壓水堆中環形軸向非均勻MA 嬗變棒的中子學性能研究

葉濱 吳洋坤

摘要： 為提高次錒系核素（Minor Actinides， MA）在壓水堆中的嬗變效率，同時利用MA 核素展平堆芯軸向功率分布，研究工作以177 壓水堆堆芯結構作為參考，利用蒙特拉洛程序RMC 計算研究環形軸向非均勻MA嬗變棒的中子學性能。嬗變棒為中空的環形結構，嬗變材料為MA 與UO2的均勻混合物，其中MA 質量份額為1 wt%、3 wt%以及5 wt%，MA 核素在嬗變棒上沿軸向進行非均勻填充，分別開展了三、五、七段式嬗變棒的中子學性能研究。研究結果發現：（1）該嬗變棒具有優良的嬗變性能，當環形嬗變材料厚度的2 mm 時，軸向分5 段的環形軸向非均勻嬗變棒的嬗變率最高，可達64.55%；（2）相較于環形軸向均勻嬗變棒，該環形軸向非均勻嬗變棒具有良好的軸向功率展平效果，可將軸向功率峰因子由1.778 降低至1.390；（3）壓水堆堆芯裝載MA 嬗變棒后，可顯著優化堆芯在高硼濃度下的慢化劑溫度反應性效應，使堆芯在1 300×10-6的硼濃度下依然具有負的溫度效應。

關鍵詞： 壓水堆 次錒系核素 嬗變率 展平軸向功率 中子學性能

中圖分類號： TL421.1 文獻標識碼： A 文章編號： 1672-3791（2023）24-0165-05

核電站卸料的乏燃料中常常包含長壽期的高放射性核素，如次錒系核素（Minor Actinides，MA），其包含了237Np、241Am、243Am、244Cm 等核素，它們的半衰期可長達數十年甚至上百萬年（如237Np 半衰期T1/2=2.14×106年）。如何妥善處理高放射性的MA 核素成為了各個國家的難題［1-2］，也是影響核能可持續發展的重要因素。嬗變是目前為止唯一可行的縮短放射性核素壽命的方法［3］。目前可提供較大范圍中子場的裝置有熱中子堆［4-5］、快中子堆［6-7］、加速器驅動次臨界系統（ADS）等。根據國際原子能機構（IAEA）2022 年年底公布的數據可知，世界范圍內的商業核反應堆無論是在運或在建，都是壓水反應堆占主導地位［8］。

法國、日本和美國的科學家都曾對利用熱中子堆嬗變MA 核素進行研究［9-12］，其中以日本的研究較為深入。這些研究表明，在熱中子堆加入MA 核素會導致反應堆的反應性下降，但是通過調整反應堆中的硼濃度和可燃毒物數量，也可對堆芯反應性產生積極影響。國內，華北電力大學、西安交通大學、中國原子能科學研究院以及西南科技大學等科研機構和高校對熱中子堆嬗變MA 核素也進行了相關研究［13-15］。他們提出了諸多嬗變方案，如將MA 制成單獨的嬗變棒、將MA 添加進入或替換可燃毒物棒等，這些研究結果均表明熱中子堆可以對次錒系核素進行較為有效的嬗變。

本工作基于世界上最為成熟的熱中子反應堆技術——壓水堆開展MA 核素的嬗變研究，設計了4 種適用于壓水堆的環形軸向非均勻MA 嬗變棒，并對其中子學性能開展計算研究，一方面致力于提高MA 核素在壓水堆中的嬗變效率，另一方面探索將MA 核素資源化的途徑與方法，例如：利用MA 核素展平堆芯軸向功率分布、優化堆芯在高濃度硼酸條件下的慢化劑溫度效應等。

1 堆芯模型與計算方法

本工作選用華龍一號177 堆芯［15］為參考堆芯，利用蒙特卡洛程序RMC2.0 開展中子學性能的計算研究，數據庫為ENDF/B-VII。RMC2.0 是清華大學反應堆工程計算分析實驗室（REAL）開發的適用于多種堆型的蒙特卡羅輸運軟件。堆芯無毒、冷態時有效增殖系數（keff）為1.377（剩余反應性為0.274）［15］，堆芯熱功率為3 050 MW，線功率密度為173.8 W/cm，計算結果的相對誤差控制在0.1% 以內。

2 環形軸向非均勻MA 嬗變棒的設計方案

MA 核素成分為壓水堆燃料組件達到卸料燃耗深度33 GWd/t 卸料后在乏燃料水池中冷卻3 年后的摩爾成分，主要是237Np/241Am/243Am/244Cm=56.2%/26.4%/12%/5.4%［13］。由于MA 核素具有較大的熱中子俘獲截面，會導致堆芯添加MA 核素后keff會在一定程度上有所下降，因此嬗變棒材料并未單純使用MA 核素，而是采用MA 與UO2 （235U：3.1 wt%）的混合物，用以補償堆芯添加MA 核素導致的keff下降。為了避免嬗變棒對壓水堆堆芯中子能譜產生嚴重影響，研究人員對嬗變棒在堆芯內的數量進行控制。為了使嬗變棒具有良好的嬗變效率之外，還能兼具展平堆芯軸向功率分布的作用，同時為了盡可能降低空間效應對MA 核素嬗變率的影響，研究人員將嬗變棒幾何結構上設計為環形軸向分段式結構，各段嬗變材料中MA 核素的含量不同。嬗變棒外徑始終保持與堆芯使用的UO2燃料棒外徑相同，研究工作中通過改變環形嬗變材料內徑尺寸達到改變嬗變材料厚度的目的；環形嬗變材料中MA 核素的濃度沿軸向從中間至兩端依次減小。嬗變棒徑向和軸向結構示意圖分別見圖1。

軸向非均勻的嬗變棒的設計方案具體如下。（1）方案A：軸向均勻分為3 段，其中兩端的MA 質量份額為1%，中間段的MA 質量份額為5%；（2）方案B：軸向均勻分為3 段，但其中兩端的MA 質量份額改為3%，中間段的MA 質量份額為5%；（3）方案C：軸向均勻分為5段，從兩端至中間段，MA 核素的質量份額依次為1%、3%、5%；（4）方案D：軸向均勻分為7 段，從兩端至中間段，MA 核素的質量份額依次為0、1%、3%、5%。

嬗變棒在燃料組件內的位置見圖2，其中燃料富集度為3.1% 的組件共裝載36 個組件，燃料富集度為2.4% 的組件裝載60 組，堆芯最中心的1 組燃料組件無嬗變棒。整個堆芯總共裝載1 536 根嬗變棒。

3 嬗變棒對堆芯keff及中子能譜的影響

為了在研究環形嬗變材料的厚度和MA 含量對堆芯keff的影響，研究人員計算研究了當環形嬗變材料厚度為0.5 mm、1 mm、1.5 mm、2 mm、2.5 mm、3 mm 時MA在嬗變材料中的質量分數分別為1%、2%、3% 的情況下嬗變棒對堆芯keff 的影響（如圖3 所示）。由圖3 可見，MA 核素的添加均會使堆芯keff產生不同程度的下降，MA 的裝載量越多，對keff的影響就越大；但是隨著嬗變材料環形厚度的增加，使keff 下降的速度逐漸變緩。在研究嬗變棒對中子能譜的影響時，選擇堆芯裝載MA 核素最多的方案（MA 含量5%、環形嬗變材料厚度為3 mm 的軸向均勻嬗變棒）與干凈堆芯的中子能譜進行對比（如圖4 所示），由圖可知MA 裝載量最大的嬗變方案對堆芯能譜的影響并不顯著。

4 嬗變棒參數的選擇

在對嬗變棒的幾何參數和材料進行選擇時，計算研究了MA 與UO2 的比例、嬗變棒管壁厚度對嬗變率的影響以及MA 質量份額分別為1%、3%、5% 時堆芯540 d 滿功率運行后的嬗變情況，計算結果如圖5 所示。從圖5 可知，當MA/UO2混合材料中MA 的質量份額為1% 和3% 時，MA 核素總的嬗變率隨著嬗變材料厚度的增加而增加。當混合材料中MA 質量份額為5% 時，MA 核素總嬗變率先隨著管壁厚度的增加而增加，在管壁厚度為1.5 mm 時達到最大嬗變率，在這之后，隨著嬗變材料厚度的增加嬗變率卻在逐漸減小。這是由兩個原因導致的：（1）由于隨著嬗變材料中MA核素質量份額的不斷增加，相對應的UO2含量也在減少，于是由UO2 裂變所產生的中子數逐漸減少，這部分中子對MA 的嬗變減小；（2）當嬗變棒嬗變材料厚度增大時，外圍材料對內層材料產生了空間自屏效應，導致內層MA 核素接觸中子的概率下降，于是出現MA 核素嬗變率下降的現象。當環形嬗變材料厚度較小時（小于2 mm），MA 核素比例為3% 時嬗變率最大；當環形嬗變材料厚度較大時（大于2 mm），MA核素比例為1% 時嬗變率最大。綜合考慮嬗變棒的嬗變效率以及嬗變棒對堆芯keff 的影響，研究人員選擇環形嬗變材料厚度為2 mm 的嬗變棒為研究對象。

5 MA 核素嬗變效果分析

將設計的4 種環形軸向非均勻嬗變棒裝載入堆芯計算研究堆芯在3 050 MWth 水平下連續運行540 d 后嬗變情況，將各種核素的嬗變率列于表1。為了更直觀地對比各種MA 核素在堆芯內的變化情況，我們將4種環形軸向非均勻嬗變棒的嬗變率展示于圖6。由表1 和圖6 可見，4 種嬗變棒均能有效嬗變掉大部分的MA核素。除244Cm 外，其他3 種核素的嬗變率均達到50%圖4 嬗變棒對堆芯能譜的影響 以上，其中241Am幾乎全部消失。244Cm雖有一定程度的增多，但是由于其在MA 核素中所占比例較小，因此對MA 核素總的嬗變率影響并不顯著。4 種環形軸向非均勻嬗變棒方案中，軸向分為5 段的方案C 的嬗變率最高，達到了64.55%；軸向分為七段的方案D 嬗變效果最差，嬗變率為61.36%。以方案C 為例，堆芯中裝載的MA 總質量為73.47 kg，經過540 d 嬗變掉的MA 核素質量為31.62 kg。而一座百萬千瓦級壓水堆每年產生的MA 核素的總量大約為26.4 kg，若采取方案C 能嬗變掉的MA 總質量約為1.2 個百萬千瓦級壓水堆MA 一年的MA 產量。

6 環形軸向非均勻MA 嬗變棒對堆芯物理參數的影響

6.1 功率展平效果分析

圖7 給出了干凈堆芯以及5 種嬗變棒方案對堆芯軸向中子通量密度的影響情況。堆芯功率正比于堆芯中子通量密度分布，中子通量密度的空間分布決定了功率分布的非均勻程度。本工作中研究人員通過RMC2.0 的TYPE1 卡統計每個組件的中子通量密度，進而統計得到各種嬗變方案下堆芯軸向功率峰因子，結果如圖7 和表2 所示。由圖7 可見，當堆芯裝載軸向非均勻嬗變棒后，堆芯軸向中子通量密度出現了不同程度的降低，同時發現軸向均勻的環形嬗變棒幾乎無任何展平中子通量的效果。這是由于軸向非均勻的嬗變棒方案中間段MA 質量份額高，兩端為MA 質量份額較少的混合嬗變材料，MA 核素對中子具有較強的吸收能力，使得裝載軸向非均勻嬗變棒后，堆芯軸向中間部分中子通量密度減小較多，從而出現了軸向中子通量密度被展平的現象。由表2 可知，在4 種軸向非均勻方案中方案D 對堆芯軸向中子通量展平效果最好，可使堆芯軸向功率峰因子降低至1.390。

6.2 慢化劑溫度效應

在這部分工作中研究人員采取方案C 來研究環形軸向非均勻嬗變棒對堆芯慢化劑溫度效應的影響。圖8 分別給出干凈堆芯以及裝載嬗變棒后堆芯keff在不同硼濃度下隨慢化劑溫度變化的曲線。

出于安全考慮，壓水堆堆芯設計標準要求堆芯的慢化劑溫度效應為負，由于在高硼濃度下慢化劑溫度升高時，密度減小，溶硼能力下降，會出現反應性正反饋效應，因此堆芯運行時要求硼濃度不能高于1 300×10-6，圖8（a）能清晰地反映出高硼濃度下正的反應性溫度效應。由圖8（a）可以看出，干凈堆芯keff在硼濃度低于1 000×10-6 時隨著慢化劑溫度的升高而逐漸減小，即當硼濃度小于1 000×10-6時干凈堆芯慢化劑溫度效應為負。而當慢化劑中硼濃度為1 300×10-6時，可以很清楚地看到堆芯裝載嬗變棒之后keff隨著慢化劑溫度的升高而逐漸增大，故慢化劑溫度效應為正。由圖8（b）可以明確看出，堆芯嬗變棒裝載，1 300?10-6的硼濃度下keff 始終隨著慢化劑溫度的升高而減小，即慢化劑溫度效應始終為負，說明嬗變棒的載入有效改善了高硼濃度下的溫度效應，使堆芯在1 300×10-6的硼濃度下依然能夠具有負的反應性溫度效應，即有效改善了堆芯在高硼濃度下運行的安全性。

7 結論

本設計以華龍一號堆芯為基礎，設計了4 種適用于壓水堆的環形軸向非均勻MA 嬗變棒方案，并利用RMC 程序計算研究嬗變棒的中子學性能。主要結論如下：（1）當環形嬗變材料厚度為2 mm、軸向5 段的非均勻方案嬗變效率最高；（2）環形軸向7 段式非均勻嬗變棒對堆芯軸向功率展平效果最佳；（3）環形軸向非均勻嬗變棒可有效改善堆芯在高硼濃度（1 300×10-6）下的溫度反應性效應。

基金項目： 國家自然科學基金（項目編號：12005178）；四川省自然科學基金項目（項目編號：2022NSFSC1242）。

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