天津市大氣氣溶膠中7Be、210Pb和210Po活度濃度水平及輻射劑量評估

崔明 于川 高建政

關鍵詞：氣溶膠;7Be;210Pb;210Po;輻射劑量;天津市

目前我國是全球大氣氣溶膠污染嚴重的國家之一，且由于氣溶膠來源和成因復雜，其載帶的有毒有害組分會對人體健康造成危害，大氣氣溶膠污染依然是社會關注熱點。氣溶膠不僅是多環芳烴、重金屬等有害組分的載體，也是放射性核素的載體。大氣中的放射性核素分為自然源和人工合成源，核素一旦形成，迅速吸附于氣溶膠顆粒上，隨之參與大氣循環過程。7Be是宇宙射線與大氣中的氮和氧原子相互作用的產物，主要形成于平流層，形成后很快與氣溶膠結合在一起，隨著大氣運動過程而遷移。由于7Be有明確的來源和消耗方式，且易于監測，常被作為對流層-平流層交換的示蹤劑[1]。氣溶膠中210Pb和210Po主要來源于大氣中222Rn的衰變。222Rn通過一系列短壽命子體最終衰變為長壽命子體210Pb、210Bi和210Po[2]。210Pb和210Po可通過呼吸、飲水或飲食等途徑進入人體，不易排出，是天然放射性核素中對人體劑量貢獻較高的核素之一[3]。有研究認為，通過氣溶膠吸入人體的放射性核素造成的輻射劑量占總劑量的73%[4]，因此長期監測分析城市大氣氣溶膠中放射性核素的放射性活度水平變化，估算人體所致的輻射劑量，對于保護人體健康具有重要意義。

本文通過對大氣顆粒物總懸浮顆粒物（TSP）進行采樣分析，對7Be、210Pb和210Po的放射性活度水平及季節變化特點進行分析，對三種核素經吸入對公眾產生的輻射劑量進行估算，對保護公眾健康及預防輻射損傷的發生具有重要意義。

1材料與方法

1.1采樣方法

考慮天津市各區人口分布密度與工業布局情況，結合地理環境氣候等因素，本次研究設計的7個采樣點位基本覆蓋全部建成區，包括市內六區、環城四區、濱海新區以及郊縣，具體包括：南開復康路站、天津津南咸水沽小學站、天津北辰西平道站、天津武清安監局站、天津濱海新區監測中心站、天津市寧河環保局站、天津薊州六里屯站。2018年1月—2020年12月采集氣溶膠樣品。7Be和210Pb樣品采用超大流量顆粒物采樣器（HRHA01-SFS800/A，德國）采集，流量設定為600m3/h，以玻璃纖維濾膜收集氣溶膠樣品，采樣高度均距地面2m以上，每月采集一次，采樣24h，采樣體積在10000m3以上，記錄采集的空氣樣品體積。樣品采集后，將受塵面向里沿長邊均勻對折，將折疊的濾膜塞入壓片機底部，用不少于10t的壓力壓實濾膜，保持2min以上。將壓好的氣溶膠濾膜放入樣品盒中，密封;210Po樣品采用大流量氣溶膠采樣器（JL-150HUNTER，芬蘭）采樣，稱重，放于樣品袋保存待測。

1.2測量方法與儀器

檢查7Be和210Pb待測樣品密封性并表面去污2～3次。對于可疑樣品，先用γ劑量率儀測量，防止高活度樣品進入低本底實驗室。將樣品盒放在探頭正上方位置，樣品盒軸心與探頭軸心重合。使用高純鍺γ譜儀（GMX60P4，美國）檢測樣品譜，保存譜圖，解析譜圖。

將210Po濾膜樣品剪碎后放入燒杯中，加入209Po示蹤劑，再加入1mL濃硫酸和10mL濃硝酸，水浴加熱攪拌至濃硝酸蒸干再加入5mL濃硝酸，不斷攪拌，重復兩次。濾膜樣品蒸發至膨松后移出，冷卻，加入5mL高氯酸，控制溫度在100～120℃，不斷攪拌，加熱蒸發直至不冒白煙，冷卻，加入5mL濃鹽酸，加熱并不斷攪拌，直至濃鹽酸蒸發至干，重復兩次。向濾膜殘渣中加入30mL0.5mol/L鹽酸，水浴浸取，再用20mL0.5mol/L鹽酸浸取2次，收集濾液及濾渣等的洗滌液，濾液的體積控制在60～75mL。加入100mg抗壞血酸、攪拌磁子、支架、表面皿及銀片，置入結晶皿中加滿水加熱攪拌，自沉積2～3h。取出銀片用去離子水沖洗，置入盛有無水乙醇的燒杯中浸泡30min，取出，用離子水沖洗，自然晾干，在涂有噴漆或貼膠帶的銀面上作好樣品標記，置于100～105℃恒溫干燥箱中烘1h。取出銀片，自然冷卻，自沉積銀面朝上置于α能譜儀（AlphaEnSemble，美國）上測量48h。

1.3質量保證與質量控制

本次研究所使用的儀器設備，包括輔助測量儀器等，均制訂量值溯源計劃并定期實施，確保在有效期內使用。高純鍺γ能譜儀每月至少測定一次本底，測量時長大于24小時，并使用測定的全譜本底計數，繪制本底質控圖;高純鍺γ能譜儀每季度測定一次檢驗源，α譜儀每道探頭每月至少測定一次檢驗源，繪制效率質控圖。本研究中通過實驗室空白、平行樣品來保證數據的有效性。依據全國輻射環境監測質量保證方案，每六個月測定一次實驗室空白和平行樣品，平行樣品的相對平均偏差小于20%。

2結果與結論

2.1氣溶膠中7Be、210Pb和210Po活度濃度水平

圖1為2018—2020年期間天津地區大氣氣溶膠中7Be、210Pb和210Po的活度濃度水平。7Be的活度濃度范圍為0.74～15.0mBq/m3，平均值為（6.74±2.28）mBq/m3;210Pb的活度濃度范圍為0.21～2.5mBq/m3，平均值為（1.06±0.53）mBq/m3;210Po的活度濃度范圍為0.17～0.74mBq/m3，平均值為（0.38±0.18）mBq/m3。210Pb和210Po的活度濃度均高于聯合國原子輻射影響科學委員會（UNSCEAR）的推薦值0.5mBq/m3和0.05mBq/m3[5]。

表1為我國不同地區7Be活度濃度水平。由表中可以看出，天津地區大氣氣溶膠中7Be的平均活度濃度水平明顯高于廣州、廈門、深圳、四川綿陽、湖北、合肥等較低地區，與北京、青島、西安等緯度地區相近，明顯低于蘭州和瓦里關等高緯度地區，與GaiNan等[6]緯度越高7Be的活度濃度水平越高的結論相一致。

表2為我國不同地區210Pb和210Po活度濃度水平。通過與國內其它地區研究結果對比，天津地區210Pb的活度濃度水平處于中間水平，210Po的活度濃度水平處于較高水平。這可能與天津地處華北，工業及冬季取暖能源結構仍以煤炭為主有關[22]。根據天津市2021年統計數據，2020年天津市煤炭消費量約占總能源消費量的46%左右。

2.2氣溶膠中7Be、210Pb和210Po活度濃度季節變化特點

7Be、210Pb和210Po活度濃度水平的季節變化如圖2所示。7Be活度濃度季節均值分別為（6.81±3.1）mBq/m3（春季）、（6.85±1.9）mBq/m3（夏季）、（6.03±2.6）mBq/m3（秋季）、（7.46±1.2）mBq/m3（冬季），呈冬季>夏季>春季>秋季，但與其它研究中冬春高夏季最低的趨勢[7，11]存在一定差異;210Pb和210Po活度濃度季節均值分別為（0.88±0.65）mBq/m3和（0.28±0.13）mBq/m3（春季）、（0.87±0.24）mBq/m3和（0.37±0.23）mBq/m3（夏季）、（1.08±0.49）mBq/m3和（0.42±0.16）mBq/m3（秋季）、（1.43±0.58）mBq/m3和（0.46±0.16）mBq/m3（冬季），均為冬季最高，春夏季較低，由于二者同源性因此具有相同的季節變化特征。該季節變化特征與我國深圳地區[20]、瓦力關山[23]、杭州地區[22]及廣州地區[7]相似。

7Be、210Pb、210Po的這種季節變化趨勢是污染排放和氣象條件共同作用的結果。吳家堡[7]、劉國卿等[24]研究發現大氣7Be含量與PM2.5含量呈正相關關系;李少婷等[25]對210Pb、210Po與PM2.5、PM10之間的相關性進行研究，結果顯示空氣污染程度越高，210Pb、210Po的活度越高。在冬季，天津地區取暖季污染物排放增加，且擴散條件差，PM2.5質量濃度為全年最高[26]。天津地區受暖溫帶半濕潤大陸性季風氣候影響，冬季受蒙古冷高壓控制，盛行西北風，因此受緯度氣流影響較大，也會增加7Be濃度水平。本研究中發現，冬季氣溶膠中7Be、210Pb、210Po的活度水平均最高，說明冬季三種核素具有同源性，大氣輸送以水平方向為主，受高緯度冷空氣影響較大。

2.3輻射劑量評估

大氣中的放射性核素經呼吸進入人體對人體會帶來一定的輻射劑量，當輻射劑量達到足夠水平時則會威脅到人體健康。本研究利用天津市2018—2020年氣溶膠中7Be、210Pb和210Po的活度濃度監測數據，對成人（年齡>17歲）暴露于三種放射性核素的待積有效劑量進行計算，并對天津市公眾輻射劑量進行評估。

空氣中放射性核素被人體吸入的有效劑量計算方法及參數參照GB18871—2002[27]，計算公式如公式（1）所示，參數如表3所示。

式中，Ej，inh為是放射性核素j的有效劑量，Sv;e（g）j，inh為g年齡組吸入單位放射性核素j攝入量所致的待積有效劑量，Sv/Bq;Ij，inh為同一時間段內放射性核素j的攝入量，m3，是放射性核素平均活度濃度與每年空氣呼吸量（本文取14.5m3/d[28]×365d=5292.5m3）之積。

天津市居民每年受到7Be、210Pb和210Po產生的總有效待積劑量，在F類（快速）吸收情況下為6.28μSv/a，M類（中速）吸收情況下為12.8μSv/a，S類（慢速）吸收情況下為40.1μSv/a，均遠低于GB18871—2002附錄B中對公眾照射規定的劑量限值（年有效劑量不超過1mSv）。因此目前大氣氣溶膠中的7Be、210Pb和210Po對人體產生的輻射影響不足以威脅人體健康。

3結論

（1）天津市2018—2020年大氣TSP中7Be、210Pb和210Po的活度濃度水平分別為0.74～15.0mBq/m3（平均值6.74±2.28mBq/m3）、0.21～2.5mBq/m3（平均值1.06±0.53mBq/m3）和0.17～0.74mBq/m3（平均值0.38±0.18mBq/m3）。

（2）7Be、210Pb和210Po的平均活度濃度均為冬季最高，具有同源性，這是冬季高緯度冷空氣和取暖季較高污染排放共同作用的結果。

（3）天津市成年居民通過呼吸攝入7Be、210Pb和210Po所致人體的年均有效待積劑量分別為（1.78～1.96）×10-3μSv/a、5.05～31.4μSv/a和1.23～8.65μSv/a，總年均有效待積劑量為6.28～40.1μSv/a，低于公眾照射規定的劑量限值（1mSv/a），不足以威脅人體健康。