高燃耗M5鋯合金燃料棒輻照后氧化膜厚度測量技術研究

劉歆粵 錢進 王鑫 王星雨

摘??要：燃料棒包殼管在堆內高溫、高輻照環境中會發生氧化，在表面形成氧化膜。氧化膜會降低燃料組件的熱交換能力，加快燃料棒腐蝕速度，使燃料性能惡化，是影響反應堆安全運行的重要因素。針對高燃耗M5鋯合金燃料棒輻照后檢驗在國內罕見相關報道，所以開展國產商用壓水堆燃料棒輻照性能研究，對改善和提高國產燃料元件的自主化水平具有重要意義。該文用渦流檢測和金相檢查兩種方法對M5鋯合金包殼的燃料棒進行了氧化膜厚度測量，并對測量結果進行比較，渦流檢測方法結果準確。利用渦流的方法測量氧化膜能方便、準確地獲取燃料棒全長范圍的氧化膜厚度分布情況，該方法操作簡單，測量效率高，為金相檢查氧化膜的測量提供依據。適于燃料棒氧化膜軸向厚度分布的測量。

關鍵詞：氧化膜測厚????渦流技術???金相分析???熱室????輻照后檢驗????高燃耗

中圖分類號：TL352;TL421.1??????????????文獻標識碼：?A

Research?on??Measuring?Technology?of?Oxide?Film?Thickness?of?the?High?Burn-up?M5?Zirconium?Alloy?Fuel?Rod?after?Irradiation

LIU?Xinyue???QIAN?Jin???WANG?Xin???WANG?Xingyu

（China?Institute?of?Atomic?Energy，?Beijing，?102413?China）

Abstract：?The?fuel?rod?cladding?tube?will?oxidize?in?the?high-temperature?and?high-radiation?environment?in?the?reactor?and?form?an?oxide?film?on?the?surface.?The?oxide?film?will?reduce?the?heat?exchange?capacity?of?the?fuel?assembly，?accelerate?the?corrosion?rate?of?fuel?rods，?and?worsen?the?fuel?performance，?which??is?an?important?factor?affecting?the?safe?operation?of?the?reactor.?In?view?of?the?rare?reports?of?post-irradiation?examination?of?the?high?burn-up?M5?zirconium?alloy?fuel?rod?in?China，?the?research?on?the?irradiation?performance?of?the?domestic?commercial?pressurized?water?reactor?fuel?rod?is?carried?out，?which?is?of?great?significance?to?improve?and?enhance?the?autonomy?level?of?domestic?fuel?elements.?This?paper?uses?the?two?methods?of?the?eddy-current?testing?and?the?metallographic?examination?to?measure?the?oxide?film?thickness?of?the?M5?zirconium?alloy?fuel?rod，?compares?the?measurement?results，?and??the?result?of?the?eddy-current?testing?is?accurate.??The?eddy-current?method?is?used?to?measure?the?oxide?film，?which?can?conveniently?and?accurately?to?obtain?the?thickness?distribution?of?the?oxide?film?in?the?full?length?range?of?the?fuel?rod.??This?method?is?simple?to?operate?and?has?high?measurement?efficiency，?and?provides?a?basis?for?the?measurement?of?the?oxide?film?in?metallographic?examination，?which?is?suitable?for?measuring?the?axial?thickness?distribution?of?the?oxide?film?of?the??fuel?rod.

Key?Words：?Oxide?film?thickness;?Eddy-current?technique;?Metallographic?analysis;?Hot?cell;?Post-irradiation?examination;?High?burn-up

目前我國在運的核電站中除秦山一期核電站之外，其余商用核電站尚無自主的燃料組件技術。其余燃料組件所用技術均轉讓自相關核反應堆技術出口國，可供國內核電站使用，但是無法出口。燃料棒包殼管在堆內高溫、輻照環境中會發生氧化，在外表面形成氧化膜，增大包殼表面與冷卻劑之間的熱阻，降低燃料組件的熱交換能力，加快燃料棒腐蝕速度，使反應堆存在潛在安全風險。因此無論從打破我國核燃料技術出口限制還是從提高燃料組件經濟性、降低核電站運行風險的角度講，都需要對燃料棒氧化膜進行科學研究[1-2]。這是由于燃料棒包殼管在堆內高溫、輻照環境中會發生腐蝕，在其外表面形成氧化膜。由于氧化膜的存在包殼表面與冷卻劑之間的熱阻會增大，燃料組件的熱交換能力會降低，是反應堆存在潛在的安全風險。

1???測量背景

針對高燃耗M5鋯合金燃料棒輻照后檢驗在國內罕見相關報道，所以開展國產商用壓水堆燃料棒輻照性能研究，對改善和提高國產燃料元件的自主化水平具有重要意義。該工作在中國原子能科學研究院CARR熱室及303熱室對一根國產高燃耗M5鋯合金燃料棒進行輻照后檢驗。通過渦流檢測[3]和金相檢驗兩種方法分別測量高燃耗下M5燃料棒輻照后氧化膜厚度情況，并進行比較。包殼厚度0.57?mm，燃料棒外徑Φ9.5?mm?，燃料棒總長為3?867.1?mm，燃耗參數見表1。

2?實驗

2.1?氧化膜渦流測厚

渦流測厚技術[4-8]是利用渦流檢測中的提離效應，當探頭線圈距被測導體之間的距離發生變化時，探頭線圈阻抗將發生變化，根據線圈信號的變化，測出氧化膜厚度，同時通過線圈沿軸向移動的距離確定氧化膜厚度分布情況。渦流檢驗的示意圖如圖1所示。

利用渦流探頭的提離效應，可以方便快捷地獲得導電的燃料棒包殼基體表面與渦流探頭之間的非導電層（即氧化膜）的厚度。為提高渦流測厚的靈敏度和準確度，采用筆式渦流探頭，頻率選擇1?MHz。較高的檢測頻率可以增大檢測線圈在被測量覆蓋層下面導電機體中所激勵產生渦流的密度，進而增強渦流的提離效應，達到提高測量靈敏度和準確度的目的。在熱室多功能臺架上對燃料棒測量氧化膜厚度，取樣間隔為1?mm。

檢測前先采用厚度為5.7μm、11μm、22μm、34.5μm、47.2μm、73.2μm、97.5μm、123μm為標準，利用渦流儀對其相應幅值進行測量，獲得幅值與膜厚之間的關系曲線[9-13]。再利用5.7μm、11μm、22μm、34.5μm、47.2μm、73.2μm、97.5μm、123μm膜對標準曲線進行驗證。

為提高測量的精確度，對傳統的測量方法進行了兩方面的改進：第一，把渦流儀放在熱室內，縮短渦流儀傳輸測量距離使信號傳輸更精確。第二，根據以往的經驗標定所用的聚酯膜在擠壓后容易產生變形，該次實驗改為鋼化膜，減少測量誤差。

2.2??渦流測厚檢測結果

在熱室多功能臺架上利用渦流儀所制作的標準曲線對燃料棒從距離底端38?mm，取樣間隔為1?mm，進行45°、135°、225°、315°，4個方向對兩根燃料棒分別進行氧化膜厚度測量，并根據測量結果繪制全尺寸氧化膜厚度曲線，如圖2所示，通過外觀檢驗可以看出此M5燃料棒外表面不平整，故渦流檢測所測出的氧化膜厚度數值發散。

2.3氧化膜金相檢測

雖然通過無損的渦流檢測方法已經測得燃料棒軸向方向上表面氧化膜厚度的分布情況，但氧化膜的絕對厚度必須通過破壞性檢查來確定。在金相顯微鏡上進行觀察[14]，通過分析得到包殼氧化膜平均厚度，對前期無損檢查——渦流測厚實驗數據得到的沿燃料棒軸向方向上氧化膜的變化趨勢進行校準，便可以得到氧化膜的絕對厚度。

樣品拋光后，未蝕刻直接觀察樣品包殼外表面的水側腐蝕情況，并利用圖像分析軟件測量氧化膜厚度。測量方法為從每個樣品圓周方向，每間隔45°選取一個視場，共8個視場，取所有視場氧化膜厚度的平均值作為該樣品的氧化膜測量結果。

2.4金相觀察檢測結果

M5燃料棒金相檢查樣品及具體位置見圖3和表2所示。燃料棒總長3867.1?mm，直徑9.5?mm，從下端至上端，共計8個格架（位置標號：G1～G8），格架之間共計7個跨度段（位置標號：S1～S7）。

圖4為M5燃料棒不同位置處金相檢查的氧化膜局部形貌，其中：（a）?S3位置；（b）?S4位置；（c）?S6位置以及（d）?S7位置。從圖4中可看出，M5包殼材料達54?441?Mwd/tU燃耗后氧化膜依舊致密完整，部分開裂可能由于制樣過程中產生。對M5燃料棒氧化膜厚度測量結果見表3，氧化膜厚度測量周向8個位置，每個位置間隔45°。從表3中結果可知，從第一層格架開始氧化膜厚度逐漸增大，在第五層格架與第七層格架之間氧化膜厚度達到最大，其分布與渦流檢測所得氧化膜厚度一致。

2.5??測量比較

對照金相檢測的取樣位置，取相同位置的渦流檢測的數值進行比較，如表4所示，可以看出，通過渦流和金相兩種方法分別測量在高燃耗下M5鋯合金包殼材料的氧化膜厚度情況，兩種測量的結果具有較高的擬合度，均在測量誤差范圍內（≤5μm）。

3???結語

該文用渦流檢測和金相檢查兩種方法對M5鋯合金包殼的燃料棒進行了氧化膜厚度測量，并對測量結果進行比較，渦流檢測方法結果準確。利用渦流的方法測量氧化膜能方便、準確地獲取燃料棒全長范圍的氧化膜厚度分布情況，該方法操作簡單，測量效率高，為金相檢查氧化膜的測量提供依據，適于燃料棒氧化膜軸向厚度分布的測量。

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