超快激光制備高頻1-3型PIN-PMN-PT復合材料超聲換能器

劉友健,雷智洪,吳俊偉,陳 燕,紀軒榮

(廣東工業大學 省部共建精密電子制造技術與裝備國家重點實驗室,廣東 廣州 510006)

0 引言

1-3型壓電復合材料由壓電相和聚合物相兩種材料按照一定的體積分數復合而成。與傳統的鋯鈦酸鉛(PZT)壓電陶瓷相比,其具有更高的機電耦合系數、更低的聲阻抗和合適的介電常數,被廣泛應用于無損檢測、醫療超聲等領域[1]。

目前新型弛豫鐵電單晶(如二元系Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)和三元系Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PIN-PMN-PT))的壓電常數高達2 500 pC/N,縱向機電耦合系數k33高達94%[2]。因此,基于弛豫鐵電單晶1-3型壓電復合材料具有更優異的性能,與PZT/環氧1-3型壓電復合材料相比,其機電耦合常數kt約為0.6,具有更高的厚度機電耦合系數(kt約為0.9)[3],適用于超聲成像的高分辨率、高靈敏度的高頻超聲換能器制備[4-5]。較低頻率的1-3型壓電單晶復合材料主要通過機械切割法[6],較高頻率材料大多采用深反應離子刻蝕法[7]。受工藝限制,目前機械切割法所用刀片最薄尺寸為10 μm,難以制備微小尺寸切槽的樣品,不適合制備高頻(≥20 MHz) 1-3型壓電單晶復合材料(≤10 μm)[8]。深反應離子刻蝕技術能制備高諧振頻率的1-3型壓電單晶復合材料,該方法結合半導體工藝中的掩膜、紫外光刻、深反應離子刻蝕等加工技術,可以獲得更窄的切槽和更大的高徑比。但是該方法流程復雜,加工成本較高,應用受限[9]。

隨著激光技術的快速發展,皮秒激光加工技術具有切割寬度小,加工精度高,非接觸加工及熱影響小等優點[10],在高頻1-3型壓電單晶復合材料制備方面具有一定潛力[11-12]。陳進等[13]利用短脈沖激光制備8圓環35 MHz PMN-PT單晶超聲換能器,帶寬約為45%,插入損耗為-21～-28 dB。Xu Jie等[14]報道了采用皮秒激光刻蝕PZT陶瓷獲得PZT/環氧樹脂1-3型壓電復合材料,并采用該1-3復合材料制備出高頻超聲換能器,其中心頻率為51.7 MHz,-6 dB帶寬達56.9%,插入損耗為-44.8 dB。Katherine Latham等[15]采用皮秒激光刻蝕了PMN陶瓷獲得PMN/環氧1-3型壓電復合材料,并采用該材料制備了一款128陣元30 MHz的超聲換能器,-6 dB帶寬達到60%,相鄰陣元間串擾為-37 dB。然而高頻1-3型壓電單晶復合材料的制備仍面臨許多困難,三元系單晶PIN-PMN-PT較脆弱,加工過程中易產生崩塌,從而降低復合材料的性能。目前,超短脈沖激光制備高頻1-3型壓電單晶復合材料的研究較少。

本文采用皮秒激光切割法制備了諧振頻率為21.45 MHz的PIN-PMN-PT單晶/環氧1-3型壓電復合材料。利用有限元軟件COMSOL對復合材料主要設計參數進行優化,研究了皮秒激光加工單晶復合材料工藝,并制備了PIN-PMN-PT單晶/環氧1-3型壓電復合材料。基于復合材料制備了17.68 MHz單振元超聲換能器,通過采用脈沖-回波測試系統對換能器的性能進行表征和評估。

1 實驗過程

1.1 1-3型PIN-PMN-PT壓電復合材料的仿真設計

表1 PIN-PMN-PT單晶和EPO-TEK 301-2環氧樹脂的性能

采用有限元軟件COMSOL對1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料進行仿真。由于1-3型壓電復合材料的極化方向是沿厚度方向,且復合材料的壓電相是周期性分布。因此,選取4個子陣元作為模型進行仿真。1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的模型描述如圖1所示。圖中,r為頂部壓電柱的寬度;d為頂部切槽的寬度;h為壓電復合材料的厚度;θ為壓電柱底部傾角。采用COMSOL中的壓電和壓力聲學模塊,在模型的邊界設置對稱,分別耦合上、下電極面,對構建的復合材料模型進行特征頻率和頻域研究,得到復合材料的厚度振動模態和阻抗曲線。

圖1 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料模型

由圖1(a)、(b)可知,模型中壓電柱的結構為四棱臺形狀,頂部的切槽寬度遠大于底部的切槽寬度。d=8 μm,r=30 μm。底部切槽寬度為2 μm,壓電柱寬度為36 μm。h=60 μm,θ=87.1°。壓電相的體積分數為

(1)

由式(1)計算得到壓電相的體積分數為75.6%。

圖2為1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的三維位移圖和阻抗譜。由圖2(a)可知,最大位移發生在壓電相上,聚合物相基本沒有產生共振。由圖2(b)可知,復合材料諧振頻率fr為20 MHz,反諧振頻率fa為31.23 MHz。位于38.5 MHz附近的振動模態為一階橫向模態,其諧振頻率約為厚度諧振頻率的2倍,表明所設計復合材料結構避免了兩模態發生耦合。

圖2 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的三維位移圖和阻抗譜

1.2 1-3型PIN-PMN-PT壓電復合材料的制備

采用皮秒激光加工設備ProtoLaser R4(德國LPKF Laser&Electronics公司),激光波長為515 nm,激光額定平均功率為8 W,激光脈沖頻率為50～500 kHz(可調),激光脈沖寬度為1.5 ps,焦斑直徑為?15 μm。

為了選出合適的激光切割參數,采用正交法L9(34)進行研究[17]。正交實驗采用平均功率、重復頻率、掃描速度、掃描次數4個因素,每個因素有3個水平,實驗重復3次,所用正交表如表2所示。為保證復合材料制備中有足夠的研磨余量,以切槽深度大于90 μm為主要評定標準進行極差分析,得到一組相對最優參數組合:平均功率為1 W,重復頻率為200 kHz,掃描速度為400 mm/s,掃描次數為120。

表2 優化激光加工參數正交表

圖3為激光切割參數優化前后切槽的形貌圖和截面圖。由圖3(a)、(b)可看出,優化前切槽處較粗糙,沉積了較多的燒蝕碎屑,對晶體的損傷較大;優化后樣品切槽處干凈整潔,存在少量的微屑,對晶體的損傷較小。圖3(c)為參數優化后得到的切割樣品截面圖,切槽深度約為110 μm,中間紅框部分切槽質量好,對晶體的損傷小,可在后續復合材料制備中取中間部分,以獲取更加優異的材料性能。

圖3 激光切割參數優化前后切槽形貌圖和截面圖

根據理論設計的結構尺寸,制備了1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料,工藝流程如圖4所示。為提高復合材料制備的成品率,采用兩次切割的方法進行制備。首先,將晶片沿x方向以步進38 μm進行切割,然后向切縫中灌注環氧樹脂EPO-TEK 301-2,并在真空中除氣泡20 min。在45 ℃烘箱中固化24 h后,沿y方向進行切割并灌注環氧樹脂,待其固化后研磨掉多余的單晶和環氧樹脂。最后,采用磁控濺射儀在晶片上下表面鍍電極并進行極化處理,極化電場為15 kV/cm,在硅油中室溫極化15 min。

圖4 復合材料制備工藝流程

基于復合材料制備單振元超聲換能器。首先,采用導電銀漿E-Solder 3022(美國Von Roll公司)作為背襯層,厚度為1 mm。在室溫下固化24 h后,采用DAD323劃片機(日本Disco公司)將其切割成大小為1.5 mm×1.5 mm的小塊。然后在復合材料的前表面制備一層厚35 μm的EPO-TEK 301-2作為匹配層。最后用環氧樹脂將其固定在一個直徑為?5 mm的外殼中,采用同軸線纜分別連接復合材料的前端和背襯一端,并用防水膠密封。換能器結構示意圖和照片如圖5所示。

2 結果與討論

2.1 1-3型PIN-PMN-PT壓電復合材料的微觀結構

通過皮秒激光切割法制備了1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料樣品。金相顯微鏡下觀測樣品的上下表面形貌分別如圖6所示。樣品上下表面壓電柱分布均勻,未出現裂紋、破碎等缺陷。上表面切槽比下表面切槽寬,壓電柱相對更窄。傳統的機械切割法制備的復合材料切槽更寬,加工過程中單晶易出現崩塌、破裂等情況,進而降低復合材料的性能。這表明皮秒激光切割法在高頻壓電單晶復合材料制備中具有可行性。

圖6 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的光學圖像

2.2 1-3型PIN-PMN-PT壓電復合材料的性能表征

通過Agilent 4294A型精密阻抗分析儀測得1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的阻抗譜如圖7所示。由圖可知,18 MHz附近,相角曲線出現微小波動,可能是因復合材料上、下表面壓電柱寬度存在差異。由圖還可看出,fr=21.45 MHz,fa=27.05 MHz。

圖7 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的阻抗譜

復合材料的機電耦合系數為

(2)

由式(2)可得kt=0.65,小于理論值(0.79),可能是因為復合材料加工過程中對晶體造成了一定損傷。表3為COMSOL仿真和實驗得到的1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的性能參數。

表3 1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材料的性能參數

2.3 超聲換能器的性能表征

通過脈沖回波法測試超聲換能器的聲學性能。將超聲換能器浸沒在去泡水中,使用DPR300超聲收發儀對其施加激勵,不銹鋼板將信號反射并被換能器接收,超聲收發儀與示波器連接顯示換能器的回波響應時域譜。示波器內置的快速傅里葉變換(FFT)將脈沖回波響應曲線轉化為頻域響應曲線。圖8為換能器的脈沖回波和頻域響應曲線。

圖8 1-3型PIN-PMN-PT復合材料超聲換能器的回波

超聲換能器的中心頻率fc和-6 dB帶寬分別為

(3)

(4)

式中f1,f2分別為-6 dB處的較低和較高頻率。

1-3型PIN-PMN-PT壓電復合換能器的中心頻率達17.68 MHz,-6 dB帶寬為84.38%。

采用信號發生器對超聲換能器施加20個周期的正弦波激勵脈沖,電壓為Vi。在1 MΩ的阻抗耦合下,通過示波器顯示脈沖回波響應,獲得電壓V0。插入損耗為

IL=20log(V0/Vi)

(5)

由式(5)可得IL=為-25.4 dB。

3 結束語

本文采用皮秒激光切割法制備了1-3型PIN-PMN-PT壓電單晶復合材科,有限元軟件COMSOL理論模擬了四棱臺形狀壓電柱的振動模態。復合材料厚度為60 μm,上表面切槽寬度為8 μm,壓電柱寬度為30 μm。研究了復合材料的電阻抗特性和超聲換能器的脈沖回波特性。所加工的高頻復合材料諧振頻率為21.45 MHz,反諧振頻率為27.05 MHz,機電耦合系數為0.65。所制備的壓電單晶復合材料超聲換能器中心頻率為17.68 MHz,-6 dB帶寬為84.38%,插入損耗為-25.4 dB。結果表明,皮秒激光切割法在高性能、高頻壓電單晶復合材料的制備方面具有較好的應用前景。