上海高校玻璃表面多環芳烴濃度特征及源解析

于英鵬李傳武梁 峰劉 敏

上海高校玻璃表面多環芳烴濃度特征及源解析

于英鵬1,2,李傳武2,梁 峰1,劉 敏3*

(1.無錫職業技術學院旅游文化研究所,江蘇 無錫 214123；2.鹽城師范學院蘇北農業農村現代化研究院,鹽城師范學院鹽城城鄉融合發展研究院,江蘇 鹽城 224007；3.華東師范大學地理科學學院,地理信息科學教育部重點實驗室,自然資源部超大城市自然資源時空大數據分析應用重點實驗室,上海 200241)

為了解上海市高校玻璃表面多環芳烴(PAHs)富集水平和來源,對中心城區和郊區的7所高校和1座大學城進行了不同季節玻璃表面有機膜樣品采集.利用氣相色譜—質譜聯用儀(GC-MS)對美國環保署優先控制的16種PAHs進行了測定,對PAHs質量濃度的季節分布、組分特征和污染源等進行了分析.結果表明,中心城區高校玻璃表面PAHs年平均面積歸一化質量濃度(541.5ng/m2)明顯高于郊區(290.0ng/m2),其中TJU(同濟大學)年均質量濃度最高(998.1ng/m2),而SJUT(松江大學城)年均質量濃度最低(226.6ng/m2);SHU(上海大學)玻璃表面PAHs質量濃度季節變化幅度最小,說明污染物來源比較穩定;夏季,秋季和冬季玻璃表面更易富集低環PAHs;單體Phe是各季節占比最高的污染物;多種溯源指標表明上海市高校玻璃表面PAHs以本地源為主,主要來源于油類燃燒和揚塵,特別是汽車尾氣的貢獻很大;BaP、DahA和B[b+k]F是玻璃表面PAHs主要的致癌物.

上海高校；玻璃表面；多環芳烴；溯源分析

多環芳烴(PAHs)因具有“致癌、致畸、致基因突變”效應而備受學術界關注[1].城市工商業集中,人口密度大,人類活動排放大量的PAHs進入城市環境介質中,對城市生態環境和居民健康構成了極大威脅[2-5].城市化背景下的城市土地利用類型發生了極大變化,不透水層面積逐年增加,改變了城市系統中污染物的遷移歸趨過程[6].Law等[7]最早提出城市不透水層表面存在一層非常薄的有機膜,并對有機膜中揮發性有機物濃度及組分特征進行了分析.隨著研究的不斷深入,研究者發現有機膜是城市系統中揮發性有機污染物最主要的“匯”和“源”,影響著污染物的遷移轉化過程[8],增加了污染物在環境中的停留時間[9].研究發現,不透水層的存在增強了PAHs在城市環境系統中的可遷移性,通過大氣-不透水層-水體系統增加了城市地表水中PAHs的濃度水平,進而造成水體污染[6].已有研究在玻璃表面檢測出較高質量濃度的PAHs富集[8,10].

上海市是中國最大的城市和工業基地之一.自1990年以來,上海進入了快速的城市化階段,劇烈的土地利用/覆蓋變化效應使得城市系統不透水層的面積迅速增加,形成了城市“第二自然地理格局”[11].截止2020年,上海市有高等院校63所,教職工和在校學生近95萬人,高校是城市人口密度最大的區域之一,也是環境調查研究最易忽略的地方.目前,關于玻璃表面PAHs的研究開展較少,且多聚焦于工業區、交通區和居民區等,對于人口密集的高校研究卻鮮見報道[8,12].高校師生在日常生活學習中與玻璃接觸頻繁,不可避免的暴露于PAHs的風險之中.基于此,本文選取上海市不同轄區7所高校和1座大學城的建筑玻璃為研究介質,討論玻璃表面PAHs質量濃度水平和組分特征,利用多指標對污染物進行溯源分析,進一步討論玻璃表面PAHs的致癌毒性當量,以期為上海市的城市管理及生態風險評價提供理論和數據支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究選取了上海市不同轄區的7所高校和1座大學城,其中FDU(復旦大學(江灣校區))、TJU(同濟大學)、ECNU(華東師范大學(中北校區))和DHU(東華大學)位于中心城區,SHU(上海大學)、SHUTCM(上海中醫藥大學)和SJTU(松江大學城)位于郊區,而SMU(上海海事大學)位于遠離城區的臨港新城片區(圖1).考慮降雨時采樣點附近草本植物葉片噴濺對玻璃表面PAHs累積的影響和采樣的方便性,選擇不受降雨沖刷影響且高于地面約2m左右的玻璃作為采樣對象.由于玻璃表面PAHs的累積時間不確定,用低塵擦拭紙沾取丙酮將玻璃擦拭干凈,然后每隔3個月擦拭玻璃表面采集樣品1次,共采集4次,分別代表春季、夏季、秋季和冬季.每所高校每次采集2個樣品,共64個玻璃表面樣品.用鑷子夾取已凈化的低塵擦拭紙(Kimwipes,美國kimberly clark公司)沾取丙酮定面積擦拭玻璃表面,為了避免玻璃邊框材料對樣品的污染,采樣區域至少距離邊框0.1m,取樣后的擦拭紙裝入鋁箔紙槽帶回實驗室,冷凍保存至分析.為檢驗采樣過程是否受到污染,同時采集野外空白樣品,用鑷子夾取已凈化的低塵擦拭紙沾取丙酮在空氣中揮動直到擦拭紙風干后用鋁箔包好,帶回實驗室冷凍保存.此外,為了確認樣品在分析過程中是否受到污染,以試劑為樣品,同樣的分析流程測得方法空白數據.

圖1 采樣點位示意

1.2 樣品前處理及儀器分析

樣品前處理:將已稱重的樣品、銅粉和無水硫酸鈉填裝于濾紙槽中,加入氘代內標物(萘-8、苊-10、菲-10、?-12和苝-12,購于德國Dr.Ehrenstorfer公司),配制丙酮和二氯甲烷混合溶液120mL(1:1比例),在索氏抽提器中連續回流提取24h(速率為4次/h).將提取的萃取液旋轉蒸發至1mL,用正己烷置換后過硅膠－氧化鋁層析柱(硅膠和氧化鋁體積比為2:1,濕法填裝)去除雜質,用15mL正己烷和70mL混合溶劑(二氯甲烷和正己烷體積比為3:7)淋洗出烷烴和芳香烴組分,芳香烴組分濃縮至1mL進行儀器分析.

1.3 質量控制與質量保證

部分野外空白樣品檢出Nap和Phe(含量低于樣品實際含量的3%),方法空白無PAHs檢出,16種PAHs的回收率為71.1%～110%.氘代內標物萘-8、苊-10、菲-10、?-12和苝-12的回收率分別為79.5%～94.6%、78.4%～95.7%、75.4%～98.1%、78.4%～ 106.2%和79.5%～101.6%.

1.4 數據處理

玻璃表面PAHs質量濃度有兩種表達方式:面積歸一化和質量歸一化.計算公式如下:(1)面積歸一化質量濃度=(單位為ng/m2,為每個采樣點2個樣品的平均質量濃度,為采樣面積);(2)質量歸一化質量濃度=(單位為ng/g,為每個采樣點2個樣品的平均質量濃度;為采樣前后低塵擦拭紙質量差).

2 結果與討論

2.1 PAHs質量濃度及組分特征

上海高校不同季節玻璃表面PAHs面積歸一化質量濃度見表1.除FDU、SHU、DHU、TJU、SJUT和SMU在冬季未檢測出Acy外,其它單體PAH在各季節均有檢出.不同高校玻璃表面PAHs質量濃度在73.7～1632.1ng/m2之間.從年均值看,位于中心城區的高校(ECNU、FDU、DHU和TJU)明顯高于位于郊區的高校(SJUT、SUM和SHUTCM).其中,TJU玻璃表面PAHs質量濃度最高(998.1ng/m2),其次為FDU(483.1ng/m2),而SJUT玻璃表面PAHs質量濃度最低(226.6ng/m2),其次為SUM(269.1ng/m2).TJU和FDU位于青浦區,周圍無其它大型工業排放源,兩所高校緊鄰城市主干路,TJU北面緊依內環高架(下層為中山北二路),東臨四平路,車流量非常大,尾氣排放可能對玻璃表面PAHs富集的影響較大;FDU西靠逸仙路高架,背面為上海集裝箱軍工路碼頭,主干路大型貨車車流量比較大.而SJUT和SUM遠離主城區,SJUT位于松江區,周圍主要以居民區,公園和農田為主,無大型排放源且汽車流量較小;SUM位于浦東新區臨港新城滴水湖西岸,附近主要為高教園區和大量未開發土地,無大型排放源.與其它研究相比,遠低于上海市交通區(4007.9ng/m2)和商業區(3655.6ng/m2)[8]、廣州城區(1290ng/m2)[13]和多倫多城區(6100ng/m2)[10],但高于多倫多農村(210ng/ m2)[10].

表1 玻璃表面多環芳烴質量濃度水平(ng/m2)

圖2 不同季節玻璃表面多環芳烴質量濃度分布

玻璃表面有機膜的形成包括冷凝和吸附兩個過程,冷凝是氣態有機污染物遇玻璃形成薄的顆粒物負載層,隨后大氣中顆粒物吸附到負載層促進有機膜的生長[14],Law等[7]研究認為汽車尾氣和短距離污染物傳輸是玻璃表面污染物的主要來源.不同季節玻璃表面PAHs面積歸一化質量濃度分布如圖2所示,除DHU和TJU,其他高校玻璃表面PAHs質量濃度均是夏秋高于冬春季節,汪青等研究發現上海市大氣中PAHs春季外來輸入源占比較少,可推測DHU和TJU在春季受明顯的本地源影響.上海春季大氣中低環數PAHs主要來自偏西方向[15],位于DHU和TJU西側的高架路對玻璃表面PAHs的貢獻很大,使得TJU春季玻璃表面PAHs質量濃度高達1632.1ng/m2,而DHU為554.7ng/m2.從不同季節玻璃表面PAHs質量濃度水平的變化幅度看,TJU玻璃表面PAHs質量濃度季節變化幅度最大,變化范圍為51%～178%,其次為SHUTCM(40%～162%),而SHU的季節變化幅度最小為76%～123%.不同質量濃度變化幅度說明了污染物來源的穩定性存在差異,變化幅度小說明污染物來源穩定,受氣溫及風向的影響較小;反之,說明污染源隨季節轉變對PAHs富集的影響波動較大.

圖3 玻璃表面多環芳烴組分特征

玻璃表面PAHs組分特征如圖3所示,低環PAHs(2+3環PAHs)包括Nap、Acy、Ace、Fluo、Phe和An;中環PAHs(4環PAHs)包括Fl、Pyr、BaA和Chry;高環PAHs(5+6環PAHs)包括B[b+k]F、BaP、InP、DahA和BghiP.總體上看,不同季節低、中和高環PAHs占比差異明顯,春季中環PAHs占比最高(41%),其次為低環PAHs(38%),高環PAHs最低(21%);夏季,秋季和冬季占比最高的均為低環PAHs(54%、61%和46%),而高環PAHs占比均為最低(16%、13%和16%).這與汪青關于上海不同季節PM2.5中PAHs組分特征的研究結果一致[15].

不同季節玻璃表面單體PAH組成特征如圖4所示.在所有采樣點中單體Phe的質量濃度最高,4個季節平均為85.4,98.5,97.0和79.3ng/m2,占比分別為19%、24%、19%和23%;而單體DahA的質量濃度在各季節所有采樣點中最低,4個季節的平均為6.9,5.8,6.8和2.9ng/m2,占比分別為2%、1%、1%和1%.從季節看,春季主要以3環Phe和4環的Fl、Pyr和Chry為主,占比分別為19%、17%、12%和11%;夏季和秋季2+3環的低環數PAHs占比增加,特別是Nap的占比,從春季的5%增加到夏季的11%,秋季則高達16%,而4環的Fl、Pyr和Chry占比逐漸降低.冬季時,Nap的占比開始降低,而4環Fl、Pyr和Chry占比開始增加.大氣中氣態和顆粒態PAHs質量濃度隨季節變化,進而影響玻璃表面PAHs富集,玻璃表面PAHs季節差異可以反映大氣中氣態和顆粒態PAHs的污染情況.

2.2 PAHs溯源分析

圖5 LMW/HMW和BaA/Chry比值特征

圖6 BghiP和T-PAHs相關性

上海市大氣中的PAHs來源復雜,煤炭燃燒、汽車尾氣、裸露地面揚塵、烹飪過程和城區周邊秸稈焚燒都是大氣中PAHs的主要來源[16].環境中不同環數PAHs來源不同,LMW/HMW((Phe+An+Fl+ Pyr)/(BaA+Chry+BbF+BkF+BaP+InP+DahA+BghiP))常用來判斷PAHs污染物來源類型[17].各采樣點LMW/HMW比值均大于1(1.06～3.01),說明玻璃表面PAHs主要來源于中低溫的燃燒過程,或來源于石油類和精煉油產品.環境中BaA光降解速度明顯,隨遷移距離的增加質量濃度逐漸降低,所以BaA/Chry常被用作PAHs污染物遷移距離的判別指標[18].各采樣點BaA/Chry在夏季最高(0.62),其次為秋季(0.53),春季最低(0.35),明顯低于長江口濱岸多介質中PAHs遷移指數值[19],這可能是由于玻璃的特殊性,當氣態和顆粒態PAHs吸附到玻璃表面后,光照使得玻璃表面BaA的光解作用更強[13].

汽車尾氣是城市系統中PAHs的主要來源[20].上海市路網稠密,機動車保有量近500萬輛,汽車尾氣對大氣中PAHs的貢獻不容忽視.上海地區源成份譜研究表明,汽油車尾氣中BaP、BghiP和Pyr占比最高[16];朱利中等研究認為BghiP是汽油引擎的主要排放物[20].因此,BghiP與T-PAHs之間相關性常被作為城市PAHs的判源指標.如圖6所示,春季(2=0.99612)、夏季(2=0.94313)、秋季(2=0.80635)和冬季(2=0.82508)BghiP質量濃度與T-PAHs都具有良好的正相關關系,且2值春季>夏季>冬季>秋季,說明汽油車尾氣對玻璃表面PAHs富集的貢獻很大.

圖7 An/178和Fl/202特征比值源解析

由于PAHs同分異構體的熱穩定性不同,An/ 178(An/(An+Phe))和Fl/202(Fl/(Fl+Pyr))同分異構體比值常被用來作為環境介質中PAHs的溯源指標[21-22].為減小判源結果存在的偏差,本研究利用上海市多介質中PAHs污染源成份譜數據對玻璃表面PAHs的來源進行分析[16].具體如圖7所示,從An/178來看,不同季節采樣點比值在0.030～0.139之間,主要落在油類泄露范圍內,部分采樣點落在煤或生物質燃燒范圍內;從Fl/202來看,不同季節采樣點比值在0.470～0.904之間,大部分采樣點落在了煤和生物質燃燒范圍內,秋季和冬季部分采樣點落在了石油燃燒范圍內.與上海市PAHs源成分譜的研究比照,夏季玻璃表面PAHs特征比值與油煙、柴油車(客車)、柴油車(卡車)和燒烤殘留物相近,說明油類燃燒,特別是柴油車尾氣排放對玻璃表面PAHs貢獻較大;秋季和冬季PAHs特征比值與裸露表土1、寶山區降塵、工地開挖土方1、汽車修理廠表土、草木灰和寶山區路面塵相近,說明城市里揚塵源對玻璃表面PAHs的貢獻很大.

2.3 PAHs毒性當量

高校師生的日常生活和學習不可避免的暴露于PAHs風險之中,開展玻璃表面PAHs的毒性當量分析非常必要.通過毒性當量因子(TEFs)將不同毒性的PAHs質量濃度轉化為生物毒理學數據,進而了解PAHs的潛在風險[23].BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、InP和DahA被列為具有致癌性的單體PAH,為評估其毒性水平,利用毒性當量因子(TEFs)來計算玻璃表面PAHs的毒性當量(TEQ)[23]:

式中:Ci為單體PAH的濃度;TEFs為毒性當量因子.

質量歸一化后的上海高校玻璃表面7種致癌PAHs的濃度范圍為272.9～2155.5ng/g,計算后的TEQ濃度范圍在46.5～523.8ng/g,其中秋季平均TEQ值最高(237.0ng/g),其次夏季(215.1ng/g),最低為冬季(163.4ng/g).其中BaP對TEQ的影響最大(平均占比為53%),其次為DahA(平均占比為21%).高分子量PAHs毒性大且通常為顆粒相吸附在玻璃表面,當氣溫升高,陽光直射玻璃表面時會再次揮發進入環境中對人體造成危害.WHO提出,人在BaP濃度為1ng/m3的空氣中生活,患癌的風險高達0.0001[24].與上海市相關研究比較,低于上海市商業區(261ng/g)和交通區(454ng/g)玻璃表面TEQ值[8],也遠低于上海市大氣中PM2.5的TEQ值[15].BaP、DahA和B[b+k]F是玻璃表面PAHs主要的致癌物,共計占TEQ的78%～89%.

3 結論

3.1 不同高校玻璃表面PAHs濃度在73.7～ 1632.1ng/m2之間;玻璃表面有機膜更易吸附低環PAHs,高環PAHs的占比較少;所有采樣點單體Phe的占比最高,而DahA為最低.

3.2 LMW/HMW比值說明大氣中PAHs主要來源于石油類和精煉油產品;較低的BaA/Chry值說明玻璃表面PAHs光降解作用更強;相關性分析和特征比值進一步說明汽車尾氣和揚塵是玻璃表面PAHs的主要來源.

3.3 質量標準化后的7種致癌PAHs的濃度范圍為272.9～2155.5ng/g之間,不同季節平均TEQ值低于上海市商業區(261ng/g)和交通區(454ng/g),BaP、DahA和B[b+k]占TEQ的78%～89%.

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Concentration characteristics and source analysis of PAHs on the glass surface of universities in Shanghai.

YU Ying-peng1,2, LI Chuan-wu2, LIANG Feng1, LIU Min3*

(1.Tourism Culture Research Center, Wuxi Institute of Technology, Wuxi 214123, China；2.North Jiangsu Institute of Agricultural and Rural Modernization, Yancheng Institute of Urban Rural Integration and Development, Yancheng Teachers University, Yancheng 224007, China；3.Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, Key Laboratory of Spatial-temporal Big Data Analysis and Application of Natural Resources in Megacities, Ministry of Natural Resources, School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China)., 2023,43(1)：321～327

Organic film on the glass surface were gathered from seven universities and a university town in the downtown and suburbs of Shanghai in different seasons to determine the enrichment level and sources of PAHs on the glass surface.Gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) was used to measure the mass concentrations of 16 different types of PAHs that are under the priority control of the United States Environmental Protection Agency. The seasonal distribution of mass concentration, component features, and pollution sources of PAHs on the glass surface was also examined. According to the findings, the annual average area normalized mass concentration of PAHs on the glass surfaces of universities in the downtown (541.5ng/m2) was significantly higher than that in the suburbs (290.0ng/m2), with TJU(Tongji University) having the highest annual average mass concentration (998.1ng/m2) and SJUT (Songjiang University Town) having the lowest annual average mass concentration (226.6ng/m2). The seasonal variation range of PAHs mass concentration on the glass surface of SHU(Shanghai University) was the smallest, implying that the pollution source was fairly unchanged; low-ring PAHs were more easily enhanced on the glass surface in summer, autumn, and winter; Phe was the pollutant with the highest proportion in each season; a wide range of traceability indicators demonstrate that the PAHs on the glass surface of Shanghai universities were mainly local sources and largely from oil combustion and raise dust, particularly from the automotive exhaust; the primary carcinogens of PAHs on glass surfaces were BaP, DahA, and B[b+k]F.

Shanghai universities；glass surface；polycyclic aromatic hydrocarbons；traceability analysis

X508

A

1000-6923(2023)01-0321-07

于英鵬(1985-),男,遼寧省營口人,講師,博士,研究方向為城市有機污染物多界面環境過程.發表論文21篇.

2022-06-07

國家自然科學基金資助項目(41730646);江蘇省高等學校自然科學研究面上項目(20KJB170030);江蘇高校哲學社會科學研究重點項目(2018SJZDI080).

* 責任作者, 教授, mliu@geo.ecnu.edu.cn