基于模糊數學的場地重金屬污染風險綜合評價

柯 強,馮康宏,曹心德,續曉云

基于模糊數學的場地重金屬污染風險綜合評價

柯 強,馮康宏,曹心德,續曉云*

(上海交通大學環境科學與工程學院,上海 200240)

在傳統土壤評價方法的理論基礎上,參考模糊數學的架構,建立了由風險因素集、風險評價集、隸屬度函數、評估矩陣和權重系數組成的評價模型,最終形成了一套場地重金屬污染風險的綜合評價方法.選取安徽銅陵某冶煉廠作為研究場地,分析場地土壤中重金屬的污染情況并驗證該評價模型的科學性.結果表明,研究場地內表層土壤重金屬含量平均值分別為As(1382mg/kg)、Cd(64.9mg/kg)、Cu(4973mg/kg)、Pb(3403mg/kg) ,As和Pb污染嚴重.相比于傳統土壤評價方法,綜合評價方法考慮重金屬的人體健康風險、地下水遷移風險和生態風險3個方面,插值后不同風險所占面積比例為安全(25.3%)、低風險(5.86%)、中風險(9.00%)、高風險(59.9%).與內梅羅指數法對比,綜合評價風險結果中的高風險區域面積下降了9.50%,而中風險、低風險和安全區域的面積則分別上升了約3.54%、3.83%和1.20%,整體風險有所降低.與傳統土壤評價方法對比,基于模糊數學模型的綜合評價方法不局限于重金屬總量單一因素對土壤污染風險水平的限制,根據場地實際情況及土地二次利用途徑對其進行更加詳細的污染風險評價,突出不同重金屬污染的貢獻,能夠提供更加真實準確的土壤污染風險.

重金屬；模糊數學；污染場地；綜合風險評價

當前國內外土壤重金屬污染評價常用的污染指數法往往是從總量出發,通過不同的評價標準和運算公式得到相對單一的評價結果[1].這種評價方法通常未考慮重金屬生物有效性,會使得到的場地風險評價結果比實際危害高[2],也未考慮各種影響因素的主次順序,導致評價結果不能全面真實地反映地塊的環境風險.例如,內梅羅指數法能對多金屬的復合污染進行全面評估,但評估結果不夠深入[3];地積累指數法能給出較直觀的污染結果,卻難以用來評價復合重金屬污染以及多途徑的綜合污染[4-6];生態風險指數考慮了重金屬生物有效性的影響,然而在評價過程中重金屬的毒性響應系數易受到人為主觀因素的影響[7-9].土壤重金屬污染傳統評價方法實施起來較為簡便,但評價結果均為單一的指數結果,很難有效解決我國現階段復雜的土壤環境評價問題,引入一種新的重金屬污染綜合評價方法對推進我國場地污染風險評價工作具有重要意義.近年來,模糊綜合數學模型廣泛應用于各個領域.模糊綜合評價法[10]尤其適用于分析包含易變、模糊和不確切數據的非確定和模糊問題.模糊評價法將模糊數學的概念引入到統計模型中,將常見的難以界定邊界的元素清晰化、數值化,從而能夠根據這些數據再進行具體評價.國內外學者基于模糊數學評價方法對地下水水質[11]、大氣環境質量[12]和土壤重金屬污染[13-14]進行評估,并與傳統的地下水質量標準、AOI方法評價結果和土壤重金屬總量限值比較,發現模糊綜合評價方法能夠更準確地反映環境風險水平.總之,模糊綜合評價方法相較于傳統評價方法,能夠更好的說明污染風險的不確定性,也能進一步降低權重分配中的主觀性[15].因此,為能夠進一步研究礦業生產地塊土壤重金屬污染的分布特征及環境風險評價,本研究在模糊數學模型的基礎上,綜合考慮人體健康風險、地下水遷移風險和生態風險3個方面,建立土壤重金屬綜合風險評價模型,并對安徽銅陵某冶煉廠地塊重金屬的污染特征及風險水平進行評價.利用該方法可以規避傳統土壤風險評價方法未考慮重金屬有效性以及各種環境情景影響的不足,得到較為客觀真實的風險評價結果,為后續土壤重金屬污染的修復提供科學指導.

1 材料與方法

1.1 模糊評價方法

研究場地的調查報告表明,冶煉廠核心區域As、Cd和Pb污染嚴重,此外Cu是冶煉廠的主要產品,土壤中含量較高,因此本文選擇這4種重金屬作為評價的指標能夠代表該場地的重金屬污染風險水平.為了綜合衡量冶煉廠重金屬的污染風險,對冶煉廠進行現場調查:距離冶煉廠1km范圍內存在多個居民聚集區等敏感目標(圖1),應該考慮重金屬對人體健康的影響;且冶煉廠位于安徽銅陵市長江東岸,廠區內危險廢物堆放可能會對地下水造成重金屬污染,并影響長江水質;最后,冶煉廠又比較靠近郊區,附近存在農田,重金屬也可能會經植物吸收進入農作物的種子中.因此選擇了人體健康風險、地下水遷移風險和植物生態風險作為綜合評價方法的評估指標,通過模糊數學方法構造模糊關系矩陣并最終形成綜合評價模型,根據研究區域土壤重金屬測定含量確定不同點位隸屬度的等級,最終將環境污染中的復雜性和不確定性,轉化為直觀、明確的環境綜合污染評價結果.本文建立的模型結構由以下幾方面組成.

圖1 研究場地地理位置

1.1.1 風險因素集 人體健康風險:現有重金屬風險評價方法多采用《建設用地土壤污染風險評估技術導則》(HJ 25.3-2019)[16]和美國環保署推薦的人體健康模型評價人體攝入重金屬后的健康風險.該模型較全面地考慮了用地類型、暴露情景、人群暴露途徑、暴露概率、暴露量和重金屬毒性等因素.然而,眾多研究指出,重金屬進入人體后并不會全部被人體胃腸道環境溶出,溶出的重金屬也不會全部被人體吸收進入血液.本文在傳統的人體健康模型中引入重金屬生物有效性的概念[17],優化模型的計算過程,得到基于重金屬生物有效性的人體健康風險.

地下水遷移風險:中南地區有色金屬礦產分布密集,隨著礦產資源的大量開采、冶煉和電鍍行業等的發展,土壤、礦山尾礦棄渣等環境中的重金屬污染越來越嚴重,酸雨作用則加劇了這一環境污染效應.但是不同重金屬元素與土壤固相結合的能力并不相同,弱結合態的組分相對更容易從固相脫附進入地下水.因為地下水是流動相,重金屬元素在地下水的流動下容易向場地周圍擴散,最終進入河流或污染飲用水井.所以不同重金屬污染在地下水遷移風險這一指標中的重要程度不盡相同.本文通過酸性溶液浸提模擬自然條件下的酸雨淋溶,代表重金屬在地下水中的遷移風險.

生態風險:土壤中重金屬的超標會引起植物的主根長度、葉面面積等生理特征發生變化,主要污染原理是植物在吸收了土壤中的重金屬后,會在其體內產生某種對酶和代謝具有毒害作用的物質,測定植物體內吸收的重金屬含量可在一定程度上代表其危害大小.植物健康狀況的變化會進一步導致生態系統的失衡,最終破壞生態系統的安全和健康.全國農用地土壤污染狀況詳查,各部門以現有的標準分析方法及研究成果為基礎,對常用的稀酸溶液、絡合劑及中性鹽溶液等浸提方法開展共同分析研究,CaCl2試劑提取的重金屬濃度與水稻、小麥等作物實際吸收的重金屬濃度有較好的正相關性[18],可將此結果來代表重金屬的生態風險.

1.1.2 風險評價集 為了劃分場地污染風險,本文將重金屬的污染風險分為安全(Ⅰ級)、低風險(Ⅱ級)、中風險(Ⅲ級)和高風險(Ⅳ級)4個等級.確定合適的標準值是準確評價場地風險的前提,參考陳國光等[19]的方法,對其他風險等級標準值采用基于等倍計算的方式確定.在缺乏標準參考的情況下,這種方法具有實施簡單,又能反映不同污染物梯度的特點.

人體健康風險的劃分參考《建設用地土壤污染風險評估技術導則》的相關要求,致癌風險系數安全限值為1×10-6,而當系數超過1×10-4時會對人群健康產生不可接受的風險[16].所以,前者作為致癌風險中的Ⅰ級標準值,后者作為Ⅳ級標準值.Ⅱ級和Ⅲ級標準值按等比劃分的原則分別制定為5′10-6和2′10-5.當危害商小于1時可認為沒有環境危害,因此把1作為危害商的Ⅰ級標準值,Ⅱ級、Ⅲ級和Ⅳ級的標準值分別定為2、5和10(表1).

地下水遷移風險的Ⅰ級標準值使用國家標準《危險廢物鑒別標準浸出毒性鑒別》中的重金屬浸出毒性鑒別標準值[20],其中As、Cd、Cu和Pb分別為5,1,100和5mg/L.將Ⅱ級、Ⅲ級和Ⅳ級的標準值分別按2倍、4倍和8倍于Ⅰ級標準值設定(表1).

從保守角度考慮,植物生態風險按糧食作物制定,其Ⅰ級標準值使用《食品安全國家標準食品中污染物限量》中的重金屬限量指標[21],其中As、Cd、Cu和Pb分別為0.5,0.2,10和0.5mg/L.Ⅱ級、Ⅲ級和Ⅳ級的標準值分別按2倍、4倍和8倍于Ⅰ級標準值設定(表1).

表1 模糊評價模型的評價集

1.1.3 隸屬度函數與評估矩陣 隸屬度函數用于建立因素得分與評價集之間的映射關系,是模糊數學的核心體現.根據不同隸屬度函數的特點,選擇在三角函數的基礎上建立本模型的隸屬度函數,表達式如下所示:

式中:是風險等級(=1,2,3,4)上重金屬(=As,Cd, Cu,Pb)的隸屬度;是重金屬的實驗數據;S是級重金屬的標準值.

確定因素集和評價集后,通過選擇合適的隸屬度函數得到評價集合R,R= [,1,,2,…,].所有的個向量依次排列起來可構成評價矩陣:

1.1.4 權重分配 由于因素集分成了兩個層次,權重也存在兩個層次.一級權重為健康風險、遷移風險和生態風險三者之間的權重,二級權重為一級權重下各指標的權重.

對于一級權重,應根據場地實際情況設定.這里采用列舉法給出可供選擇的權重梯度分配方案(見表2),再將場地中各重金屬的平均濃度代入評價模型進行計算,每種權重梯度方案對應一個評價結果(圖2).3種風險指標對綜合評價結果的影響程度從大到小依次為健康風險、生態風險和地下水風險,因此健康風險所占權重最大,生態風險其次,地下水風險的權重最小.為了使模型的評價結果盡可能超出并接近重金屬真實環境風險,選擇權重時應使得綜合評價結果的風險等級盡可能高,但為了保證風險評價結果的可靠性,也不能將次要因素忽略不計.綜合以上因素,一級因素中將遷移風險、生態風險和人體健康風險的權重值設定為0.1、0.3和0.6.

圖2 風險與權重的關系

表2 一級因素間的權重分配

對于二級因素,為了突顯潛在風險高的重金屬元素危害程度,對每個采樣點的不同重金屬提取量采用超標倍數法進行賦權,遷移風險和生態風險中的不同重金屬之間的權重分配按公式(3)計算.健康風險中的危害商和致癌風險的權重也參考這種方法計算,但是其標準值分別為1和1×10-6.

式中:w為重金屬的權重;X為重金屬的實測值;S為對應重金屬在Ⅰ級風險中的標準值.

1.1.5 綜合風險計算 以評估矩陣和權重向量作矩陣運算,可以得到包含權重因素的模糊向量:

根據最大隸屬度原則,向量B中最大元素所在的風險等級即為最終評估結果.

1.2 研究區樣品采集

在場地初調的基礎上,在安徽銅陵某冶煉廠地塊中選擇由制酸區、冶煉區、倉庫區、部分工程區和廢渣區構成的近矩形區域開展風險評價.用手持GPS定位儀確定采樣點坐標位置,污染區域內按照網格布點,布點密度為40′40m,以滿足監測點位布置要求[22],并用手鉆和鐵鍬采集表層土壤(0～20cm).如果遇到水泥硬化地面,采用鉆孔采樣,收集硬化層下的表層土壤.土壤采出后,將建筑垃圾和植物殘體挑出并丟棄,然后放入雙面16絲的40′60cm聚乙烯自封袋中,運輸過程中使用樣品箱,并做好減震隔離,避免破壞土壤原有的團粒結構.在運輸過程中土壤樣品在0～4℃條件下保存,在1周內送往實驗室并完成前處理.最終采集了26個土壤樣品(不包括現場平行樣),其中A1-A7樣品位于制酸區、S1-S9位于冶煉區、R1-R8位于倉庫區、W1位于廢渣場、E1位于工程區(圖3).

圖3 采樣點示意

1.3 樣品測定

1.3.1 土壤理化性質及重金屬含量測定 土壤樣品pH值按照土水比1:2.5用pH計進行測定.取0.200g土壤樣品經過HNO3-HF-HClO4消解后,采用電感耦合等離子體發射光譜儀(ICP-OES5110)測定土壤中的重金屬元素As、Cd、Cu、Pb.測定全程采用空白樣和土壤標準參考樣(GSS-5)進行質量控制,回收率在(100%±10%)以內.以上所有測定樣品設置3個平行樣.

1.3.2 人體健康風險 取0.400g土壤樣品于離心管中,設置2組樣品,加入40.0mL模擬胃液(30.03g/L甘氨酸),用鹽酸調節溶液pH值為(1.5±0.3),密封后振蕩提取1h(37℃,200r/min).胃液提取后,一組提取液保留待測,另一組提取液加入模擬腸液(1.75g/L豬膽鹽,0.5g/L胰液素)提取,用50%NaOH溶液調節溶液pH值為(7.0±0.3),密封后振蕩提取4h(37℃, 200r/min).提取液經過0.45mm濾膜過濾后測定重金屬含量[23].

1.3.3 地下水遷移風險 取3.26mL硫酸(H2SO4, 95.0%～98.0%)和2.86mL硝酸(HNO3, 65.0%～68.0%)配制混合酸,然后加入2L去離子水,調節其pH值在4.15～4.25.按照土水比1:20加入模擬酸雨,密封后振蕩提取18h((23±2)℃,30r/min).提取液經過0.45μm濾膜過濾后測定重金屬含量[24].

1.3.4 生態風險 取2.00g樣品于50mL離心管中,加入0.01mol/L CaCl2溶液20mL,密封后振蕩提取2h((20±2)℃,25r/min).提取液經過0.45mm濾膜過濾后測定重金屬含量[25].

1.4 數據分析處理

實驗數據用Excel 2019進行統計分析;地理信息和插值圖Surfer 14處理和繪制;其余實驗結果用Origin 2022b作圖.

2 結果分析與對比

2.1 場地污染情況

表3 土壤pH值及重金屬的含量(mg/kg)

圖4 重金屬含量分布

研究區域內土壤表層土壤pH值在3.68～8.65之間,平均值為6.81,有15.4%呈強酸性,15.4%呈弱酸性,42.3%呈弱堿性,其余采樣點土壤則顯中性,這表明表層土壤總體呈中性偏酸性.研究區域表層土壤重金屬含量統計情況見表3,4種重金屬的含量相差較大,As、Cd、Cu、Pb含量(mg/kg)的最大值分別為11150、1051、39925、30435,最小值分別為15.2、0、32.5、0,平均值分別為1382、64.9、4973、3403,遠高于其土壤背景值9.13、0.0672、21.02、26.39[26].根據《土壤環境質量標準》第二類用地的篩選值標準[27],As、Cd、Cu和Pb含量的超標率分別為84.6%、19.2%、7.69%和38.5%,這表明土壤As和Pb的污染嚴重,部分點位Cd和Cu的含量遠遠超出標準值.4種重金屬的總量變化差異明顯,隨點位的變化比較大(圖4),這說明重金屬在該區域內呈現空間異質分布,是受到特定污染源空間位置的影響[28].

2.2 重金屬人體健康風險

模擬重金屬在人體胃腸液中的生物有效性的實驗結果表明,土壤內As、Cd、Cu、Pb的胃液提取平均濃度(mg/kg)分別為205、45.1、2090、2084,胃腸液提取平均濃度(mg/kg)分別為58.4、45.1、2090、2084(表4).不同區域重金屬生物有效性的高低可以直接歸因于冶煉廠生產過程中的污染來源,個別點位的細微差異則可以嘗試用重金屬的形態來解釋.S9點位重金屬總量都比較高,但對應的提取濃度卻非常低,推測其土壤中的重金屬元素主要以穩定的殘渣態存在.

表4 土壤重金屬風險水平(mg/kg)

2.3 重金屬地下水遷移風險

模擬重金屬對地下水環境的污染實驗結果表明,土壤內As、Cd、Cu、Pb的提取平均濃度(mg/kg)分別為5.77、2.46、17.2、4.92,重金屬的地下水浸提濃度基本處于較低水平(表4),說明研究場地土壤經過模擬酸雨淋溶后只有很少量重金屬隨雨水下滲,對地下水的污染風險較低.為模擬中南地區的酸雨條件,SPLP的浸提條件比較溫和,只需滿足pH值約為4.20即可,不能有效促進酸雨作用后土壤中重金屬的浸出,因此相應的重金屬生物有效性也較低.

2.4 重金屬生態風險

模擬重金屬對植物生長危害的實驗結果表明,土壤內As、Cd、Cu、Pb的浸出平均濃度(mg/kg)分別為1.06、3.54、35.5、0.66.氯化鈣的提取濃度極低,幾乎不超過10mg/kg,但就As和Cd而言,仍具有一定的生物毒性(表4).Cd和Cu的浸提含量更高,而As和Pb的濃度則下降了,說明pH值的降低可以提高As和Pb的生物有效性,而降低Cd和Cu的生物有效性.

2.5 綜合風險評價結果

將人體健康風險、地下水遷移風險和生態風險的實驗數據輸入已建立好的模糊綜合風險評價模型,輸出的該場地風險評價結果如表5.在26個采樣點中,有3個采樣點屬于安全級別(Ⅰ級),占比11.5%;有4個采樣點屬于低風險級別,占比15.4%;有8個采樣點屬于中風險級別,占比30.8%;剩余11個采樣點屬于高風險,占比42.3%.

根據各土樣的重金屬提取濃度,對整個研究區域進行插值,然后計算各插值點的風險等級,獲得場地綜合風險分布圖(圖5).結果表明,場地大部分屬于高風險區域,其面積約占總面積的59.9%.此外,場地有25.3%的區域屬于安全區域,而低風險和中風險的區域面積分別只占到5.86%和9.00%,且大多分布在高風險區域周圍,是整個場地污染最復雜的區域.

倉庫區大部分在高風險區域周圍.大致上看,場地存在3個污染中心,分別位于制酸區西北側、冶煉區中部和倉庫區東南部.其中制酸區西北側以As污染為主,如A2點位的健康風險與生態風險均達到了高風險.以S7為首的冶煉區中部同時存在As、Cd、Cu和Pb的復合區域都屬于高風險區域,其中東南部以Cu污染為主要特征,其余地方存在不同程度的As、Cd污染風險.

采用內梅羅綜合指數法對研究區內As、Cd、Cu和Pb的污染風險進行評價,其綜合污染指數可以較為全面地代表傳統土壤污染評價方法的風險高低[29],其平均值為17.3,最大值為138,都遠超重度污染的分級標準,重金屬綜合污染狀況非常嚴重.本文將內梅羅指數法的Ⅰ和Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ級污染程度分別對應于安全、低風險、中風險、高風險不同水平的風險,在此基礎上將綜合評價的結果與內梅羅指數法進行對比.根據各采樣點的重金屬總量,對整個研究區域采用相同的插值方法,獲得場地傳統風險分布圖(圖6).結果表明,絕大部分場地是高風險區域,約占總面積的68.4%,中風險和低風險區域只占了小部分,分別只占了總面積的5.46%和2.03%,場地剩下約24.1%的面積都是安全區域.

與內梅羅指數法對比,綜合評價風險結果中的高風險區域面積下降了9.5%,而中風險、低風險和安全區域的面積都有所增加,分別上升了約3.54%、3.83%和1.2%.這說明在考慮土壤重金屬的生物有效性后,相應的綜合風險水平會有所下降.在本文研究場地結果中則為高風險區域面積大幅下降,風險區域總體面積略有下降.說明在傳統評價方法以土壤重金屬總量為評判標準的基礎上,部分區域的風險是被高估的,而通過本文建立的綜合評價方法,可以有效改善這種情況,確實減少土壤污染修復的面積.另一方面,本文建立的模糊綜合評價模型不僅能夠對多種重金屬的復合污染風險做出評價,還可以根據風險評價分析過程中不同風險類型As、Cd、Cu和Pb的提取濃度來區分不同重金屬分別對環境造成的危害程度,判斷起主要貢獻的風險類型,并在最終的土壤修復工程中選擇最佳的修復方法,這也是傳統土壤評價方法不能提供的風險參考依據.總的來說,在考慮到重金屬生物有效性和多種風險因素的情況下,場地的整體污染風險水平會有所下降,且能夠進一步了解不同污染區域的主要污染類型,與建立模型之初的預期結果較為復合,最終能夠為重金屬污染土壤的治理提供很大的幫助.

圖6 傳統風險分布

3 結論

3.1 模糊綜合評價方法結果顯示冶煉廠核心區域重金屬污染比較嚴重.其中As的污染最為嚴重且分布廣泛,平均含量高達1382mg/kg.Cd污染主要存在與冶煉區中部.Cu污染主要存在于倉庫區東南部.Pb在冶煉區中部和制酸區東南部有2個污染中心.

3.2 本文基于模糊數學方法的框架,建立了通過土壤重金屬生物有效性進行場地風險評價的綜合評價模型,且從地下水遷移風險、生態風險和人體健康風險3個方面進行綜合評價,獲得更為準確、可信的風險評價結果.

3.3 模糊綜合評價中重金屬風險等級的區分參考已有的研究將重金屬的濃度轉化為不同的等級,以便輸入模型計算.模型最終輸出的評價矩陣既可以通過最大隸屬度原則來劃分最終的風險等級,也可反映某一點位的結果并不是唯一的,體現了土壤重金屬風險評價的模糊性.

3.4 本文提出的綜合風險評價方法意在為場地風險評估提供一個可行的思路和模型,實際應用前還需對評價標準、因素權重等部分進行斟酌.如權重向量的選取可以綜合考慮調查地點的實際狀況以及重金屬的毒性大小.

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Comprehensive assessment method of site heavy metal pollution risk based on fuzzy mathematics.

KE Qiang, FENG Kang- hong, CAO Xin-de, XU Xiao-yun*

(School of Environmental Science and Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China)., 2023,43(1)：415～423

Based on the theory of traditional soil evaluation methods and the framework of fuzzy mathematics, this paper established an evaluation model composed of risk factor set, risk evaluation set, membership function, evaluation matrix and weight coefficient, and finally formed a set of comprehensive evaluation methods for heavy metal pollution risk of sites. The polluted soil of a smelter from Tongling, Anhui was selected as the research site to analyze the pollution of heavy metals and verify the effectiveness of the evaluation model. The average contents of heavy metals in the surface soil of the study site were 1382mg/kg for As, 64.9mg/kg for Cd, 4973mg/kg for Cu, and 3403mg/kg for Pb. Among them As and Pb were seriously polluted. Compared to the traditional soil evaluation method, the integrated evaluation method considered three aspects especially human health risk, groundwater migration risk and ecological risk of heavy metals. The proportion of area occupied by different risks after interpolation was safe (25.3%), low risk (5.86%), medium risk (9.00%) and high risk (59.9%). Compared with nemero index method, the area of high risk in the comprehensive evaluation method decreased by 9.50%, while the area of medium risk, low risk and safe area increased by about 3.54%, 3.83% and 1.20% respectively, indicating that the overall risk decreased. Compared with traditional soil evaluation methods, the comprehensive evaluation method based on fuzzy mathematical model is not limited to a single index of total heavy metals, but carries out a more detailed pollution risk assessment regarding the actual situation of the site and the way of land reuse, which highlights the contribution of different heavy metal pollution and thus providing more accurate risk assessment of soil pollution.

heavy metals；fuzzy mathematics；contaminated site；comprehensive risk assessment

X53,X820.4

A

1000-6923(2023)01-0415-09

柯 強(1998-),男,河南信陽人,碩士研究生,主要研究土壤重金屬風險評價.

2022-06-07

國家重點研發計劃項目(2018YFC1802700)

* 責任作者, 副研究員, xuxiaoyun@sjtu.edu.cn