北京市PM2.5水分含量及其變化特征

陳圓圓,李珺琪,常 淼,沈秀娥,劉保獻

北京市PM2.5水分含量及其變化特征

陳圓圓,李珺琪,常 淼,沈秀娥,劉保獻*

(北京市生態環境監測中心,大氣顆粒物監測技術北京市重點實驗室,北京 100048)

利用卡爾費休法可直接測定PM2.5水分含量,方法精密度及準確度均較好.將該方法應用于北京市城區站點2020年全年的PM2.5分析,結果顯示PM2.5水分濃度年均值為(5.0±4.1)μg/m3,在PM2.5占比為(12.5±4.8)%,與PM2.5質量濃度呈顯著相關.水分質量濃度與PM2.5的質量濃度月度及季節變化趨勢基本一致.研究發現,隨著空氣污染加重,水分質量濃度及其在PM2.5占比均呈上升趨勢,二者相關性明顯增強.可見污染發生時,水分增加有利于顆粒物吸濕增長從而推高污染水平,對PM2.5的貢獻同步增強.當沙塵污染發生時濕度處于同期較低水平,不利于細顆粒物的吸濕增長,水分質量濃度及其占比均處于較低水平. PM2.5水分與二次離子及有機物均有很好的相關性,說明水分為氣態污染物提供非均相轉化載體,促進硝酸鹽、硫酸鹽、有機物的進一步生成.PM2.5水分與地殼物質無相關性,證實地殼元素為一次源,不受水分影響.

PM2.5；水分含量；水分濃度；變化特征；卡爾費休法

近些年,北京大氣主要污染物為細顆粒物(PM2.5),對PM2.5組分分析發現,在污染過程尤其是重污染發生時,未識別組分在重構中占比明顯提高.在許多報道中,顆粒物中未識別的質量通常歸因于水的存在和/或難以確定的轉化因子來計算OC中的有機物(OM)[1-3],顆粒物中水的定量分析將有可能使這兩者在顆粒物中的貢獻更加明晰,并且有助于促進對OC/OM轉換因子值的研究.盡管水分本身無害,但它在大氣顆粒物中的存在可能會導致顆粒物質量濃度增加,貢獻不可忽視[4-7].

對于顆粒物水的研究,大多是針對氣溶膠液態水(AWC),此部分水與顆粒物以弱結合方式存在,會隨溫濕度和吸濕組分的變化而迅速變化,通常不被采集到PM2.5手工監測法采樣膜上(重量法)[8].AWC普遍利用熱力學模型計算得到[9-10],與大氣相對濕度密不可分,可促進SNA(硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽)的形成[11-12].Xing等[13]認為在中國PM2.5中大約有5.8%的水分含量.劉保獻等[14]對于北京的研究得出,水分年均濃度約占PM2.5的6.0%,若將該水分算入化學質量平衡中,未知組分將減少至3.3%.然而,針對PM2.5手工監測法(重量法)采集到的顆粒物中水分含量研究較少,而此部分水的含量可以彌補顆粒物組分重構時未知物的含量.由于沒有標準方法,通常采用間接法,方法復雜不適用于常規監測[1,15-18].在科研層面上,近些年,有文獻報道了新的監測方法,其中利用卡爾費休法測定顆粒物中的水含量已經被應用在PM2.5和PM10的水分檢測中[5,7,19],但該應用只有短期采樣數據,缺乏長期系統的研究結果.

本研究借鑒文獻方法測定手工監測法采集的PM2.5中水含量,應用標準物質對其進行準確度及精密度驗證,并應用于北京城區2020全年PM2.5直接測定分析,初步探索北京城區PM2.5水含量及其變化特征.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

2020年1月～12月,在北京市車公莊點位開展PM2.5樣品的采集,共獲得有效樣品319組,其中2月18～25日、4月20～25日、5月5～27日(除5.8、5.9、5.15外)、5月26～28日、11月4～8日共計36d由于儀器故障未采集樣品,1月18日、3月4日等11d由于采樣膜或采樣條件未達到質控要求未進行分析.采樣儀器為TH-16A型四通道采樣器(武漢天虹公司),采樣流量16.7L/min,每組樣品采集2張石英濾膜(Whatman:1851047)和2張特氟龍濾膜(Whatman: 7592-104),石英濾膜用于分析陰陽離子和OC-EC,特氟龍濾膜用于分析PM2.5質量濃度、水分含量和金屬元素等.樣品采集和保存過程按照《環境空氣顆粒物(PM2.5)手工監測方法(重量法)技術規范》(HJ 656-2013)[8]的要求執行,采集后使用鋁箔紙包裹,避光低溫保存至分析.

1.2 點位介紹

車公莊監測點位于海淀區北京市生態環境監測中心顆粒物比對平臺,采樣器距離地面約25m,北邊距車公莊西路約60m,東邊距首體南路約100m.周圍沒有較大污染源,屬于集居住、交通和商業為一體的典型城市區域代表點.

1.3 樣品分析

為獲得較為全面的PM2.5化學組分特征,對每組樣品均分析水分、OC和EC、水溶性離子(NH4+、SO42-、NO3-、F-、Cl-)、金屬及類金屬組分(Si、Al、Fe、Mg、Mn、Ba、Ca、Cu、K、Na、Cd、Cr、Ni、Pb、Sc、Ti、V、Zn)等的質量濃度.(PM2.5)分析使用MX5(瑞士梅特勒公司)型分析天平,測量精度為1/100 000,樣品稱量前后均恒溫〔(25±1)℃〕恒濕(50%±5%)24h.水分分析采用瑞士萬通公司Metrohm 874 型卡式水分分析儀配備卡式加熱爐,利用卡爾費休庫倫法進行測定,具體方法升溫程序參照Canepari等[7]方法:以14℃/min的速度從50℃升至120℃,保持5min;用12℃/min的速度從120℃升至180,保持2min;用14℃/min的速度從180℃升至250℃,保持20min.OC和EC的質量濃度使用美國Sunset-L4型分析儀測定,膜裁剪面積為1.5cm2.水溶性離子的質量濃度使用美國Dionex- ICS5000型離子色譜分析儀測定,樣品使用100mL去離子水超聲提取,0.45μm微孔濾膜過濾后測定. Si、Al、Fe、Mg等金屬及類金屬組分的質量濃度使用美國Thermo的Intrepid Ⅱ-XDL光譜儀分析,樣品經密閉微波消解冷卻后,加飽和硼酸溶液再次密閉微波消解、過濾、定容后測定.

1.4 質量控制

應用國家標準方法GB/T 6023-2008[20]及GB/T 26626-2011[21]對PM2.5水分測定方法進行精密度及準確度驗證,測定含量為(1.004±0.025)mg/g的標準水樣(Cat.34828).7次測定均值為0.989mg/g,結果均在不確定度范圍內,標準偏差為1.2%,相對誤差為1.4%,精密度及準確度達到預期要求.

2 結果與分析

2.1 PM2.5水分年均情況

2020年全年城區站點PM2.5樣品有效天數為319d,PM2.5質量濃度年均值為(40.3±34.0) μg/m3,水分質量濃度年均值為(5.0±4.1)μg/m3.該值高于1991年～1992年日本札幌的測定結果,該研究利用卡爾費休法測定札幌細顆粒物PM2.0總濃度范圍在10.9～35.0μg/m3,在相對濕度小于30%時,水分濃度范圍在0.05～1.11μg/m3[5].2020年水分最大值出現在2月13日,達到36.9μg/m3,該日相對濕度為77.0%屬于高濕環境,PM2.5質量濃度為206μg/m3是本年度次高值,污染等級為重度污染.水分質量濃度最低值為0(未檢出),共計20d,均出現在9～12月,其中17d濕度小于30%,對應PM2.5質量濃度范圍在(6.3～14.4)μg/ m3之間,均值為10.1μg/m3空氣質量均為優級.從水分對PM2.5質量濃度的占比來看,年均值為(12.5±4.8)%,該結果低于常淼等[22]于2015對北京車公莊點位的分析結果14.9%.與Canepari等[7]2011年對意大利北部城市菲拉拉的工業點位及以色列特拉維夫市的城市點位采集到PM10中水分占比相近,均大于10%.高于意大利首都羅馬交通點位3%～4%的水分占比結果.同時高于日本札幌PM2.0中水分占比在0.4%～3.2%之間的測定結果. 2020年水分占比最高出現在7月11日,達到22.7%,該日濕度達到83.1%,屬高濕環境,PM2.5質量濃度為96.5μg/m3,污染等級為輕度.

從全年看,水分、相對濕度與PM2.5日均值濃度兩兩相關,水分與PM2.5質量濃度呈顯著相關,相關系數1=0.884(=0.01),PM2.5質量濃度升高,水分質量濃度也隨之升高,反之亦然;而相對濕度與水分、顆粒物呈現弱相關,相關系數分別是2=0.504(= 0.01)、3=0.431.

2.2 PM2.5水分時間變化規律

2.2.1 月度變化規律 2020年水分月質量濃度呈現波動變化如圖1,其變化規律與PM2.5月質量濃度變化趨勢基本一致,水分與相對濕度月變化規律除夏季外趨勢基本一致.PM2.5和水分的質量濃度及水分占比均在2月達到最高值,分別為71.2μg/m3、10.4μg/m3、14.7%.同時2月的相對濕度為53.0%屬于冬春季節的高值區,2月11～13日連續3d出現了全年最嚴重的污染過程,該階段相對濕度從61.0%升高至77.0%,水分質量濃度從31.2μg/m3升高至36.9μg/m3,PM2.5質量濃度從187μg/m3升高至218μg/m3,可見高濕環境有利于顆粒物的吸濕增長,推動污染過程的形成發展.而PM2.5最低月均值出現在9月為24.0μg/m3,本月水分質量濃度為全年次低值2.8μg/m3,水分占比及相對濕度分別為11.7%、53.1%,均處于全年中間水平.經統計2020年9月共有8次濕沉降,為近10a頻次最高,2012～2019年間,9月的濕沉降次數為2～3次.由此可見,本月濕沉降頻繁推高了相對濕度,同時濕沉降有利于空氣中污染物的清除使得顆粒物濃度及其中的水分均處于全年較低水平.水分月均值最低出現在12月,為2.7μg/m3,12月也是相對濕度及水分占比的最低值月份,分別為31.4%及9.0%,同時PM2.5的質量濃度為30.7μg/m3,比年均值低23.8%,為全年第三低值月份.北京地區12月進入冬季,易出現污染天,但2020年12月空氣質量整體較好,經分析原因可能是本月風速均值較高(1.29m/s),為下半年風速最高月份,大氣擴散條件好,有利污染物濃度降低.同時12月相對濕度為本年度最低,不利于二次污染物的氣-粒轉化,空氣質量整體優良.

圖1 2020年各指標月均值變化趨勢

2.2.2 季節變化規律 為研究水分的季節特征,將采樣期分春(3～5月)、夏(6～8月)、秋(9～11月)、冬(12～次年2月)四季進行分析,分析結果見圖2.2020年水分質量濃度季節由高到低依次為冬、春、夏、秋,分別為6.9、5.5、4.4、4.1μg/m3,此變化與PM2.5質量濃度變化基本一致,二者均呈現U型分布.而濕度呈現夏高冬低的倒U型分布,此分布與水分在PM2.5中的占比大致相同,冬、春、夏、秋占比分別為11.9%、13.3%、13.2%、11.5%.夏季濕度高而水分濃度不高的原因可能是由于濕沉降頻繁,2020年夏季濕沉降25次,占全年濕沉降的46.3%,此氣象條件有利于污染物的清除,致使PM2.5質量濃度不高,水分濃度也不高的結果.此處再次驗證水分與PM2.5相關性極強.本結果低于中國臺灣南部城市及沿海地區冬季及春季兩個季節水分在PM2.5中的質量濃度占比(約30%),該研究也是利用卡爾費休法測定采集在石英膜上的顆粒物水分,結論顯示中國臺灣地區水分在PM2.5占比春季大于冬季,夜間大于日間,沿海地區大于城市地區[19].

圖2 2020年各指標季節變化

2.3 PM2.5水分在不同污染級別變化規律

為研究不同空氣質量級別下PM2.5中水分濃度的特征,將采樣期間采樣點的319個樣品,按照(PM2.5)將其分為優(0～35μg/m3)、良(35～75μg/m3)、輕度污染(75～115μg/m3)、中度污染(115v150μg/m3)、重度污染(150v250μg/m3)、嚴重污染(>250μg/m3),其中優179d,良106d,輕度污染20d,中度污染7d,重度污染級7d.不同級別下PM2.5中水分濃度均值及占比分別為:優2.3μg/m3(11.4%)、良5.9μg/m3(11.9%)、輕度13.3μg/m3(14.8%)、中度19.9μg/m3(15.8%)、重度29.9μg/m3(16.0%).

數據分析得出,隨著空氣污染加重,水分質量濃度及其在PM2.5占比均呈現上升趨勢,重度污染比優級天水分濃度增加12倍,占比增加40.4%.同時發現,隨著空氣質量級別上升,水分與PM2.5的相關性也呈現明顯增強態勢(如圖3),優級天的PM2.5質量濃度與水分質量濃度相關性最弱=0.69(=0.01),重度污染的相關性最強=0.93(=0.01),但中度污染二者相關性不明顯,可能是由于樣本量太少造成的.相對濕度在不同空氣質量級別下,分別為42.2%、52.9%、59.0%、55.4%、55.9%,并沒有隨空氣質量級別的上升而持續升高.這與宋秀瑜[23]等研究結果基本一致,即在一定濕度范圍內(PM10是40%～49%以內,PM2.5是50%～59%以內)相對濕度越大越有利于顆粒物的形成,尤其是高濕度空氣容易造成顆粒物的較重污染.超過這個范圍,相對濕度越大,顆粒物濃度越低.葉興楠[24]等研究表明顆粒物吸濕增長,為氣態污染物提供非均相轉化載體,促進硫酸鹽和硝酸鹽等細顆粒物的生成.因此,在一定范圍內濕度的增加有利于顆粒物吸濕增長,伴隨顆粒物質量濃度的增長,水分質量濃度同步增加,隨著空氣質量級別的增加,二者相關性逐步增強,水分對PM2.5質量濃度的貢獻也逐漸加大.

圖3 不同空氣質量級別顆粒物與水分相關性

2.4 PM2.5水分在污染過程中的變化規律

2.4.1 重污染過程 2020年共有兩次重污染過程發生,分別是1月25～28日,2月11～13日.

第一次重污染過程1月25～28日正值農歷新年正月初一～初四,PM2.5質量濃度均值為174μg/m3,水分質量濃度均值及其占比分別為27.0μg/m3和15.3%.25日春節以微量元素和有機物為主,地殼元素占比明顯高于其他重污染日,水分占比為12.8%處于中間水平.26日有機物為主要組分,27～28日硝酸鹽濃度不斷攀升,成為主要組分,水分占比升高至18.1%達到近期高值,同時25～28日SNA占比也從34%增至55%,表現出煙花爆竹燃放影響向本地移動源積累和污染二次傳輸轉變的特征.

第二次污染過程(2月11～13日)較第一次嚴重, PM2.5質量濃度均值為204μg/m3,水分質量濃度均值及其占比分別為34.1μg/m3和16.8%.此次污染過程仍以二次離子和有機物污染為主,硝酸鹽影響增加明顯,SNA占比在50%～56%.

兩次污染過程相對濕度分別為47.3%、67.3%,對于1～2月,該相對濕度屬于較高水平.同時發現兩次重污染過程水分濃度為年均濃度的5.4倍、6.8倍,高于PM2.5增速.可見較高濕度會有利于顆粒物的吸濕增長,較高的水分含量更有助于顆粒物質量濃度的增加,進一步推高污染水平.

2.4.2 沙塵過程 2020年有記錄的沙塵過程為13d,其中9d測定了水分濃度.9d的PM2.5濃度均值37.9μg/m3,較年均值低5.2%.水分濃度均值為3.4μg/ m3,較年均值低31.9%,水分占比為9.9%,較年均值低20.2%,濕度均值35.1%,較年均值低25.4%.由此得出,2020年沙塵發生時,空氣濕度處于較低水平,天氣干燥不利于細顆粒物的吸濕增長,水分濃度及其占比均處于較低水平.

2.5 PM2.5水分與主要組分的關系

PM2.5水分與SNA及有機物均有很好的相關性(分別為=0.937, 0.897, 0.813,0.839).說明了PM2.5中水分為氣態污染物提供非均相轉化載體,促進硝酸鹽、硫酸鹽、有機物等細顆粒物的進一步生成[20].分析發現PM2.5中水分濃度與銨根濃度的相關性最高,從側面證實銨鹽吸水性強的理論.而PM2.5水分與地殼物質的相關性最弱,為0.195.此處證實地殼元素為一次源,天然來源不受水分影響.

圖4 PM2.5主要組分與水分相關性

3 結論

3.1 卡爾費休庫倫分析方法可直接測定PM2.5中的水分,方法精密度和準確度較好.

3.2 2020年城區站點319d有效樣品PM2.5質量濃度年均值為(40.3±34.0)μg/m3,水分質量濃度年均值為(5.0±4.1)μg/m3,水分占比為(12.5±4.8)%,水分與PM2.5質量濃度呈顯著相關.

3.3 水分與PM2.5質量濃度月度及季節變化趨勢基本一致.

3.4 隨著空氣污染加重,PM2.5中水分質量濃度及其在PM2.5占比均呈現上升趨勢,重度污染比優級天水分濃度增加12倍,占比增加40.4%.同時發現,隨著空氣質量級別上升,水分與PM2.5質量濃度的相關性也呈現明顯增強態勢,優級天相關性最弱=0.69 (=0.01),重度污染天的相關性最強=0.93(=0.01),由此可見,污染天氣發生時水分對PM2.5的貢獻比優良天氣更多.

3.5 在2020年發生的兩次重污染過程中,PM2.5水分濃度為年均濃度的5.4倍及6.8倍,且濕度處于同期較高水平.較高濕度有利于顆粒物吸濕增長,較高的水分含量更有助于顆粒物質量濃度的增加,進一步推高污染水平.而2020年沙塵污染發生時,濕度處于同期較低水平,天氣干燥不利于細顆粒物的吸濕增長,水分濃度及其占比均處于較低水平.

3.6 水分與SNA及有機物均有很好的相關性,說明水分為氣態污染物提供非均相轉化載體,促進硝酸鹽、硫酸鹽、有機物等細顆粒物的進一步生成.水分與地殼物質無相關性,證實地殼元素為一次源,不受水分影響.

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Study on water content of PM2.5and its variation in Beijing.

CHEN Yuan-yuan, LI Jun-qi, CHANG Miao, SHEN Xiu-e, LIU Bao-xian*

(Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China)., 2023,43(1)：70～76

Karl Fischer method can directly determine the water content of PM2.5with good precision and accuracy. The method was applied to PM2.5analysis of urban stations in Beijing in 2020, and the results showed that the annual average water concentration was (5.0±4.1) μg/m3, and the proportion of PM2.5was (12.5±4.8) %, which was significantly correlated with PM2.5mass concentration. The monthly and seasonal variation trended of water concentration and PM2.5mass concentration were basically consistent. The study found that with the increase of air pollution, the water concentration and its proportion in PM2.5both showed an increasing trend, and the correlation between them was significantly enhanced. It can be seen that when pollution occurred, the increase of water concentration was conducive to the increase of moisture absorption of particles, thus pushing up the pollution level and enhancing the contribution to PM2.5simultaneously. When dust pollution occurred, the humidity was at a low level in the same period, which was not conducive to the growth of moisture absorption of fine particles, the water concentration and its proportion were at a low level. There was a good correlation between water, secondary ions and organic matter, indicating that water provided heterogeneous transformation carrier for gaseous pollutants and promotes the further generation of fine particles such as nitrate, sulfate and organic matter. There was no correlation between water and crustal material, which proved that crustal elements were primary sources and were not affected by water.

PM2.5；water content；water concentration；variation character；Karl Fischer method

X513

A

1000-6923(2023)01-0070-07

陳圓圓(1982-),女,北京人,高級工程師,碩士,主要從事環境監測及質量管理研究.發表論文10余篇.

2022-06-17

大氣重污染成因與治理攻關項目(DQGG202101)

* 責任作者, 正高級工程師, liubaoxian@163.com