基于光學診斷的某新型含鋁推進劑燃燒特性分析*

2023-04-18 07:56:42楊云杰邢時越張少華余西龍王澤眾王海燕

爆炸與沖擊 2023年4期

楊云杰，邢時越，張少華，余西龍，王澤眾，王海燕

（1.中國礦業大學（北京），北京 100083；2.中國科學院力學研究所，北京 100190）

動力系統是實現火箭快速、穩定發射的關鍵。過去固體燃料火箭發動機主要應用于導彈技術領域，在航天領域的應用并不廣泛，但隨著研究的深入，固體燃料火箭發動機的優勢逐步顯現[1]。其具有推力大、機動性強、反應速度快的特點，能夠大大降低對發射場保障能力的依賴度[2]，滿足陸地、海洋不同發射環境的發射要求。

在固體火箭推進劑的研發和使用過程中，依然面臨著一些亟待解決的問題，如更大載荷、更高比沖等。目前為提高固體火箭發動機的比沖，在原有推進劑配方基礎上添加鋁金屬顆粒是極具潛力的新手段[3]。然而燃燒過程中，金屬凝聚相顆粒雖可以有效抑制高頻不穩定燃燒，但未充分燃燒的金屬顆粒會導致兩相流損失，造成比沖降低。此外，高速運動的團聚物金屬顆粒具有較強的沖刷作用，可能損傷發動機內部機構[4-6]。為解決這些問題，全面掌握含鋁推進劑的點火和燃燒規律，提高含鋁高能推進劑的燃燒效率、穩定性及可控性，眾多學者采用不同方法對含鋁固體推進劑的燃燒特性進行了研究。這些已有工作主要集中于點火延遲、燃燒速率及團聚物等含鋁推進劑應用中最亟需關切的熱點上，如研究發現含鋁推進劑的點火延遲不僅受點火溫度、環境壓力等因素的影響，同時也可通過調節氧濃度、鋁顆粒含量及粒徑等主動控制改變點火延遲時間[7-10]。在燃燒速率和團聚研究方面，Belyaev 等[11]和Friedman 等[12]率先證實了含鋁推進劑中鋁粒徑的增加可降低燃燒速率，增加推進劑燃燒時間。但隨即人們發現這可能會引起凝聚相團聚問題，如Takahashi 等[13]研究AP/AN 復合推進劑在燃燒過程中鋁團聚物和燃速的關系時發現：降低燃速、增加鋁顆粒含量均會導致團聚物粒度增加，然此結論目前尚未得到一致認同。Anand 等[14]認為團聚物尺寸與燃速之間正相關，即提高燃速和增加鋁顆粒的含量會使團聚物的粒度增加。另外，劉佩進等[15]研究確定了兩種常見推進劑在不同壓力環境下凝相產物的粒度分布規律。曹向宇[16]采用輻射成像的測溫方法對推進劑中鋁顆粒表面溫度進行了測量分析，得出平均溫度約為2 566 K。但由于此類含高能金屬顆粒推進劑屬于新一代固體推進劑，其燃燒不僅包含常見的化學反應和燃燒過程，更牽涉到復雜的多種相變、多相混合、多相凝結等傳熱傳能過程，截止到目前，國內外的相關研究和應用均處于發展初期階段，尚需要深入研究。

綜上所述可以發現，含鋁推進劑的配方尤其是鋁顆粒粒徑及含量不僅影響推進劑的點火延遲和燃燒速率，同時也決定著團聚物的特性。而環境參數、點火延遲、燃燒速率和團聚物之間也存在復雜的關系。到目前為止，研究界尚未得到明確的結論，甚至還存在如Takahashi 等[13]和Anand 等[14]關于燃速與團聚粒度之間相互矛盾的實驗結論。因此，針對不同配方、不同工作環境下的含鋁推進劑均需開展深入系統的實驗研究工作，全面掌握確定工作條件下的點火延遲、燃燒速率和團聚物特性的變化規律，以便開發和優化新型含鋁高能推進劑配方，提高新一代含鋁高能推進劑的燃燒效率、穩定性和可控性，同時為探索含鋁推進劑的燃燒機理和規律提供試驗驗證。

為此，本文在模擬固體發動機高壓條件下，采用可調功率激光器結合高速攝影和發射光譜等光學診斷技術，對某新型配方的含鋁高能推進劑開展點火燃燒過程的研究，探索不同環境壓力和點火功率參數下該新型固體推進劑的燃燒特性，以期為該推進劑的配方優化或工程應用提供實驗數據依據，或為提高發動機的燃燒熱效率以及解決發動機燃燒過程中的熱結構問題提供參考。

1 實驗裝置

1.1 實驗系統

圖1 所示為模擬固體發動機高壓燃燒環境所設計建設的固體推進劑激光點火燃燒特性光學研究實驗系統示意圖，主要由推進劑高壓燃燒腔體系統、激光點火系統、信號采集系統（光纖光譜儀、高速相機）、同步控制模塊和氣壓控制模塊等組成。高壓燃燒室三面開設紫外石英窗口，另一面窗口為推進劑安裝更新使用。為保證實驗過程中燃燒室的高壓密封性，窗口安裝均采用特殊承壓式O 形圈進行密封，設計壓力可達30 MPa。

圖1 固體推進劑激光點火燃燒特性光學研究實驗系統Fig.1 Optical experimental system for laser ignition combustion characteristics of solid propellant

氣壓控制模塊與燃燒室相連，用以控制燃燒室內壓力環境。采用0～1 000 W 功率可調節式光纖激光器（激光器輸出波長為1 080 nm，光束為高斯光束，光斑直徑約為8 mm，以中心能量的1/e2處為邊界）對該推進劑進行單脈沖點火。數據采集模塊使用高速相機（FASTCAM SA-Z, Photon）對燃燒過程進行拍攝，同時采用焦距為500 mm 的光柵光譜儀（Spectropro HRS-500, Princeton Instruments）搭配光纖光譜儀對推進劑燃燒光譜進行采集。同步控制模塊采用西門子Smart S7-200 定時控制器設計制作的觸發系統對激光器進行激光輸出控制，其激光同步信號用于觸發多通道數字信號發生器（DG645, Stanford Research Systems），而后DG645 輸出多路同步信號觸發高速相機以及光譜儀等測試設備進行高精準的延時拍攝及信號采集，儲存數據至控制電腦以備后期處理分析推進劑的點火燃燒過程。

1.2 實驗工況參數

燃燒室內為空氣環境，對固體推進劑進行點火實驗前，通過高壓氣瓶和減壓閥控制腔體環境壓力參數。實驗所采用的具體參數如表1 所示。

表1 激光點火的實驗參數Table 1 Experimental parameters of laser ignition

實驗中所使用的固體推進劑為三元組分，組分含量分別為氧化劑（高氯酸銨，AP，70%）、金屬添加劑（鋁，Al，18%）和粘合劑（12%）。前期實驗測試表明，常溫常壓下，確保該新型推進劑成功點火，激光熱流密度應不低于300 W/cm2，其脈沖寬度應不小于200 ms。因此，將激光脈寬設置為200 ms，激光輸出功率設置為200 和400 W，其熱流密度分別為400 和800 W/cm2。進行一系列不同壓力環境下點火實驗，高速相機采集頻率為5 000 Hz、曝光時長250 ns。同時，采用焦距30 mm 短焦透鏡收集燃燒過程的輻射信號，分別通過石英光纖導入HRS-500 型光柵光譜儀或光纖光譜儀。其中，光柵光譜儀狹縫設置為10 μm，采用600 g/mm 光柵采集300～800 nm 范圍內推進劑的輻射光譜；光纖光譜儀用于采集400～550 nm 范圍內AlO（B2Σ+-X2Σ+）躍遷的部分譜帶，用于分析推進劑的燃燒溫度。

2 推進劑的點火及燃燒過程

將推進劑切片（尺寸約為5 mm×5 mm×1 mm）豎直貼壁置于特制的推進劑燃燒臺上，此燃燒臺位于高壓燃燒腔體中心，固定于激光入射對向窗口，從而使點火激光垂直于燃面入射，并保證激光光斑可有效覆蓋推進劑燃面，經高速相機捕獲其典型燃燒過程圖像如圖2 所示。

圖2 新型含鋁高能推進劑的激光點火及燃燒過程Fig.2 Laser ignition and combustion process of a new aluminum-containing high-energy propellant

觀察分析可以得出，此固體推進劑的點火燃燒過程分為4 個階段：惰性加熱階段、熱解階段、初始火焰階段和穩定燃燒階段[17]。結合文獻[17]及本實驗所采集的燃燒過程現象，繪制了如圖3 所示的含鋁推進劑點火燃燒通用模型圖。

圖3 含鋁固體推進劑點火燃燒模型Fig.3 Ignition combustion model of aluminum-containing solid propellant

當激光器被觸發后，輸出激光作用于推進劑表面，與含能物質相互作用。推進劑吸收光能轉化為自身內能并向內部傳遞，溫度升高的同時促使推進劑發生分解或解離反應。當溫度升高至熔點時，推進劑表面開始形成固液混合的熔融區。而后部分液相隨溫度繼續升高逐漸氣化并發生化學反應，釋放出大量的熱量。當熱量達到絕熱火焰溫度時，形成脫離燃面的初始火焰，同時燃燒表面顆粒物隨著溫度的升高開始被點燃，局部出現火星。隨著表面反應不斷加劇，推進劑開始燃燒，燃面退移，金屬顆粒暴露至燃燒鋒面，在燃燒反應下不斷被加熱并且發生移動，并與相鄰的顆粒發生聚集，形成類珊瑚狀聚集體并粘附在燃面，如圖3(a)所示。隨著溫度的升高，熔融團聚成一個小球，在燃氣的推動下斷裂，脫離燃面以旋轉姿態進入燃燒氣相區[18]，同時產生的熱量繼續引發周圍推進劑的反應，持續產生大量的熔融顆粒脫離燃面進入氣相區，即構成了宏觀觀測到的火焰，呈現為穩定的燃燒。脫離燃面后的凝聚相顆粒結構如圖3(b)所示，通常由凝聚相顆粒、顆粒側面的氧化帽及較長的氣相產物拖尾構成。目前主要研究結果[6,19]認為凝聚相顆粒主要為鋁液滴，其表面附近存在著豐富的氣相鋁及其與氧化劑反應產生的低階氧化物（如AlO、Al2O、Al2O2等），這些氧化物在擴散和對流作用下經歷一系列復雜的氣相反應、分解反應及縮合反應等形成復雜的多相產物，或沉積在顆粒的表面，或圍繞于顆粒周圍受氣流影響形成長長的含煙（產物Al2O3微顆粒）拖尾。沉積于顆粒表面的氧化物因表面張力的作用聚集于顆粒一側，最終形成如圖3(b)所示的形態與亮度均較為突出的氧化帽。目前為止，學界對于氧化帽的確切成分及其形成機制尚未有定論，但由于輻射光信號攜帶有大量的分子反應內能級等可用于燃燒場溫度測量的信息，故根據燃燒形態及光輻射特征可見，氧化帽所在區域周邊為鋁顆粒發生劇烈化學反應所在。因此，本文采用經驗證為最為有效和適用于火箭發動機燃燒溫度測量的輻射光譜測溫技術，對于本文中的新型含鋁推進劑的點火及燃燒過程進行了測量和分析，得到300～800 nm 范圍內的發射光譜，如圖4 所示。

由圖4 可以觀察到清晰的Al 以及中間產物AlO（B2Σ+-X2Σ+）躍遷的一系列振轉躍遷譜帶，這是含鋁推進劑燃燒最顯著的特征。同時也發現有K、Na 等一般雜質原子的譜線存在。文獻[19]顯示，AlO 是鋁顆粒化學反應過程中的普遍存在的氣相中間產物，也是Al 液滴氧化生成產物Al2O3過程中最為關鍵的低階氧化物。平面激光誘導熒光測溫實驗[20]也證明燃燒中AlO 自由基位于鋁顆粒的外表層周圍，與“局部熱平衡模型”數值模擬中鋁顆粒外圍的金屬燃燒極限高溫平臺區重合度較高。此外，由于劇烈燃燒或爆炸過程中的中間產物處于熱力學局部熱平衡狀態，即AlO 不同能級上的粒子數布局滿足玻爾茲曼分布，因此對AlO 的發射光譜進行分析所獲取的粒子溫度可視為AlO 所在區域的宏觀溫度，即代表含鋁推進劑在燃燒過程中的高溫區溫度，具體分析原理及結果見3.2 節。

圖4 新型含鋁高能推進劑燃燒發射光譜Fig.4 Combustion emission spectra of the new aluminumcontaining high energy propellant

3 結果與分析

3.1 不同壓力下推進劑的燃燒效率

3.1.1 環境壓力對點火延遲的影響

將固體推進劑置于不同壓力環境中進行點火實驗，通過高速相機實時記錄的推進劑點火燃燒影像。結合精確的時序信號，測量可觀測到第一張亮斑出現的準確時刻，即可確定該推進劑在0.1～5 MPa 的空氣環境壓力范圍內的點火延遲隨環境壓力和點火功率的變化規律，如圖5 所示。

圖5 不同壓力條件下點火延遲的變化規律Fig.5 Variation of ignition delay time with pressure

實驗數據顯示，激光點火功率為200 W、腔體環境壓力為0.1 MPa 時，該推進劑點火延遲約為180 ms。隨著壓力的不斷增大，其點火延遲呈單指數規律衰減，并在高壓區逐漸趨于穩定。當點火激光功率增大為400 W 時，此推進劑的點火延遲顯著縮短，在0.1 MPa 時為137 ms，1 MPa 時即接近于其高壓下的極值，而后隨壓力的上升幾乎保持不變。通過對點火延遲數據做單指數擬合，可得表2 所示不同點火功率條件下點火延遲時間t隨環境壓力p的變化規律公式。

表2 不同點火延遲時間 t (ms) 隨壓力 p (MPa) 變化規律公式Table 2 Formula of variation of ignition delay time t (ms) with pressurep(MPa)

通過觀察可以發現，點火激光功率為400 W 時，此推進劑的點火延遲變化幅度不大，尤其在高壓條件下（大于1 MPa）基本保持穩定。由此計算出兩種不同功率下推進劑點火延遲的縮短量（Δt）隨環境壓力p的變化規律，如圖6 所示，以便掌握本實驗工況外該推進劑點火延遲的大致數據及點火功率對點火延遲的提升幅度受壓力的影響情況。

受推進劑組分不均勻性影響，在不同壓力條件下點火延遲時間存在一定浮動，造成圖6中3～4 MPa 的點火延遲縮短量較為接近，但總體趨勢同樣遵循指數遞減關系。結合圖5 可知，點火功率或環境壓力的增大都能有效加速推進劑點火過程，縮短點火延遲。但相同壓力條件下此推進劑點火延遲與點火功率之間并不呈簡單的線性關系，其原因為推進劑各組分的光子吸收效率及能量轉移等深層化學反應過程受溫度、壓力等實驗參數的影響，一般并不能以簡單的線性關系描述。如本文的推進劑在400 W 激光點火時的點火延遲相比200 W 時明顯縮短，在常壓下縮短1/3 以上，但在較高壓力環境下（如5 MPa時），此點火延遲的變化幅值明顯減小。因此可以推斷出，隨著環境壓力的增加，點火延遲會趨近于一穩定值，且增大點火功率能夠有效減小點火延遲。但點火功率較小時，點火延遲受環境壓力的影響較為明顯，變化范圍較大，即在低功率點火時，此推進劑的點火延遲可控性較高。采用較大的點火能量時，環境壓力對點火延遲影響較小，尤其是在高壓工作環境中（大于1 MPa），其影響幾乎可以忽略。因此，在工程應用中若需要調節點火延遲，可采用較低功率激光點火；若要求固定點火延遲，則可選擇較高的激光點火能量，其具體數值可根據本文方法確定或推算得出。

圖6 Δt 隨p 的變化規律Fig.6 Variation law of Δt with p

3.1.2 環境壓力對退移速率的影響

通過對高空間分辨率的推進劑燃燒圖像（像素尺寸對應空間分辨標定值為每像素80 μm）進行處理，獲得推進劑的厚度l，記錄點燃及燃滅的時刻（t0和t1），可求得平均退移速率r=l/(t1-t0)。在不同工作壓力環境下，推進劑的燃燒效率存在差異，推進劑退移速率和壓力之間的關系可用Summerfield 燃速公式[21]表征

式中：r為推進劑退移速率，mm/s；p為壓強，MPa；as、bs為燃速系數。圖7 給出了對0.1～5 MPa 的壓力下的退移速率數據點進行擬合所得曲線。由擬合曲線可計算出在激光功率為200 和400 W 時，Summerfield 燃速公式的as、bs值，如表3 所示。

圖7 不同壓力下退移速率的變化規律Fig.7 Variation of regression rate under different pressures

從表3 可以看出，在該實驗條件下，實驗數據嚴格遵循Summerfield 燃速公式（R2值均高于0.99），能夠表征該推進劑在不同壓力環境下的退移速率特性。隨著壓力環境的升高，退移速率增大，可以通過燃速公式計算對應的退移速率。隨著工作環境壓力的升高，退移速率曲線先增高后趨于平緩，原因是環境壓力的升高導致火焰燃燒更充分，對燃面的熱反饋更高，進一步加快推進劑的熱分解速率，同時也受推進劑自身反應速率的影響，不能無限制地增大。定義環境壓強每增加0.1 MPa 時退移速率的相對增長比例為退移速率增長率（如圖7 所示）。可以看出，當發動機工作環境壓強大于 4 MPa 時，退移速率的增長率小于1%。再增大環境壓強，退移速率增長緩慢，趨近于該推進劑燃燒速率極限。

表3 燃速公式的參數Table 3 Parameters of burning rate formula

3.2 不同壓力下推進劑的燃燒溫度

3.2.1 雙波段發射光譜測溫原理

本文采用的雙波段發射光譜測溫是一種非接觸式測溫，其原理是將所拍攝的凝聚相光信號看作黑體輻射，也稱輻射測溫技術，是以普朗克輻射定律為基礎，描述了發射光譜強度在不同溫度下隨波長變化的規律[22-23]，具體表達式為

式中：M(λ,T)為單色輻出度，λ 為波長，T為溫度，h為普朗克常數，k為玻爾茲曼常數，c為光速，C1=2πhc2為第一輻射常數，C2=hc/k為第二輻射常數。

在實際測試中由于物體不完全為黑體，需要考慮其光譜發射率ε(λ,T)，則普朗克輻射定律應修正為

對于溫度的求解，可以通過雙波長比值法來計算燃燒溫度。當選擇波長λ1和λ2相差很小時，可將輻射源近似為灰體，即可認為ε(λ1,T)≈ε(λ2,T)。通過計算不同波長下式(3)的比值可得到溫度T的函數表達式

3.2.2 不同壓力條件下推進劑燃燒溫度變化

推進劑燃燒的過程通常分為點火、燃燒、熄滅3 個階段。在點火之后，燃面反應愈發劇烈，溫度迅速上升，當燃燒達到一定程度時溫度達到平臺期，燃燒溫度相對穩定，之后可燃物消耗殆盡，燃燒熄滅，溫度下降。由于燃燒過程中的能量交換十分迅速，采用高時間分辨的光譜可以較快地響應并近似“凍結”地捕捉其燃燒狀態。本工作中設定光纖光譜儀的觸發時間為觸發激光器后300 ms，曝光時間為1 ms。不同實驗條件下的推進劑燃燒光譜圖如圖8 所示，發射光譜強度隨壓強的升高而增大，由此反映出固體推進劑燃燒的發光劇烈程度在不斷提升。從高速相機拍攝到的圖像數據中也可定性的證實。

圖8 不同壓力下AlO 光譜強度曲線Fig.8 Spectral intensity curves of AlO under different pressures

實驗前，分別使用標準鎢燈（63976, Oriel Instuments）和汞氬燈對光譜儀強度響應曲線和波長進行標定。如前所述由于鋁燃燒過程中存在大量中間產物AlO，且最大濃度位于火焰鋒面和顆粒之間的高溫反應區域，是反應熱的主要來源[22]。故選取AlO 特征峰486 和512 nm 作為輻射測溫的波長，對該推進劑燃燒高溫區的溫度進行計算。由于固體推進劑的制作工藝，其燃料部分無法做到完全均勻分布，因此在相同實驗條件下，燃燒溫度存在一定的數據浮動，計算相同實驗條件下10 組燃燒溫度，得出不同壓力條件下的燃燒溫度分布如圖9 所示。

由圖9 可見，常壓下200 和400 W 的點火條件下燃燒最高溫度均在約3 000 K，但大功率點火時燃燒溫度明顯偏高，最高可達到3 300 K。原因在于較高的激光能量作用于燃面，加速了推進劑的氣相反應速率，使得反應更快更充分，燃燒溫度也相對較高。此外，盡管兩種點火功率下，推進劑的燃燒溫度均在3 000 K 左右起伏，但點火功率為200 W 時，該推進劑的燃燒溫度均值隨環境壓力的升高總體呈上升趨勢，在4 MPa 時達到峰值。而當點火功率為400 W 時，燃燒溫度存在一定的波動，且在環境壓力大于3 MPa 時，出現較高點火能量的燃燒溫度低于低能量點火的燃燒溫度的情況。分析其原因認為，一方面受推進劑組分分布均勻性的影響，燃燒存在如震蕩等不穩定現象，實驗所采集的光譜數據未對應推進劑燃燒的最高溫度階段；另一方面火焰中最高燃燒溫度應位于火焰鋒面和團聚物表面位置，在較高壓力條件下，燃燒室存在較大的煙霧，可能對光譜數據采集產生影響，因此出現在高環境壓力條件下燃燒溫度不增反降的現象。基于上述結果可總結得到該推進劑的燃燒溫度與壓力正相關，且在高壓、高能量密度點火條件下的最高燃燒溫度應高于3 300 K。

圖9 不同壓力條件下燃燒溫度Fig.9 Combustion temperature diagram under different pressure conditions

此外值得說明的是，上述的光譜測試結果和分析也驗證了此雙波段發射光譜技術用于診斷高溫高壓等極端條件下（如火箭發動機等狀態）溫度場的可行性和可信度。當然，此技術在測量精度以及空間分辨率上還需提高，在下一步的研究中，擬提高光譜采集的時間和空間分辨率，以提高溫度的時空分辨率和準確性，進而更精準的了解和掌握此推進劑的燃燒過程和機理。

3.3 不同壓力下團聚物粒徑變化規律

為分析不同壓力條件下燃燒顆粒團聚問題，取不同壓力環境下相同時刻高速相機拍攝的燃燒圖像，對其進行形態學處理，識別圖中發光顆粒投影面積的大小，用以表征推進劑金屬熔融顆粒脫離燃面時的尺寸。通過分析團聚物的平均面積，得出脫離燃面的團聚物平均面積與壓力的關系，如圖10 所示。隨著環境壓力的增大，顆粒的數密度增大，脫離燃面的團聚物顆粒的平均直徑呈指數規律減小。

圖10 不同壓力條件下凝聚相顆粒平均面積Fig.10 Average area of condensed phase particles under different pressure conditions

通過對兩種點火功率下團聚物平均粒徑變化規律的分析，發現增大點火功率可有效減小燃燒時的團聚物粒徑，使金屬鋁能夠更加充分地燃燒，提高鋁的燃燒效率。當點火功率一定時，隨著環境壓力的增加燃燒傳熱傳質過程加快。在此環境下，鋁顆粒更容易轉化為熔融態，且由于燃燒對于表面熱反饋的增強，使得熔融鋁具有更小的附著力以及受到更大的推力，在燃面停留時間縮短，與其他熔融體的融合概率減少，這也說明了在高壓高燃速狀態下脫離燃面的團聚物平均尺寸會變小的原因。

從高速攝影的實時監測圖像來看，隨著環境壓力的升高，氧化鋁煙塵濃度越來越大，表明反應愈發劇烈。大量的固體燃料轉化為氣相，實現能量的轉化。該過程轉化越完全，該推進劑的燃燒效率越高。因此在實際應用中，要提高燃燒效率、控制燃燒時團聚物粒徑尺寸、避免不充分燃燒產生的大量熔渣對發動機內部結構的破壞，可以通過增大點火功率及環境壓力來實現。