 under IDC=1 mA (a) and 49 mA (b).The magnetic moments of each Co layer as a function of the field are also given.

圖4 (a)和(b)分別是n+1=5 的垂直多層膜結構在不同負、正電流下的面內RH?H 曲線;(c) n+1=5 的垂直多層膜結構的Heb 隨著IDC 的變化關系Fig.4.(a) and (b) The in?plane RH?H curves for n+1=5 under different negative and positive IDC;(c) the IDC dependence of Heb for n+1=5.

實驗發現,在連續改變脈沖電流的情況下,脈沖電流誘發的熱效應能夠連續調控Heb(圖4).針對n+1=5 的垂直多層膜結構,其在1 mA 時的起始面內RH?H曲線如圖4(a)所示,零磁場附近RH的改變來自于界面Co 層的磁矩.隨著脈沖電流的增大(從±1 mA 逐步增大到±30,±40,±50 mA甚至更高),Heb被連續調控;當IDC=±(50—55) mA 時Heb變為零.盡管交換偏置效應消失,零磁場附近的界面Co 層磁矩隨磁場的轉動依然發生,一直到IDC=70 mA 左右.這是由于雖然IrMn處于反鐵磁無序區(圖2),但因為測量RH?H曲線過程中施加了一定的外加磁場,使得已經降低了的IrMn 的反鐵磁無序發生改變.當IDC≥70 mA時,IrMn 的反鐵磁磁矩變得完全無序,面內RH?H曲線中只剩下具有垂直各項異性的各Co 層的霍爾信號.此時,界面Co 層的磁矩方向已經從面內轉到了面外,見圖1(b)和(c).另外,如圖5(a)和(b),隨著IrMn 層的反鐵磁磁矩無序度增大,RH只在反平行態在逐漸增大,當界面Co 層磁矩也變得垂直時,RH在反平行態達到最大值.

除了圖3 和圖4 中所示的脈沖電流連續調控Heb數值大小的方法外,實驗中還發現了一種翻轉Heb的方法.這個方法的依據是,通過IDC產生的焦耳熱將IrMn 溫度升至反鐵磁無序區,隨后額外施加一面內磁場Hp改變IrMn 的釘扎方向.在這里,固定IDC改變Hp的大小和方向或者固定Hp改變IDC的大小和方向,均可實現Heb的翻轉.這種直接翻轉Heb的具體操作是,在施加一定磁場Hp和大的IDC后,再在微小電流(1 mA)下測量樣品的面內RH?H曲線.首先,如圖5(a)所示,通過n+1=2 的垂直多層膜結構的起始面內RH?H曲線可知其Heb＜0;緊接著,固定IDC為2 s(脈沖時間)/45 mA,當施加Hp=4 kOe 后再在1 mA 時測量面內RH?H曲線,此時Heb＞0.隨后,在保持2 s/45 mA 不變并且施加—1 kOe 后,測量1 mA時的RH?H曲線,發現此時Heb再次發生翻轉(Heb＜0).最后,為了驗證重復性,繼續固定IDC(2 s/45 mA)并施加Hp(4 kOe)后,再測量1 mA 時的RH?H曲線,發現了與原先幾乎一樣大小的正的Heb.其次,如圖5(b)所示,固定Hp=4 kOe,改變脈沖電流的方向,當IDC從2 s/49 mA 變為2 s/—49 mA 后,n+1=2 的垂直多層膜結構的Heb從正變到了負.另外,通過圖5(a)和(b)發現,翻轉后Heb的大小和Hp(IDC)有一定關聯(圖6).例如大的IDC導致翻轉之后的Heb數值也大,這是因為大的IDC增大了IrMn 的反鐵磁磁矩的無序度.

圖5 (a)—(c) n+1=2 和3 的垂直多層膜結構的面內RH?H 原始曲線以及施加不同Hp 和2 s/45 mA 后、4 kOe 和2 s/±49 mA后和±2 kOe 和2 s/—40 mA 后再在1 mA 時測量獲得的面內RH?H 曲線;(d)(c)圖在小磁場范圍的RH?H 曲線放大圖,顯示了界面Co 層的磁矩信號Fig.5.(a)—(c) The in?plane RH?H curves for n+1=2 (3) after applied different Hp and IDC,taken at 1 mA;(d) the zoom of the in?plane RH?H curves shown in (c),which only gives the moment variation of the interface Co layer.

圖6 n+1=2—6 的垂直多層膜結構在IDC=40 mA 和Hp=2 kOe 時獲得的ΔHeb,不同n+1 的垂直多層膜結構的Heb 絕對值也放在了圖中.插圖是n+1=2 的垂直多層膜結構在IDC=40 mA 和Hp=1—4 kOe 時獲得的ΔHebFig.6.The ΔHeb at IDC=40 mA and Hp=2 kOe for n+1.The absolute Heb changing with n+1 is also shown.The in?sert shows the Hp dependence of ΔHeb for n+1=2 at IDC=40 mA and Hp=1—4 kOe.

隨后,為了驗證重復性,選擇n+1=3 的垂直多層膜結構進行大磁場范圍內霍爾信號的測量.實驗發現,固定2 s/40 mA 的脈沖電流,當施加的Hp從—2 kOe 變到2 kOe 后,再分別測量1 mA 時的RH?H曲線后就獲得了交換偏置效應的翻轉.為了進一步確認實驗結果,在圖5(d)中僅僅顯示了霍爾信號發生改變的磁場范圍.通過圖5(c)和(d)可知,在±0.5 kOe 的磁場范圍內是界面Co 層的霍爾信號;而在0.5 kOe 以上是其余(Co/Pt)n垂直多層膜中各Co 層的霍爾信號.由圖5(d)可確認,本文中翻轉的交換偏置效應只和反鐵磁性層IrMn和界面Co 層相關.

最后,為了檢測脈沖電流產生的焦耳熱對交換偏置效應的影響程度,選擇圖5 中施加IDC和Hp的方式來調控面內Heb.此處面內交換偏置場的改變量被定義為ΔHeb,它是起始Heb(未施加大脈沖電流的交換偏置場)和施加IDC,Hp后獲得的Heb之間的差值絕對值.針對n+1=2 的垂直多層膜結構在IDC=2 s/40 mA,Hp=1—4 kOe 時,隨著外加磁場的增大,ΔHeb的數值從177 Oe 增至479 Oe(圖6 插圖).另外,針對n+1=2—6 的垂直多層膜結構,在2 s/40 mA 和2 kOe 的條件下,ΔHeb的變化范圍在150—250 Oe 區間.如果去除樣品差異性(即不考慮n+1 對Heb的影響),ΔHeb在一定的脈沖電流和外加磁場下傾向于一個常數(～200 Oe),如圖6 所示.ΔHeb隨著n+1 保持一個常數是由于Heb屬于界面效應[28?31],即Heb主要來自于IrMn 及界面Co 層之間的反鐵磁性交換耦合作用.雖然Heb屬于界面效應,但可以發現,Heb絕對值隨著n+1 的增大快速降低后很快趨于飽和.這是由于其余(Co/Pt)n納米多層膜和界面Co 層之間的磁性相互作用影響了IrMn 及界面Co 層之間的反鐵磁性交換耦合作用,尤其是在n+1 較小的時候.

3.3 電流焦耳熱調控的交換偏置場影響磁敏傳感器的性能分析

在文章的最后一部分,我們討論一下在磁敏傳感器的應用中變化的交換偏置場如何影響磁敏傳感器的線性磁場范圍和靈敏度等關鍵性能參數[26,27,32].為了提升傳感器性能,需要優化含有交換偏置效應的磁性納米多層膜結構以及其中各層納米薄膜的工藝參數,這就需要樣品制備、微加工工藝優化和性能表征等復雜過程.例如,在文獻[26]中,我們通過兩次退火工藝實現了線性傳感功能,并通過優化、改變磁性隧道結中參考層NiFe/Ru/CoFeB 里面的NiFe 厚度改變了交換偏置場大小,從而系統地調控了線性磁場范圍和靈敏度.在文獻[32]中,陳棲洲等利用了多種磁性交換耦合結構優化了面內霍爾傳感器的靈敏度等性能參數.

為了便于磁敏傳感器的設計和優化,可以利用本文的結論,即通過電流產生的熱效應原位調控交換偏置場的大小來優化、改變磁敏傳感器的關鍵性能參數.如圖7 所示,當電流焦耳熱調控磁敏傳感器中的交換偏置效應后,由于Heb的改變,磁傳感原始信號因此變成了調控信號1 或2.具體來說,為了提高磁敏傳感器的靈敏度,可以采用調控信號2;為了擴大線性工作區,可以考慮調控信號1.因此,利用電流焦耳熱導致的交換偏置效應的原位改變可實現對磁敏傳感器的關鍵性能參數的調控[33].在實際應用中,為了避免大電流條件下對磁性隧道結中絕緣層的損傷,可以在絕緣層上面或者下面引出調控交換偏置效應的測量線.

圖7 電流焦耳熱調控交換偏置所致的磁敏傳感器的性能參數改變示意圖Fig.7.The signal variation of magneroresistive sensors due to the modulation of the exchange bias by the current in?duced Joule heating.

4 結 論

本文考慮到磁敏傳感器設計、優化過程中面臨的復雜過程,提出了一種利用電流的焦耳熱原位調控交換偏置效應的研究方法,并且利用垂直多層膜結構 (Co/Pt)n/Co/IrMn(n+1=2—6)驗證了該方法的可行性.實驗發現,一定大小的脈沖電流產生的焦耳熱能夠加熱反鐵磁性層IrMn 至其TB附近,使IrMn 處于反鐵磁無序區,此時界面Co 層磁矩從面內轉向面外.由于不同的電流導致的IrMn的反鐵磁磁矩的無序度不同,因此,在外加磁場作用下垂直多層膜結構的交換偏置效應出現了改變甚至翻轉.如果將該方法應用到磁敏傳感器中,可以實現交換偏置場的人為調控,從而為優化磁敏傳感器的關鍵性能參數提供便利.因此,本文研究結果對磁敏傳感器中線性磁場范圍和靈敏度等關鍵性能參數的設計、優化提供了更多的選擇維度.