基于感官組學分析不同足火方式對金牡丹工夫紅茶香氣的影響

魏昊，藍天夢，繆伊雯，孟慶，坤吉瑞，張玉，童華榮

西南大學食品科學學院，重慶 400715

紅茶是世界上消費量較高的一大茶類[1]，在我國工夫紅茶深受消費者的喜愛。工夫紅茶加工包括萎凋、揉捻、發酵、毛火和足火工序，其中足火工序的目的是固定茶葉外形、提升香氣并降低茶葉含水率以便于儲存[2]。茶葉香氣是茶葉所含芳香物質的綜合體現[3]，對茶葉風味、等級評定以及消費導向等均具有重要作用。

傳統工夫紅茶通常采用高溫足干處理使低沸點的青草氣成分散失，目前生產中以熱風和鏈板干燥為主，但存在高溫不易控、易產生不愉悅氣味等問題。在工夫紅茶的加工過程中，香氣物質大多是在發酵過程中形成，如呈花香的芳樟醇及其氧化物、香葉醇等，但這些有益香氣成分大部分會在干燥的高溫條件下被轉化或揮發[4]。若想保留住發酵過程中形成的有益香氣物質，需要在干燥過程中適當降低干燥溫度，雖然在實際生產中已有企業采用溫度較低的熱風干燥方式，但還未見相關文獻報道。隨著科技發展，真空冷凍干燥、熱泵干燥等多種干燥方式逐漸興起[5]。真空冷凍干燥技術能夠保留物料的營養成分、理化特性和生物活性[6]；熱泵干燥技術具有物料品質保留效果好、高效節能、無污染等優點[7]，被廣泛應用于蔬菜脫水等方面。近年來，針對不同干燥方式紅茶香氣的研究逐漸增多，滑金杰等[8]通過電磁滾筒-熱風耦合、鏈板熱風、箱式熱風、滾筒式滾炒4種毛火方式獲得工夫紅茶，發現電磁內熱式滾筒-熱風耦合毛火方式制得的紅茶感官得分最高。Ye等[9]通過非靶向代謝組學研究滾筒干燥和熱風干燥對紅茶感官評價的影響，發現熱風干燥能夠增加與甜香和花香呈正相關的揮發性化合物含量。目前，關于工夫紅茶足火的研究主要集中于不同方式高溫干燥后成品茶中揮發性成分的變化，而關于調控干燥過程中溫度和濕度更好地保留和轉化茶葉中香氣物質的研究較少。

在工夫紅茶加工過程中，萜烯類糖苷前體化合物水解釋放出的揮發性萜烯類香氣化合物是紅茶香氣的最主要來源，而適制烏龍茶的品種鮮葉中含有大量的糖苷前體物[10]，制得的工夫紅茶呈現更多的花香屬性。金牡丹茶樹品種是福建省茶葉研究所育成的優質茶樹品種，其加工制成的烏龍茶和紅茶具有濃郁而獨特的花香[11-13]，因此本研究選用金牡丹品種鮮葉作為原料，采用80 ℃熱風干燥、40 ℃熱風干燥、脫水熱風干燥（熱泵干燥）及真空冷凍干燥4種方式進行足火干燥，利用頂空固相微萃取（Headspace solid-phase microextraction，HSSPME）結合氣質聯用（Gas chromatography-mass spectrometry，GC-MS）、氣相色譜-嗅辨聯用（Gas chromatography-olfactometry，GC-O）、香氣活度值（Odor activity value，OAV）、香氣特征影響值（Aroma character impact value，ACI），以及香氣感官審評，分析不同干燥方式對工夫紅茶香氣品質的影響，以期為花果香工夫紅茶足火方式的優化提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

供試茶樹品種為金牡丹，于2021年9月在貴州省遵義市桐梓縣獅溪鎮茶園按一芽二葉標準采摘鮮葉，當天運輸至重慶市南川區興又緣茶廠加工工夫紅茶。加工流程如圖1所示，在室溫27 ℃、相對濕度68%～70%條件下，將鮮葉置于晾青架上萎凋8 h至含水量為60%～62%；揉捻2 h（空壓45 min—翻堆—輕壓35 min—重壓35 min—空壓5 min）；發酵4 h（發酵箱內溫度為30 ℃，相對濕度為92%～94%）；120 ℃毛火10 min；足火工序采用 4種方式：（1）80 ℃熱風干燥（下稱高溫干燥），將毛火樣品均勻平鋪于熱風干燥機烘盤中，80 ℃烘1.5 h；（2）40 ℃熱風干燥（下稱低溫干燥），將毛火樣品均勻平鋪于熱風干燥機烘盤中，40 ℃烘3 h；（3）脫水熱風干燥（下稱熱泵干燥），將毛火樣品均勻平鋪于熱泵干燥機烘盤中，40 ℃干燥2.5 h；（4）真空冷凍干燥（下稱冷凍干燥），將毛火樣品均勻平鋪于真空冷凍干燥機干燥板中，真空壓力60 Pa，初始溫度-30 ℃保持120 min，然后每個周期溫度梯度遞增5 ℃保持 120 min，直至第11個周期25 ℃保持120 min結束，共干燥22 h。通過4種干燥方式制得的成品茶使用鹵素水分測定儀測定含水量約為6%～7%，用于感官審評和揮發性成分檢測分析。

甲醇、二氯甲烷（色譜純），氯化鈉（分析純），購自成都科隆化學試劑公司；C7～C30正構烷烴混合物（99%），購自美國Supelco公司；癸酸乙酯（99%），購自美國Sigma公司。

1.2 儀器與設備

QP2010Plus氣相質譜聯用儀、GC-2010ATF氣相嗅辨儀，日本Shimadzu公司；嗅聞系統Sniffer9000，瑞士Brechbühler公司；50/30 μm DVB/CAR/PDMS萃取頭及手動固相微萃取（SPME）進樣器，美國Supelco公司；超純水發生器，美國Millipore公司；FA2004A電子天平，上海精天電子儀器有限公司；6CR-35型揉捻機、YX-10B型全自動紅茶發酵機，福建安溪永興茶葉機械廠；6CHZ-9B茶葉烘焙機，福建佳友茶葉機械智能科技股份有限公司；GZ-110.5P熱泵干燥機，銘勝五金電器廠；TF-HFD-4真空冷凍干燥儀，上海田楓實業有限公司；JT-K6鹵素水分測定儀，泰州市精泰儀器儀表有限公司。

1.3 試驗方法

1.3.1 香氣感官審評

審評小組由 9名西南大學食品科學學院茶學專業教師及學生（5位女性，4位男性，年齡24～45歲）組成，小組成員均經過兩周10 h以上的培訓。

紅茶沖泡方法按照 GB/T 23776—2018《茶葉感官審評方法》[14]進行，審評人員對不同紅茶樣品茶湯的香氣特性進行審評、描述并打分，取9人評分的平均值作為描述香氣的最終得分。感官評價采用7分制，0分（未嗅聞到），2分（香氣較弱），4分（香氣適中），7分（香氣強烈）。

1.3.2 頂空固相微萃取法提取紅茶香氣成分

參照 Liao等[15]的萃取方法萃取紅茶香氣。采用SPME進樣器和50/30 μm DVB/CAR/PDMS纖維頭萃取茶樣香氣物質，準確稱取1.000 g茶粉（過40目篩）于40 mL萃取瓶中，加入2.0 g NaCl，充分混勻后加入10 mL 100 ℃超純水、50 μL癸酸乙酯（50 mg·L-1）作為內標，加入磁力攪拌子，最后加蓋四氟乙烯蓋子。測定前，將萃取瓶置于磁力攪拌器恒溫水浴鍋（60 ℃，300 r·min-1）中平衡5 min，插入老化后的SPME纖維萃取針吸附萃取55 min。萃取結束后取出萃取頭，插入氣相色譜進樣口，解析5 min，運用GC-MS分析檢測。

1.3.3 GC-MS測定條件

參照文獻[15]的方法，并適當改進了分析紅茶香氣的GC-MS條件。進樣方式：氣體進樣，使用Supelco公司SPME纖維萃取針，進樣時間5 min。色譜條件：DB-5MS彈性石英毛細管柱（30 m×0.25 mm，0.25 μn）；升溫程序為40 ℃保持2 min，以2 ℃·min-1升至80 ℃保持2 min，以5 ℃·min-1升至 150 ℃保持1 min，以4 ℃·min-1升至180 ℃保持1 min，以10 ℃·min-1升至260 ℃保持5 min；載氣（He）流速1.0 mL·min-1；壓力49.7 kPa；進樣方式為不分流進樣。質譜條件：溶劑延遲4 min，電子電離源，電子能量70 eV，離子源溫度250 ℃，接口溫度250 ℃，質量掃描范圍為40～400 m/z。

香氣物質的定性：根據文獻[16]中的方法和C7～C30正構烷烴混合物的定位時間，計算各色譜峰在 DB-5MS色譜柱上的保留指數（RI），結合NIST08標準譜庫檢索，比對基峰、質荷比和RI值，并結合香氣標準品對揮發性物質進行定性。

香氣物質的定量：采用癸酸乙酯內標法定量[17]，經過相同處理方法，癸酸乙酯在色譜圖上的出峰面積基本一致，用各組分的峰面積和癸酸乙酯的峰面積之比進行定量。

1.3.4 香氣成分GC-O分析條件

參照前期已建立的GC-O方法[18]。色譜柱為Rtx-5色譜柱（30 m×0.25 mm，0.25 μm），其余條件與GC-MS一致。

GC條件：進樣口溫度250 ℃，FID檢測器溫度280 ℃，載氣為高純氮氣（99.999%），柱流量 1.14 mL·min-1，氫氣流量30 mL·min-1，空氣流量300 mL·min-1，尾吹流量30 mL·min-1，進樣模式為不分流進樣。Olfactometry條件：樣品流入FID檢測器和Sniffer 9000的比例為1∶1，傳輸線溫度220 ℃，GC流出物經過空氣加濕器流至嗅聞口，Humid Air加濕速率為19.5 mL·min-1。

香氣物質的定性：根據C7～C30正構烷烴混合物的定位時間，計算各色譜峰在RTX-5色譜柱上的保留指數（RI），根據RI值與保留時間，并結合香氣標準品對嗅聞到的香氣物質進行定性。

可嗅聞的每種成分特性由4名具有1年以上相關經驗的小組成員描述。最終結果由至少兩名審評人員得出的共同香氣強度決定。香氣強度用7分制表示（0～7），0表示無，1表示極弱，2表示弱，3表示適中，4表示較強，5表示強，6～7表示極強。

1.3.5 OAV及ACI的計算

OAV及ACI分別根據公式（1）及（2）[19]計算：

式中，OAV為香氣活度值；Cx為揮發性成分x的濃度，mg·kg-1；OTx為揮發性成分x在水中的香氣閾值，mg·kg-1[20]；ACI為香氣特征影響值；Ox為揮發性成分x的香氣活度值。

1.4 數據分析

本研究的試驗測定均重復 3次，結果用“平均值±標準差”表示；使用SPSS Statistics 18進行單因素差異顯著性分析；使用SIMCA 13.0進行正交偏最小二乘判別分析（OPLS-DA）；使用Origin 2021進行繪圖和制表。

2 結果與分析

2.1 香氣感官審評結果分析

9位審評人員對不同干燥方式的紅茶進行感官評價（表1），并依據標準對各項香氣進行審評打分（表2），圖2為4種干燥方式的紅茶香氣感官審評雷達圖。由圖2可知，金牡丹紅茶以甜香、花香及果香為主要香氣屬性，與Li等[13]對金牡丹紅茶的審評結果相似。由表1可知，冷凍干燥紅茶外形、湯色及滋味評價均較差。香氣審評中，4種干燥方式的紅茶香氣總分（除青草氣外各項評分之和）順序為冷凍干燥＞熱泵干燥＞高溫干燥＞低溫干燥。不同干燥方式紅茶均具有花果香、甜香、清香等屬性，且各自香氣特征有較明顯差異。高溫干燥紅茶甜香得分較高，但表現出不愉悅的悶味；低溫干燥紅茶花香得分最低，青草氣得分高于其他3種干燥方式紅茶，表現為花香不顯、青草氣重；熱泵干燥紅茶花香、果香、清香得分較高，甜香得分較低；冷凍干燥紅茶花香、果香、甜香、清香得分較高，青草氣得分最低。以上結果表明，相較于傳統高溫干燥工藝，冷凍干燥紅茶香氣綜合得分最高，總體香氣協調，即在較好保留花果香的同時而青氣不顯；熱泵干燥紅茶次之，花果香及清香濃郁，表現為清爽的花香；而低溫干燥不僅未能保留花果香且有較強的青草氣，感官接受度最差。

圖2 4種干燥方式的金牡丹工夫紅茶香氣感官審評雷達圖Fig.2 Radar chart of the sensory evaluation of Jinmudan Congou black tea aroma with four full firing methods

表1 4種干燥方式的金牡丹工夫紅茶感官評價表Table 1 Sensory evaluation table of Jinmudan Congou black tea with four full firing methods

表2 4種干燥方式的金牡丹工夫紅茶香氣感官評價表Table 2 Aroma sensory evaluation of Jinmudan Congou black tea with four full firing methods

2.2 揮發性化合物氣相色譜-質譜聯用結果分析

如圖3A所示，揮發性成分主要為醇類、醛類、酯類、碳氫類及酮類。由表3可知，4個紅茶樣品中共檢出并鑒定揮發性成分85種，高溫干燥、低溫干燥、熱泵干燥和冷凍干燥紅茶樣品分別有82、47、44、42種。相較于高溫干燥樣品，低溫干燥、熱泵干燥及冷凍干燥樣品所含揮發性成分數量大幅減少，這與徐奕鼎等[21]結果相似，表明揮發性成分數量隨干燥溫度降低而下降。4種紅茶樣品中共有的揮發性化合物33種，以醇類（35.0%～40.4%）和醛類（23.4%～28.8%）為主（圖3B），這些化合物多表現為花香、清香[22]，構成了感官評價中不同干燥方式紅茶中相似香氣描述的物質基礎。

表3 4種干燥方式的金牡丹工夫紅茶揮發性化合物組分GC-MS鑒定結果Table 3 GC-MS identification results of volatile compound fractions of Jinmudan Congou black tea with four full firing methods

續表3

醇類化合物是紅茶花香的主要來源之一，主要包含芳樟醇（鈴蘭香）及其氧化物，如(E)-芳樟醇氧化物（呋喃型）（槐花香）、苯甲醇（杏仁香）、苯乙醇（玫瑰花香）、香葉醇（甜花香）等[23]，為金牡丹紅茶貢獻了濃郁而多元的花香屬性，其中熱泵干燥紅茶芳樟醇含量顯著高于其他紅茶樣品（P＜0.05），低溫干燥紅茶芳樟醇含量則顯著較低（P＜0.05），香氣審評中各干燥方式紅茶花香屬性上的差異主要來源于醇類化合物含量的差異。醛類化合物以 2-已烯醛、苯甲醛、苯乙醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛等為主，在低溫干燥和熱泵干燥紅茶中含量較高。酯類化合物主要包含水楊酸甲酯（冬青香）、己酸己酯（新鮮水果香）等，是紅茶果香的主要貢獻物質[24]，其中水楊酸甲酯在熱泵干燥紅茶樣品中顯著高于其他紅茶樣品（P＜0.05）。碳氫類化合物以月桂烯、羅勒烯、萜品油烯等為主，在高溫干燥紅茶樣品中顯著高于其他紅茶樣品（P＜0.05）。

(Z)-2-戊烯醇、正己醛、2-已烯醛及(Z)-3-己烯醇等物質是形成紅茶清香或青草氣的主要物質基礎[24]。分析發現，此類物質在低溫干燥和熱泵干燥紅茶中的含量顯著高于其他紅茶（P＜0.05），從側面印證了香氣感官審評的結果，究其原因，可能是高溫干燥使大量香氣物質尤其是低沸點香氣物質揮發，導致此類揮發性化合物的相對含量出現不同程度下降[25]。同時，高溫條件會促進脂肪酸及糖苷類香氣前體物質水解成醇、烷烴和脂肪族衍生物等反應的進行，并生成4-戊烯醛（烘烤味）、1-辛烯-3-酮（霉味、蘑菇味）、(E)-3-己烯-1-醇乙酸酯（泥土味）、二氫芳樟醇（霉味）、萜品油烯（草木灰塵味）等醛類、酮類和酯類揮發性化合物，上述化合物僅在高溫干燥樣品中檢出，是傳統高溫干燥紅茶不愉悅悶味的主要來源，這與Qu等[26]所報道的結論一致。高溫干燥條件下己酸葉醇酯、己酸己酯及茉莉酮等呈現甜香、果香的酯類和酮類化合物含量較高，可能是高溫干燥紅茶表現為甜香高于花香的原因。值得注意的是，在Zhu等[12]研究中被認為是金牡丹紅茶呈現果香的關鍵香氣物質茉莉內酯在本研究中未檢出，可能與茶葉加工工藝、采摘季節或茶葉產地有關。

2.3 OAV與ACI分析

OAV值被用來評價單個化合物對整體香氣的貢獻度，當OAV＞1時，表明此化合物對香氣具有重要貢獻，而其香氣貢獻程度可通過ACI值比較[27]。如表4所示，4種干燥方式紅茶樣品中共有的OAV＞1的香氣化合物有19種，與Yang等[29]研究結果相似。

高溫干燥紅茶樣品中OAV＞1的化合物有33種，(Z)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、芳樟醇、(E)-芳樟醇氧化物（呋喃型）的OAV值最大，對紅茶的花香屬性有重要貢獻；其次為苯乙醇、月桂烯、(E,Z)-2,6-壬二烯醛，OAV值介于100～500，為高溫干燥紅茶增添了多元的花香屬性；(Z)-2-戊烯醇、正己醛、(Z)-3-己烯醇的OAV在1～20，是高溫干燥紅茶青草氣的主要來源。低溫干燥樣品中OAV＞1的化合物有28種，其中苯乙醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛的OAV值高于其他3種干燥方式紅茶樣品，芳樟醇低于其他3種干燥方式紅茶樣品，呈青

草氣的(Z)-2-戊烯醇、正己醛、2-已烯醛的OAV值均高于高溫干燥紅茶樣品，以上特征與感官審評結果相符。熱泵干燥樣品中OAV＞1的化合物有28種，其中呈花果香的水楊酸甲酯、癸醛、芳樟醇、(Z)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、苯乙醇、正己醛、正己醇及呈清香的(Z)-2-戊烯醇、正己醛、2-己烯醛、(Z)-3-己烯醇的OAV值均高于其他3種干燥方式紅茶樣品，以上結果與感官審評中熱泵干燥紅茶呈現清爽花香特征相符。冷凍干燥樣品中OAV＞1的化合物有23種，少于其他干燥方式紅茶樣品，這可能是因為真空冷凍干燥過程中真空環境降低了揮發性成分的沸點[30]，導致呈花香和柑橘香的芳樟醇、(E)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、(Z)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、(E)-芳樟醇氧化物（吡喃型）、苯甲醛、月桂烯、辛醇等，以及呈青草氣的(Z)-2-戊烯醇、正己醛的OAV值均低于熱泵干燥紅茶樣品，冷凍干燥紅茶樣品各屬性香氣成分比例均衡，與感官審評中表現為適宜的花香而青草氣不顯、香氣均衡特征相一致。

2.4 活性香氣成分的氣相色譜-嗅辨聯用結果分析

茶葉中香氣成分眾多，但在感官貢獻中起到主要作用的僅占極少部分，因此，在感官中具有呈香性質的揮發性化合物被稱為關鍵呈香成分或活性香氣成分[31]。揮發性化合物含量的高低并不能說明其對香氣貢獻度的大小，活性香氣成分還需要結合GC-O結果進一步分析。通過GC-O結合時間強度法分析4種干燥方式紅茶活性香氣化合物，所嗅聞到的活性香氣的香氣屬性及強度如表5所示。

表5 4種干燥方式的金牡丹工夫紅茶GC-O鑒定結果Table 5 GC-O identification results of Jinmudan Congou black tea with four full firing methods

嗅聞到的紅茶活性香氣化合物主要以醇類、醛類、酯類、烯類為主，在高溫干燥紅茶樣品中共嗅聞到香氣化合物14種，其中嗅聞強度大于或等于 4的化合物包括(Z)-2-戊烯醇、庚醛、(E,E)-2,4-己二烯醛、芳樟醇、羅勒烯、(E)-芳樟醇氧化物（吡喃型）、苯乙醇、月桂烯，以上8種香氣化合物被判定為高溫干燥紅茶的活性香氣成分，與Mao等[24]的研究結果相似。在低溫干燥紅茶中共嗅聞到香氣化合物16種，其中嗅聞強度大于或等于4的化合物有(Z)-2-戊烯醇、庚醛、苯甲醛、月桂烯、羅勒烯、(E,Z)-2,6-壬二烯醛、(Z)-芳樟醇氧化物（吡喃型），是低溫干燥紅茶的活性香氣成分。在熱泵干燥紅茶中共嗅聞到香氣化合物14種，其中嗅聞強度大于或等于4的化合物有(Z)-2-戊烯醇、苯甲醛、月桂烯、苯乙醛、(E)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、芳樟醇、水楊酸甲酯，為熱泵干燥紅茶的活性香氣成分。在冷凍干燥樣品中共嗅聞到香氣化合物12種，苯甲醛、月桂烯、苯乙醛、(E)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、苯乙醇、(E)-芳樟醇氧化物（吡喃型）、水楊酸甲酯等7種香氣化合物嗅聞強度大于或等于4，為冷凍干燥紅茶的活性香氣成分。

2.5 OPLS-DA分析

為探究4種干燥方式紅茶的揮發性成分之間的差異，采用OPLS-DA進行多變量統計分析。基于不同干燥方式紅茶樣品鑒定得到85種揮發性化合物（表3），由于有12個樣本（4個茶葉樣本，重復3次），因此獲得12×85個數據矩陣。作為一種有監督的判別模型，以85個香氣組分作為因變量，不同干燥方式作為自變量，使用OPLS-DA建立揮發性成分與樣本類別之間的關系模型。理論上，解釋變異（R2Y）和預測能力（Q2）值越接近1，模型越好[32]，本研究模型的評價參數R2Y=0.723 1，Q2=0.577 6。圖4A表明，4種干燥方式紅茶均在置信區間內，且重復聚集良好，冷凍干燥和熱泵干燥紅茶分別聚在該圖的右上方和右下方，低溫干燥和高溫干燥紅茶分別聚于左上方和左下方。由此表明，不同干燥方式樣品分離明顯，即不同干燥方式可獲得不同類型的紅茶香氣風味。為了進一步研究該模型的穩健性，采用排列檢驗200次的交叉驗證模型驗證。如圖4B所示，Q2回歸線與縱軸的相交點小于零（R2=0.668，Q2=-0.527），說明模型不存在過擬合，驗證有效，認為該結果可用于不同干燥方式紅茶的差異分析。

為明確OPLS-DA模型下區分紅茶干燥方式的關鍵差異揮發性化合物，通過擬合預測變量投影重要性（Variable importance in projection，VIP）分布圖（圖4C），篩選出19種VIP值高于1的化合物，包含(E)-2-辛烯醛、(E,E)-2,4-庚二烯醛、β-環檸檬醛、正辛醇、甲酸香葉酯、(E,E)-2,4-己二烯醛、(Z)-3-壬烯醇、正庚醇、苯甲醛、庚醛、α-蒎烯、苯甲醇、香葉醇、β-紫羅蘭酮、橙花醇、月桂烯、(Z)-3-己烯醇、(Z)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、羅勒烯。因此，可將上述化合物作為區分不同干燥方式紅茶的潛在標志物。

圖4 4種干燥方式金牡丹工夫紅茶正交偏最小二乘判別分析（A）、模型交叉驗證結果（B）及VIP分布圖（C）Fig.4 Orthogonal partial least squares discriminant analysis (A),model cross-validation results (B) and VIP distribution (C) of Jinmudan Congou black tea with four full firing methods

3 討論

由OAV法及GC-O分析的結果可以發現，兩種方法鑒定出的不同干燥方式紅茶活性香氣成分組成基本相似。在4種干燥方式樣品中，OAV法和GC-O分析共同鑒定出的關鍵香氣化合物如(Z)-2-戊烯醇、(E)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、(Z)-芳樟醇氧化物（呋喃型）、芳樟醇與其嗅聞強度相互對應。2種方法鑒定出的部分化合物的貢獻度也存在一定差異，如熱泵干燥樣品中苯乙醇OAV值遠大于其他2種干燥方式，但在GC-O分析中未表現出較強的嗅聞強度；庚醛（新鮮草木味）、1-辛烯-3-醇（蘑菇味）的OAV值及ACI均較小，但在GC-O中嗅聞強度均大于3，表現出較強的呈香能力。究其原因，可能是OAV法未考慮茶湯中揮發性化合物之間、揮發性化合物與非揮發性化合物之間的相互作用，且單個化合物在水中的閾值不能準確反映其在茶湯體系中的閾值[33]，因此其他香氣類型的化合物可能間接促進不同干燥方式紅茶香氣差異的形成。由此可知，在茶葉香氣分析中僅靠GC-MS及OAV法并不足以反映揮發性成分對感官的貢獻程度，應結合GC-O判斷活性香氣成分進行分析更符合實際感官評價，因此在茶葉香氣研究中，依靠分子感官組學方法可以更準確分析單個物質對整體香氣的影響。

本研究通過對比不同足火方式的紅茶發現，高溫干燥紅茶審評表現為甜香，且得分較高，這與蘇振暉[34]研究相似。本研究中高溫干燥紅茶表現出甜香高于花香，可能是因為在高溫條件下，茶葉中的脂肪酸及糖苷類香氣前體物質水解成醇、烷烴和脂肪族衍生物或發生美拉德反應。此外，高溫干燥紅茶還存在不愉悅的悶味，可能與4-戊烯醛、1-辛烯-3-酮、(E)-3-己烯-1-醇乙酸酯、二氫芳樟醇、萜品油烯等物質有關。低溫熱風干燥紅茶在香氣上表現為花香不顯而青草氣較重，GC-MS分析發現其醇類（如芳樟醇、苯乙醇）及酯類（如水楊酸甲酯）等呈花果香的揮發性化合物含量較低，而呈青草氣的(Z)-2-戊烯醇、正己醛、2-已烯醛含量較高，因此花香型紅茶加工不建議采用低溫熱風干燥方式。熱泵干燥紅茶的花果香保留度最好且青氣不顯，具體表現為濃郁花果香與清香具存，GC-MS分析發現其表現為花果香的芳樟醇及其氧化物、苯甲醛、苯乙醛、水楊酸甲酯、香葉醇及呈青草氣的(Z)-2-戊烯醇等含量與貢獻度均高于其他干燥方式紅茶，其中呈花香的芳樟醇氧化物（呋喃型）含量及OAV值最高，但GC-O分析發現其嗅聞強度低于呈青草氣的(Z)-2-戊烯醇，主要是因為青草氣會對花香產生一定的掩蓋作用[35]，使香氣審評表現為清爽的花香。茶葉熱量吸收量、葉溫上升的速度、加熱過程中水分的散失速度都會影響茶葉品質[36]，在熱泵干燥機較低的干燥濕度下，茶葉水分能夠快速散失，有助于熱泵干燥紅茶中有益香氣物質的保留。冷凍干燥紅茶在感官審評中干茶外形、湯色及滋味評價均較差，但香氣審評表現為花果香、青氣不顯。在真空冷凍干燥條件下，雖然香氣物質種類較少，但含量及比例較均衡，整體風味協調，可能是因為冷凍干燥后茶樣中部分低沸點化合物有所損失，以及低溫條件不利于部分劣質揮發性化合物的轉化[37]。

綜上所述，相較于傳統高溫熱風干燥，低溫熱風干燥降低了紅茶的香氣品質，而熱泵干燥及冷凍干燥技術改善了紅茶的香氣，二者均能有效保留紅茶的花果香且減少傳統高溫熱風干燥所產生的悶味，因此，適當降低足火干燥溫度及干燥環境的空氣濕度對提升工夫紅茶香氣有正向作用。此外，考慮能耗成本及市場前景，相較于傳統高溫熱風或鏈板干燥，冷凍干燥技術雖然保留紅茶香氣效果更好，但干茶外形與傳統工夫紅茶有較大差異，滋味差且成本高、耗時長，目前生產可行性較低[38]；熱泵干燥技術能耗較低且對芳樟醇、苯乙醇、水楊酸甲酯等有益香氣物質的保留效果好，在未來高香紅茶的生產實踐中擁有較高的應用可行性和廣闊的市場前景。

致謝

感謝西南大學食品科學學院張玉老師為本研究提供GC-MS分析的技術服務。