鈉冷快堆嚴重事故鈉燃燒過程裂變產物釋放概念模型建立

邵一窮 王榮東 樸君 張顯 姚澤文 阿不都賽米?亞庫甫

摘要：鈉冷快堆嚴重事故分析是了解事故進程與進行事故預防的重要手段。文章以鈉冷快堆嚴重事故工況下伴隨著鈉燃燒過程的放射性裂變產物釋放為研究對象，通過對物理過程、物理模型進行分析，建立了鈉燃燒過程中裂變產物釋放的概念模型，在此基礎上，進一步討論了影響鈉氣溶膠顆粒與裂變產物釋放、擴散、沉降行為的因素與規律。

關鍵詞：鈉冷快堆??嚴重事故??模型??裂變產物??鈉氣溶膠

中圖分類號：TL364.4????文獻標識碼：A

Establishment?of?the?Conceptual?Model?of?Fission?Product?Release?during?Sodium?Combustion?in?Severe?Accidents?of?Sodium-Cooled?Fast?Reactor

SHAO?Yiqiong1?WANG?Rongdong2*?PIAO?Jun2?ZHANG?Xian2?YAO?Zewen2?Abudusaimi?Yakufu2（請讓作者確認名字書寫是否正確，英文名字拼寫法不一：Abdusemi?Yakub/Abudusami?Yakuf……）

（1.?China?National?Nuclear?Corporation，?Beijing，?100822?China;

2.?Department?of?Reactor?Engineering?Technology，?China?Institute?of?Atomic?Energy，?Beijing，?102413?China）

Abstract：The?analysis?of?severe?accidents?of?sodium-cooled?fast?reactor?is?an?important?means?to?understand?the?accident?process?and?prevent?accidents.?This?paper?takes the?release?of?radioactive?fission?products?associated?with?sodium?combustion?under?severe?accident?conditions?of?sodium-cooled?fast?reactor?as?the?research?object，?establishes?the?conceptual?model?of?fission?product?release?during?sodium?combustion?through?the?analysis?of?the?physical?process?and?physical?model，?and?on?this?basis，?further?discusses?factors?and?laws?affecting?the?release，?diffusion?and?settlement?behavior?of?sodium?aerosol?particles?and?fission?products.

Key?Words：?Sodium-cooled?fast?reactor;?Severe?accident;?Model;?Fission?products;?Sodium?aerosol

鈉冷快堆是世界范圍內第四代核能系統中廣泛采用的堆型。液態金屬鈉化學活性高，泄漏后接觸空氣易燃燒并引發火災事故，是反應堆重要的風險來源，因此，鈉的泄漏是快堆設計基準事故之一。楊鵬[1]等在鈉冷快堆的放射性釋放風險安全評價中指出，鈉火事故作為鈉冷快堆嚴重事故之一，會造成一回路放射性氣溶膠通過正常排風系統或事故排煙系統釋放。

鈉冷快堆在安全殼內的嚴重事故進程包括鈉泄漏到安全殼內后發生鈉火事故、放射性氣溶膠在安全殼內的沉積和遷移、氣體裂變產物在安全殼內的行為等。其中，伴隨鈉燃燒過程導致的鈉中放射性裂變產物釋放后果尤為嚴重，是鈉冷快堆嚴重事故放射性物質釋放源項分析的關鍵性輸入。王鳳龍等[2]在鈉冷快堆事故源項分析中認為在鈉火事故中會伴隨著放射性物質的劇烈釋放，放射性污染危害較大的核素是24Na、22Na、131I、137Cs、134Cs。

法國學者Luke?S.?Lebel[3]重新分析了Cadarache研究中心在20世紀70年代進行的FANAL鈉火實驗數據，估算了Cs、I等放射性核素的燃燒分配系數，并描述了放射性核素釋放值與鈉氣溶膠生成的關系。鈉中裂變產物的釋放行為受到鈉燃燒過程、燃燒產物凝聚沉降、裂變產物自身物理化學性質以及與鈉的物理和化學作用等諸多因素影響[4-6]。因此，有必要建立裂變產物隨鈉火釋放概念模型，以探究影響裂變產物釋放行為的關鍵參數與影響規律，提高鈉冷快堆嚴重事故分析技術水平。

1?物理過程分析

Cs、I等裂變產物隨池式鈉火釋放主要分為鈉蒸發遷移、鈉燃燒遷移兩個過程，其中，鈉燃燒及后續的氣溶膠沉積過程反應劇烈，裂變產物釋放、擴散和沉降行為也會隨之更加活躍。

1.1?鈉蒸發過程分析

高溫液態金屬鈉在未燃燒工況下，溶解在鈉池中的裂變產物會隨著鈉池蒸發以氣態的形式釋放到氣相空間中。鈉蒸發作用下裂變產物的釋放與鈉池溫度、液鈉質量和裂變產物的總質量有關。以裂變產物CsI溶解在液態鈉中為研究對象，則單質Cs在惰性氣體環境下的氣液平衡分配系數為

為物質的平衡分配系數，表示達到氣液平衡時，覆蓋氣體中裂變產物相對于鈉蒸汽的濃度與鈉池中裂變產物的濃度之比。

氣液平衡狀態下，氣相中裂變產物的質量為，液相中裂變產物的份額為，裂變產物的總質量，即兩相中裂變產物的質量之和為

為液相中裂變產物的濃度，氣相中鈉的質量，為液相中鈉的質量。

鈉蒸汽的質量為

為鈉的飽和蒸汽壓，為鈉在氣相中的壓力，為氣相的總摩爾數，鈉的摩爾質量。

鈉池中裂變產物的濃度為

氣液平衡時裂變產物的蒸發量為

在未達到氣液平衡時，鈉池的溫度不斷變化，裂變產物的釋放量與蒸發速率有關，近似為裂變產物在氣液平衡時的蒸發率乘以蒸發速率，即

1.2?鈉燃燒過程分析

在鈉冷快堆嚴重事故工況下，液態金屬鈉泄漏至外部空間，與空氣接觸后發生劇烈燃燒反應，形成池式鈉火，鈉火模型示意圖如圖1所示[7]，產生大量鈉氣溶膠，發生以下化學反應[7-8]：

在鈉火燃燒過程中，裂變產物也會隨之劇烈釋放，部分溶解在液鈉中的裂變產物會被鈉夾裹進入燃燒過程，然后與鈉氣溶膠顆粒結合，隨鈉氣溶膠釋放到氣相空間，其沉降規律與鈉氣溶膠顆粒的質量分布有關。由于裂變產物CsI易溶于液態金屬鈉，可以認為液鈉中裂變產物的分布是均勻的，因此該部分釋放的裂變產物與鈉氣溶膠存在正比關系，設該部分裂變產物的質量為

為鈉氣溶膠的釋放量，為裂變產物在液態鈉中的質量分數，為比例系數，和分別為過氧化鈉的摩爾質量。

隨著液態鈉的燃燒和裂變產物的釋放，液態鈉中裂變產物的質量分數隨時間變化，每個時刻液態鈉的質量為

為鈉池中液態鈉的質量，B為鈉燃燒速率，S為鈉池表面積，t為燃燒進行時間。

每個時刻鈉池中裂變產物的質量為

為該時刻裂變產物的質量，為上一時刻裂變產物的質量，為該時間段內裂變產物的釋放量。

裂變產物在鈉池中的質量分數為

將整個鈉火燃燒過程分為多個小時間段，通過計算每個時間段內的裂變產物的釋放量并將裂變產物剩余量不斷迭代，即可計算出整個過程中裂變產物的釋放量。

鈉蒸發作用下與鈉燃燒作用下的裂變產物釋放機理不同，其沉降規律也不同。鈉蒸發作用下釋放的裂變產物初始狀態以氣態形式存在于氣相空間中，在鈉燃燒過程中與鈉氣溶膠凝聚沉降或凝結為裂變產物氣溶膠沉降。鈉燃燒作用下，產生大量鈉氣溶膠，裂變產物也隨劇烈的燃燒反應快速釋放，由于鈉氣溶膠數量多、粘附性強，釋放的裂變產物與鈉氣溶膠顆粒聚合并擴散至氣相空間，最終隨鈉氣溶膠沉積在房間或物體表面。

2?物理模型分析

裂變產物釋放后粘附在鈉氣溶膠顆粒表面，因此，對于裂變產物的遷移、擴散、沉降等行為研究可與鈉氣溶膠顆粒在熱效應下隨空間內氣體流動發生擴散、凝聚、沉降等規律進行類似研究，其中涉及的物理模型包括：不可壓縮理想氣體模型、湍流模型和離散相模型。

2.1?不可壓理想氣體模型

鈉燃燒過程伴隨著大量熱量的釋放，因此，需要考慮由于溫度不均勻引起氣體的自然對流，在鈉泄漏并燃燒的實際情況中，空間內組分為空氣、鈉蒸汽和裂變產物蒸汽，空間內壓力無明顯變化，遠離氣體的臨界狀態，可以將其視為理想氣體，因此空間內的氣體可按照不可壓理想氣體進行計算。

不可壓理想氣體模型屬于理想氣體模型，可用來計算密度差引起的氣體運動。在不可壓理想氣體模型中，氣體的密度用下式計算。

其中，為氣體常數，為氣體的分子量，為工作壓力，T為溫度。在這種情況下，整個空間內的壓力為一個定值，密度只與溫度有關，而與局部相對壓力場無關。

2.2?湍流模型

鈉泄漏并燃燒形成池式鈉火，其對流換熱以水平朝上的散熱為主，燃燒形成的局部高溫引起空間內氣體的自然對流，流動狀態復雜。鈉火產生時，熱面的溫度為773K，冷面的溫度為573K，根據下列公式：計算出瑞利數Ra為1.83E+08，判斷空間內氣體流動屬于湍流，對于自然對流的模擬使用RNG?k-?湍流模型。

其中，為重力加速度，為環境流體的熱體積膨脹系數，為環境流體的密度，為環境流體的比熱，為壁面與環境流體的溫差絕對值，為環境流體的運動粘度系數，為環境流體的導熱系數，L為特征長度。

2.3?離散相模型

鈉燃燒過程中產生的鈉氣溶膠顆粒與裂變產物顆粒在氣流中的運動和相互之間的碰撞需要采用離散相模型（DPM）進行計算。在實際情況中，空間內的氣體為連續流體，鈉氣溶膠顆粒和裂變產物顆粒作為分散相，與流體相互作用進行動量、質量和能量的交換，受到多種力的影響，通過對離散相粒子的力平衡進行積分，預測離散相粒子的運動軌跡。

在鈉火燃燒過程中，溫度分布不均勻，在具有溫度梯度的氣流中，鈉氣溶膠顆粒和裂變產物顆粒受到熱泳力作用，高溫氣體分子比低溫氣體分子以更高的動能與粒子碰撞，導致粒子受到從高溫氣體向低溫氣體的力。由于鈉氣溶膠顆粒和裂變產物顆粒粒徑較小，為亞微米粒子，其運動還受到布朗運動和薩夫曼力的影響。質量力是由于粒子的密度與流體密度的差異產生的力，由于鈉氣溶膠的密度大于空氣密度，所以該力表現為顆粒的沉降。此外，鈉氣溶膠顆粒和裂變產物顆粒還會受到周圍的流體壓力不同而產生對顆粒作用力。

3?參數敏感性分析

鈉泄漏燃燒的實際情況復雜，而在模擬計算中，會將模型簡化并做一些合理假設，因此，理論計算可能會與實際情況存在一定差異。此外，諸如鈉液面高度、鈉氣溶膠顆粒密度和初始速度等一些次要因素也會對模擬結果產生影響，需要對這些參數進行敏感性分析。

在液態鈉持續燃燒期間，鈉液面高度不斷發生變化，不同鈉液面高度以及火焰高度對空氣流場有較大影響。鈉火燃燒初期，鈉液面與鈉火焰較高，上部空間氣體流速較高且方向集中豎直向上，遇到空間頂部后向四周擴散。氣體流動強烈，伴隨氣體運動的鈉氣溶膠顆粒與裂變產物顆粒也擴散得比較充分，在較大的空間范圍內分布。隨著鈉火的不斷燃燒，鈉液面與鈉火焰高度逐漸下降，整體流場與溫度場變化不大，上部空間氣體流速隨鈉液面的下降而降低。鈉液面繼續下降至更低水平后，空間內氣體渦流增大，上部空間氣體速度較低且很快向周圍擴散，氣體流動僅在鈉池上部的小范圍空間內比較強烈，豎直向上的流速較小且分散，無法形成集中向上的流動，伴隨空氣運動的鈉氣溶膠顆粒向外擴散較少，釋放的鈉氣溶膠顆粒與裂變產物顆粒大多沉降在空間內較低的壁面，在空間較高部位沉積很少。

鈉氣溶膠顆粒為過氧化鈉固體組成的非均一結構，顆粒中存在很多空隙，以鈉氣溶膠顆粒質量和顆粒直徑確定的鈉氣溶膠材料與過氧化鈉固體的密度存在差異。不同密度的氣溶膠顆粒隨空間內氣體流動的運動軌跡基本相同，但是，不同密度對氣溶膠顆粒的擴散和沉降有一定影響，氣溶膠顆粒密度越小，其擴散的范圍越大，越容易在更大的空間范圍內沉降。氣溶膠顆粒粒徑小、質量輕，易受氣流影響而改變速度，因此，其初始速度對運動軌跡、沉降規律無明顯影響。

4?結語

文章通過對鈉冷快堆嚴重事故工況下鈉燃燒過程中裂變產物釋放的物理過程分析、物理模型分析以及參數敏感性分析，建立了適用于鈉燃燒過程中裂變產物釋放的概念模型。裂變產物釋放主要通過鈉蒸發遷移和鈉燃燒遷移兩個途徑，涉及的物理模型包括不可壓縮理想氣體模型、湍流模型和離散相模型。鈉液面高度和鈉氣溶膠顆粒密度等因素會影響裂變產物的釋放、擴散與沉降行為。

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