基于DT 中子源的模擬現場中子譜裝置結構設計方法研究

李會 李德源 閆學文 張鵬鵬 陳法國 李華

摘 要：中子劑量與能量關聯性較大，針對校準場的能譜與現場工作場所的能譜不同導致校準設備的現場實用存在劑量測量值與實際值偏差較大的問題，采用模擬現場譜技術校準設備將使劑量測量更準確。結合壓水堆及核燃料循環現場中子譜的特點，基于DT 中子源研究壓水堆場所模擬現場中子譜模塊化構建方法和裝置結構設計方法研究，通過分析T（ d，n） 4 He 反應能譜和角分布規律，采用平均能量14. 1 MeV 高斯分布各向同性發射的點源近似DT 中子源;根據中子與物質相互作用截面，選擇14 種備選材料，分析相對中子注量比和平均中子能量，從中子倍增、能量衰減、能譜調節及實用性角度對構建模擬譜裝置的材料進行了選型。選擇壓水堆主泵房間和反應堆廠房兩個現場目標譜，設計主慢化組件、調節層和反射組件，構建了針對兩目標譜的模擬現場譜及裝置結構。結果表明，建立的模擬現場譜構建方法有效，模擬譜與歸一化目標譜匹配良好，且采用模塊化設計，可拓展性強，可以適應多種現場目標譜構建模擬譜。

關鍵詞：模擬工作現場中子譜;蒙特卡羅模擬;中子慢化;Geant4

中圖分類號：TL72;TL81 文獻標識碼：A

常見工作現場下的中子能譜與根據國際標準化組織（ISO） 8529 構建的參考輻射場差異較大。

根據國際原子能機構（IAEA）403 號報告[1] ，核能與核燃料循環、醫學應用和宇航應用等不同場景的中子能譜特征不同;即便是同一場景，不同地點的能譜特征也不同。例如，核能與核燃料循環場所中子譜具有裂變特征[2-3] ，能譜峰的形狀、幅度和平均能量大小以及場的方向性都強烈地依賴于屏蔽結構和場所的構造。而現有中子劑量測量儀表校準輻射場多采用ISO 8529 標準[4-6] ，校準場的能譜與工作現場的能譜不同，經過該校準場校準的設備在工作現場的劑量測量值與實際值存在較大偏差。據歐盟EVIDOS 項目研究結果[7-10] ，采用不同中子劑量測量儀表對17 個核能設施現場進行測量，儀表的劑量響應差異大部分在1 ～ 2倍，部分甚至有數量級的差別。利用實驗室中子源通過配置慢化體和散射體等建立更能代表工作場所能譜的校準場，即模擬現場中子譜技術是解決現場中子劑量測量不準確問題的有效途徑[11] 。

根據ISO 12789 模擬現場中子譜裝置通常基于3 類中子源構建[12-13] ：加速器、同位素和反應堆中子源。反應堆中子源成本極高，而同位素中子源慢化后平均能量過低，注量率低，因此本文選擇加速器中子源。其中DT 源中子能量高，構建模擬譜裝置能量范圍更廣，中子產額相對較高，基于此可構建的模擬現場中子譜更多。全球基于DT 中子源構建模擬現場中子譜裝置并進行應用的單位目前有兩家，分別是法國輻射防護與核安全研究所（ IRSN ）[14-16] 和我國的原子能科學研究院[17-18] ，兩個裝置均應用于壓水堆核電站各現場模擬譜的構建，并且得出結論模擬現場中子譜裝置校準的設備劑量讀數優于根據ISO 8592 參考場校準的設備讀數，但裝置模塊化可拓展性仍有欠缺。此外，美國太平洋西北國家實驗室對DT 中子源的模擬譜裝置進行了設計但并沒有建設[19-20] 。

針對我國工作現場中子劑量儀表校準需求，本文建立了基于DT 中子源設計模塊化的模擬現場中子譜裝置方法， 為模擬譜裝置建設奠定基礎。

1 DT 中子源的能譜與角分布特征分析

1. 1 T（ d，n） 4 He 反應模型

D 離子轟擊TiT2 靶，其模型結構如圖1 所示，根據離子入射方向，將θ 從0° ～ 180°按5°分成36等分角，并將分割的球面轉換成球面度。半徑為10. 0 cm 的球形殼層為探測信息記錄層，記錄中子的能量、位置和動量。其中，真空環境下TiT2 靶的直徑為1. 5 cm，靶的密度為5. 0 g/ cm3 ，D 離子束的直徑為0. 5 cm，靶源距離1. 0 cm。采用SRIM2013 計算不同能量D 離子在TiT2 靶中的射程，如圖2 所示，射程隨著D 離子能量的增大而增大。

400 keV D 離子在TiT2 靶中的射程約2 μm，200keV D 離子在TiT2 靶中的射程約1 μm，DT 中子源常用D 離子能量400 keV 以下，因此靶厚1 μm 左右即可。

1. 2 T（ d，n） 4 He 反應能譜與角分布

結合圖1 中的模型，采用Geant 4. 10. 07p02模擬D 離子與TiT2 產生中子的粒子輸運過程，分析DT 反應中子產額、能譜與角分布。物理過程采用參考列表QGSP_BIC_AllHP，該列表主要包含兩個物理過程包G4ParticleHP 和G4NeutronHP，前者描述200 MeV 以下輕離子與物質相互作用過程，后者描述20 MeV 以下中子與物質相互作用過程。

其中氘氚相互作用的數據庫采用TENDLE 1. 3. 2雙微分截面數據庫，G4NDL 4. 6 的中子相互作用數據庫來自ENDF/ B-VIII. 0。

采用1010 個100 keV D 離子入射1 μm TiT2靶，計算的DT 反應中子產額為3. 23 × 1010 1/mA·s，與文獻[21] 中積分中子產額一致，論證了建模正確有效。采用不同能量D 離子入射1 μmTiT2 靶，相對中子產額比（中子產額能譜分布與總中子產額的比）能譜分布如圖3 所示，D 離子能量小于300 keV，中子產額能譜分布近似高斯分布，平均中子能量14. 06 ～ 14. 19 MeV。100 keV D 離子入射1 μm TiT2 靶，不同角度下，相對中子產額比如圖4 所示，85° ～ 90°范圍內，中子單能性最好，能量展寬最小;小于90°中子產額分布較大于90°對稱位置更低更寬;盡管各角度范圍內中子產額能譜分布不同，但積分中子產額相近。因此，后續計算中DT 中子源近似采用平均能量14. 1 MeV高斯分布各向同性發射點源。

2 模擬中子譜慢化材料選型

2. 1 選材原則

在復刻工作現場中子場時，歸一化慢化中子譜與現場中子譜相似的情況下，歸一化平均中子能量、周圍劑量當量H?（10）至少接近。而在實踐原則上，要求模擬譜中子注量較高從而減少儀器校準耗時，這就要求中子慢化材料不僅具有降低中子能量的作用，還需要具備中子倍增的能力。

通過查閱ENDF/ B-Ⅷ. 0 核數據庫[22] ，擬采用Fe、Cu、Zr、W、Pb、Bi、U 幾個重元素材料作為中子倍增材料，H、D、Be、C 幾個輕元素材料作為中子能量衰減材料。常用的含有上述元素的材料化學分子式中含有O 或F，會與中子發生共振吸收。根據上述輕原子序數元素和重原子序數元素核數據庫截面分析，選擇了14 種備選材料，其物理及實踐特性列于表1。

2. 2 14. 1 MeV 中子慢化建模

DT 中子點源位于10. 0 cm 直徑的空氣球心，球外包裹不同材料不同厚度的慢化殼層，輕元素材料步進厚度5. 0 cm，重元素材料的步進厚度2. 5 cm，重元素材料的殼層厚度變化范圍2. 5 ～15. 0 cm，輕元素材料的殼層厚度變化范圍5. 0 ～30. 0 cm，建模結構如圖5 所示。采用探測器記錄直徑為50. 0 cm 處殼層的中子注量、中子平均能量。模擬運行的粒子數為107 個粒子，中子注量的相關統計誤差約10-4 。

2. 3 中子注量與平均能量分析

輕原子質量材料組相對中子注量比與平均中子能量如圖6 所示。圖6（a）中，輕原子質量材料中只有Be 和D2 O 對中子注量具有倍增效果，可用于中子倍增;C 和C2 F4 對中子注量的影響不大，適合用于能譜調節;H2 O 和C2 H4 對中子注量衰減較強，適合用于中子屏蔽。圖6（b） 中，中子的能量衰減能力Be > D2 O > C2 F4 > C > C2 H4 ≈ H2 O，厚度15 cm 內C2 H4 和H2 O 能量衰減能力大于C。考慮上述材料對中子注量與能譜影響規律及材料實踐特性，Be 粉有毒、D2 O 和H2 O 為液體存在泄露風險，而C2 F4 中F 的中子共振吸收截面大，導致產生的γ 射線較多，故而，選擇C 作為能譜調節材料，C2 H4 作為中子屏蔽材料。

重原子質量材料組相對中子注量比與平均中子能量如圖7 所示。圖7（a）中，重原子質量材料在一定厚度內均對中子具有倍增效果，其中10 cmDU（貧鈾） 對中子的倍增效果最為明顯，最高達2. 6 倍;其次，7. 5 cm W 的最高中子倍增1. 4 倍;其他材料中子注量隨著厚度的增加而略微增大;考慮裝置體積，故而DU 及W 適合用于中子倍增。圖7（b）中，一定厚度內中子能量的衰減能力DU>W>WC >Cu > Fe > Pb > Zr > Bi。DU 及W 與14. 1MeV 中子發生（n，2n）、（n，3n）及裂變反應[23] ，結合材料實踐特性，DU 是特殊核材料，需存儲資質及特殊管控措施，故而選用W 作為中子倍增材料，考慮加工厚度采用8. 0 cm;Fe 是工作現場最常用材料，且其對中子注量影響不大，用作模擬現場能譜調節材料。

2. 4 材料對14. 1 MeV 中子的能譜調節作用

針對中子注量倍增材料W，能量調節材料C、Fe， 強度衰減材料C2 H4 ，考慮裝置尺寸大小限值計算W 厚度 8. 0 cm， C、Fe 和C2 H4 厚度分別30 cm 時，結果如圖8 所示。W 通過高能中子裂變反應降低14. 1 MeV 中子能量，Fe 轉換裂變中子，C 調節中能中子，C2 H4 降低中能中子增強熱中子。

3 模擬現場能譜調節裝置的設計

3. 1 目標譜的選擇

我國以壓水堆核電站為主，根據IAEA 403 號報告壓水堆現場調查能譜信息，選擇主泵房間和反應堆大廳內的現場測量譜為兩個目標譜。如圖9 所示，主泵房間和反應堆大廳能譜特征不同，主泵房間的快中子區和熱能區較突出，而反應堆大廳的裂變中子峰較寬;即使是同一房間，不同位置現場測量譜的特征也是不同的，通過將同一房間內能譜進行求和平均獲得平均能譜作為本文的目標譜。對目標譜進行歸一化處理，然后計算歸一化譜的中子平均能量和H?（10）;主泵房間目標譜中子平均能量為0. 102 MeV， H? （10） 為67. 709pSv，反應堆廠房目標譜中子平均能量為0. 218MeV， H?（10）為110. 516 pSv。

3. 2 設計思路

基于DT 中子源的模擬現場中子能譜調節裝置的概念結構如圖10 所示，其由中子管深入孔道、主慢化層、能譜調節層和反射組件及儀器測量區域組成。主慢化組件由W 和圓柱形Fe 套筒模塊及Fe 芯組成，Fe 套筒可徑向拓展厚度;反射組件由安裝主慢化組件的45. 0 cm 寬主反射層和5. 0 cm 寬可軸向拓展復用的反射層模塊組成，反射層組件是正八邊形C2 H4 套筒模塊，內部圓柱形中空通道;調節層采用不同半徑的5. 0 cm 厚圓柱形C 圓片模塊組成，圓片模塊可軸向拓展復用;測量區域中心距離反射組件通道口50. 0 cm，測量區域半徑20. 0 cm。首先設計主慢化組件，然后設計調節層，最后設計反射組件。

現場目標譜與調節得到的模擬譜均進行歸一化處理，其相似性評價采用如下2 個參數描述：（1） 平均中子能量Emean ; （ 2 ） 周圍劑量當量H?（10）。由于采用DT 中子源，盡管經過W 的降能，14. 1 MeV 的中子極大減少，但仍然存在，此外，由于快中子轉換材料Fe 的使用，導致共振中子較多，故而歸一化后的模擬譜與目標譜的中子平均能量偏差較大，因此H?（10）作為核心指標。

模擬譜裝置實用性能采用如下2 個參數描述：（1）裝置慢化后測量位置中子注量與裸源中子注量的比值Фn / Фbared ，描述經過模擬裝置慢化后中子注量的利用率;（2）測量位置大于10 MeV 的高能中子占比Ф10 / Фn ，描述模擬譜中高能中子占比。Фn / Фbared 越大， Ф10 / Фn 越小， 裝置實用性越高。

3. 3 模擬現場中子譜裝置構建

3. 3. 1 主泵房間的模擬譜裝置

對主慢化組件進行設計，W 的中子倍增厚度為8. 0 cm，Fe 的厚度可變。模擬Fe 厚度5. 0 ～60. 0 cm，間隔5. 0 cm，通過不同厚度Fe 慢化層的中子譜與目標譜的對比，發現W 8. 0 cm+Fe 30. 0cm 慢化譜的高能部分及中能部分與目標譜該部分吻合較好，故而，主慢化組件采用W 8. 0 cm+Fe30. 0 cm。調節反射組件，組件拓展模塊厚度10. 0cm，計算結果列于表2。反射層厚度為30. 0 cm時，計算譜與歸一化目標譜的平均中子能量相對偏差36%，H?（10） 相對偏差<5%;模擬譜裝置的Фn / Фbared 為0. 018，相對折中，Ф10 / Фn 為0. 003，較小。主泵房間的模擬譜及裝置的結構如圖11 所示，因此，主慢化組件W 8. 0 cm+Fe 30. 0 cm，反射層厚度為30. 0 cm。

3. 3. 2 反應堆廠房的模擬譜裝置

對主慢化組件進行設計，W 的中子倍增厚度為8. 0 cm，Fe 的厚度可變。通過不同厚度Fe 慢化層的中子譜與目標譜的對比，發現W 8. 0 cm+Fe10. 0 cm 慢化譜的高能部分與目標譜該部分吻合較好， 故而， 主慢化組件采用W 8. 0 cm + Fe10. 0 cm。根據材料慢化特性，采用不同厚度的石墨進行調節層設計，5. 0 cm 厚度時快中子部分吻合。由于目標譜熱中子峰不突出，故而反射組件拓展模塊在此不設置。調節圓柱形調節層半徑，計算結果列于表3，半徑為25. 0 cm 時，低于10MeV 中子與目標譜最相似，計算譜與歸一化目標譜的平均中子能量相對偏差168%，H? （10） 相對偏差<2%;模擬譜裝置的Фn / Фbared 為0. 042，相對折中，Ф10 / Фn 為0. 026，較小。反應堆廠房模擬譜及裝置的結構如圖12 所示，因此，主慢化組件W8. 0 cm+Fe 10. 0 cm，調節層為C，厚度為5. 0 cm，半徑為25. 0 cm。

4 結論

本文建立了基于DT 中子源構建壓水堆現場模擬譜裝置結構設計方法，模擬譜裝置由主慢化組件、調節層和反射組件3 部分組成，采用模塊化設計，可拓展和復用，能夠適應多現場模擬譜的構建。主慢化組件采用W 8. 0 cm+Fe 套筒組件組成，調節層采用石墨調節片，反射組件采用模塊化聚乙烯套筒。根據IAEA 403 號報告，針對壓水堆主泵房間和反應堆廠房兩個目標譜構建了模擬現場譜及裝置結構，歸一化模擬譜與目標譜匹配良好，裝置具有實用性。后續將進一步分析測量區域中子注量的角分布情況，并搭建實物裝置在加速器上進行實驗驗證。

本文提出的模擬譜裝置設計方案采用模塊化結構，可拓展性更強，適應多種現場目標譜構建模擬譜，并且通過模塊共用，能夠極大地減少多現場譜模擬構建成本。

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