農(nóng)田土壤中微塑料的賦存、遷移及生態(tài)效應(yīng)研究進展

王金花，李冰，侯宇晴，王蘭君，王軍，朱魯生

（山東農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，山東省高校農(nóng)業(yè)環(huán)境重點實驗室，山東 泰安 271018）

微塑料是指尺寸小于5 mm 的塑料顆粒、纖維或碎片[1]。按形成過程，微塑料可分為初級微塑料和次級微塑料。初級微塑料是指專門為特定工業(yè)或家庭用途而制造的尺寸小于5 mm 的塑料微珠，如化妝品和個人護理品中所含的塑料微珠等；次級微塑料是指環(huán)境中廢棄的大尺寸塑料制品在紫外線或者其他外力條件下破碎和裂解生成的塑料微粒、纖維和碎片[2]。按化學(xué)組成，微塑料可分為聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）、聚苯乙烯（PS）、聚氯乙烯（PVC）、聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚酰胺（PA）微塑料等。按形狀，微塑料可分為纖維、碎片、薄膜、顆粒和泡沫等形狀。由于微塑料化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，能夠在環(huán)境中長期存在，因此其作為一種新型的環(huán)境污染物受到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注[3]。

早期關(guān)于微塑料的研究主要集中在海洋和淡水環(huán)境中微塑料的來源、豐度、環(huán)境行為以及生態(tài)效應(yīng)等方面。已有研究表明，在海洋、海岸線、河口、水庫、河流、湖泊、冰川、沉積物等各類水環(huán)境中以及水生生物中均檢出了微塑料，因此，海洋被認為是微塑料的一個重要的匯[4-7]。近年來，有研究者指出陸地環(huán)境中存在的微塑料至少是海洋環(huán)境中微塑料的4~23倍，每年僅通過污泥農(nóng)用向歐洲和北美農(nóng)田土壤輸入的微塑料的量就遠超過全球海洋和地表水中微塑料的總量[8]。土壤，尤其是農(nóng)田土壤，可能是比海洋更重要的微塑料的匯。土壤可為作物生長提供必需的礦物質(zhì)元素和水分，是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的基礎(chǔ)和核心。土壤環(huán)境中微塑料的逐年累積將會導(dǎo)致土壤質(zhì)量下降，對糧食生產(chǎn)構(gòu)成安全隱患，其甚至能夠通過食物鏈的累積和傳遞對人體健康造成威脅。因此，土壤微塑料污染作為一種新型環(huán)境問題逐漸受到重視，并成為現(xiàn)今研究的熱點。目前已有眾多文獻對土壤環(huán)境微塑料污染進行了綜述[9-14]，但基于農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)視角關(guān)注土壤環(huán)境微塑料污染的文獻綜述還相對較少[2，15-17]。

本文基于CNKI 中文數(shù)據(jù)庫和Web of Science 核心合集數(shù)據(jù)庫，利用CiteSpace 軟件對土壤微塑料污染的研究結(jié)果和文獻報道進行分析，追蹤對比了國內(nèi)外研究的重點和熱點。并在此基礎(chǔ)上，介紹了以農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動為主的土壤微塑料來源，總結(jié)了國內(nèi)外農(nóng)田土壤中微塑料的豐度及分布特征，探討了微塑料在農(nóng)田土壤中的遷移行為及機制，同時從土壤理化性質(zhì)以及土壤動物、植物、微生物等方面闡述了農(nóng)田土壤中微塑料的生態(tài)效應(yīng)。最后，提出了農(nóng)田土壤微塑料污染研究中有待進一步解決的問題，并且對農(nóng)田土壤微塑料污染未來的研究方向及重點進行了展望，以期為農(nóng)田土壤微塑料的生態(tài)風(fēng)險評估以及污染防控提供科學(xué)參考。

1 土壤微塑料污染相關(guān)文獻可視化分析

在CNKI 中文數(shù)據(jù)庫中，以“微塑料”和“土壤”為主題，檢索得到近3 a（截至2022 年9 月）相關(guān)中文文獻（學(xué)術(shù)期刊）共180 篇，其中出現(xiàn)5 次及以上的關(guān)鍵詞共25 個。以此為數(shù)據(jù)源，利用CiteSpace 軟件進行關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析，生成的關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜如圖1 所示，出現(xiàn)頻率前10 的關(guān)鍵詞如表1 所示。從表1 可以看出，除檢索詞“微塑料”和“土壤”外，農(nóng)田土壤、遷移、生態(tài)風(fēng)險、生態(tài)效應(yīng)、來源、土壤生態(tài)系統(tǒng)、土壤污染、重金屬為高頻關(guān)鍵詞，表明相關(guān)研究主要關(guān)注土壤（尤其是農(nóng)田土壤）中微塑料的來源、遷移及污染現(xiàn)狀，微塑料對土壤生態(tài)系統(tǒng)的影響，微塑料與共存污染物（如重金屬）的復(fù)合污染效應(yīng)，微塑料的分離與檢測方法等。

圖1 基于CNKI數(shù)據(jù)庫的關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜Figure 1 Co-occurrence graph of keywords based on CNKI database

表1 關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析中出現(xiàn)頻次最高的10個關(guān)鍵詞Table 1 Top 10 keywords with high frequency

在Web of Science 核心合集數(shù)據(jù)庫中，以“micro?plastics”和“soil”為主題，檢索得到近3 a（截至2022年9 月）相關(guān)英文文獻共951 篇，其中出現(xiàn)30 次及以上的關(guān)鍵詞共43 個。以此為數(shù)據(jù)源，利用CiteSpace 軟件進行關(guān)鍵詞共現(xiàn)分析，生成的關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜如圖2 所示，出現(xiàn)頻率前10 的關(guān)鍵詞如表1 所示。從表1中可以看出，除檢索詞“microplastics”和“soil”外，pol?lution、water、sediment、transport、particle、identifica?tion、plastics、degradation 為高頻關(guān)鍵詞，表明相關(guān)研究主要關(guān)注不同環(huán)境介質(zhì)（土壤、水、沉積物等）中微塑料的污染現(xiàn)狀、遷移、分離與檢測方法、降解過程以及毒性效應(yīng)等。

圖2 基于Web of Science數(shù)據(jù)庫的關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜Figure 2 Co-occurrence graph of keywords based on Web of Science database

2 農(nóng)田土壤中微塑料的來源與賦存特征

2.1 農(nóng)田土壤中微塑料的來源

已有研究表明，農(nóng)田土壤普遍存在微塑料污染現(xiàn)象，這與人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動密切相關(guān)[15]。農(nóng)田土壤中微塑料的來源可分為直接來源和間接來源（圖3）。其中，直接來源主要包括農(nóng)用塑料薄膜、農(nóng)藥和化肥塑料包裝以及農(nóng)村塑料類生活垃圾的破碎和裂解、輪胎磨損等；間接來源主要包括有機肥料施用、污泥農(nóng)用、農(nóng)業(yè)灌溉以及大氣沉降等。

圖3 農(nóng)田土壤中微塑料的來源Figure 3 Sources of microplastics in farmland soil

農(nóng)用塑料薄膜因具有保溫、保濕、提高農(nóng)作物質(zhì)量、增加農(nóng)作物產(chǎn)量等優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)[18]。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用覆膜技術(shù)在我國已經(jīng)有近50年的歷史，隨著該技術(shù)的大力推廣和使用，我國農(nóng)用塑料薄膜的使用量呈指數(shù)式增長。據(jù)統(tǒng)計，2020 年我國農(nóng)用塑料薄膜的使用量約為2.39×106t，其中地膜使用量約為1.36×106t，覆蓋面積約為1.74×107hm2，約占當(dāng)年耕地總面積的13.6%，居世界首位[19]。目前，農(nóng)用塑料薄膜主要以PE 和PVC 為原材料制備而成，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，在自然環(huán)境中難以降解。同時，農(nóng)用塑料薄膜厚度較小，且缺乏高效的回收利用機制，導(dǎo)致農(nóng)用塑料薄膜的回收率不足2/3[20]。隨著農(nóng)用塑料薄膜的大量使用，農(nóng)田土壤塑料薄膜殘留問題日益加劇。調(diào)查顯示，我國塑料薄膜覆蓋密集地區(qū)的農(nóng)田土壤均有不同程度的塑料薄膜殘留，并且塑料薄膜殘留量隨覆膜年限的增加而顯著增加[21]。殘留在農(nóng)田土壤中的大塊塑料薄膜在耕作、太陽輻射、風(fēng)化以及微生物降解等的共同作用下進一步破碎、裂解形成微塑料[22]。Huang等[23]的調(diào)查表明，連續(xù)覆膜5、15、24 a 的農(nóng)田土壤（0~40 cm）中微塑料的平均豐度分別為（80.3±49.3）、（308.0±138.1）、（1 075.6±346.8）個·kg-1，并且微塑料組成成分與塑料薄膜組成成分一致。Li 等[24]的調(diào)查也表明，連續(xù)覆膜32 a 的農(nóng)田土壤（0~10 cm）中薄膜類微塑料的平均豐度為（4 033±472）個·kg-1，并且薄膜類微塑料組成成分與塑料薄膜組成成分一致。由此可見，農(nóng)用塑料薄膜的破碎和裂解是農(nóng)田土壤中微塑料最直接且最主要的來源，并且農(nóng)田土壤中微塑料的豐度與農(nóng)用塑料薄膜的使用強度和年限成正比。除塑料薄膜外，化肥和農(nóng)藥作為重要的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)物質(zhì)資料在提高農(nóng)作物產(chǎn)量方面也發(fā)揮了重要作用。然而，化肥和農(nóng)藥的使用也會產(chǎn)生大量廢棄塑料包裝，這些塑料包裝被隨意丟棄后進入農(nóng)田土壤，最終破碎、裂解形成微塑料，這也是農(nóng)田土壤中微塑料的來源之一[16]。

農(nóng)業(yè)灌溉可以彌補天然降水的不足，為作物正常生長提供所需水分。農(nóng)業(yè)灌溉水源主要包括地表水、地下水以及凈化后的污水。由于天然水資源分布不均勻，為了緩解用水危機，部分水資源匱乏地區(qū)也存在污水灌溉的情況。已有研究表明，在全球河口、水庫、河流以及湖泊等各類可供灌溉的地表淡水水體中均檢測到了微塑料的存在，甚至受人類活動干預(yù)較小的偏遠地區(qū)地表水體也未能幸免[25-26]。進一步的研究指出，地下水也受到了一定程度的微塑料污染[27]。例如：Panno 等[28]的研究發(fā)現(xiàn)從伊利諾伊州喀斯特含水層采集的17 個地下水樣品中有16 個被微塑料污染，其最高豐度可達16 個·L-1；Mu 等[29]的研究則發(fā)現(xiàn)在中國膠東半島采集的5 個地下水樣品中均有微塑料的存在，其豐度范圍為87~6 832 個·L-1，平均豐度為2 103 個·L-1。此外，未經(jīng)處理的污水中常含有濃度較高的微塑料（高達3 160 個·L-1），經(jīng)污水處理廠處理后，污水中大部分的微塑料可被去除，但由于污水中原有微塑料豐度基數(shù)過大，凈化后的污水中仍存在豐度較高的微塑料（高達125 個·L-1）[30]。因此，農(nóng)業(yè)灌溉也是微塑料進入農(nóng)田土壤中的一個重要途徑。

有機肥料是指人畜糞便、農(nóng)作物秸稈、動物殘體、廚余垃圾等有機廢棄物，經(jīng)過堆肥、發(fā)酵而產(chǎn)生的肥料。向農(nóng)田土壤中施用有機肥料可以實現(xiàn)營養(yǎng)物質(zhì)、微量元素和腐殖質(zhì)的再次利用，原則上是一種環(huán)境友好的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)方式。然而，大多數(shù)有機廢棄物都受到了塑料的污染，堆肥前后通過篩分和分揀等方法并不能夠去除其中所含的所有塑料[31]。此外，在有機肥料的生產(chǎn)過程中，大多數(shù)國家允許存在一定量的其他物質(zhì)，例如塑料。德國是世界上對堆肥質(zhì)量規(guī)定最嚴格的國家之一，其允許的有機肥料中塑料的質(zhì)量分數(shù)高達0.1%，并且未考慮粒徑小于2 mm 的塑料顆粒[32]。例如，Bl?sing等[33]在德國波恩有機肥加工廠生產(chǎn)的有機肥產(chǎn)品中發(fā)現(xiàn)了微塑料的存在，并且肉眼可見的塑料碎片（粒徑>0.5 mm）含量為2.38~180 mg·kg-1。Edo等[34]的調(diào)查發(fā)現(xiàn)西班牙東北部城市的固體廢物堆肥產(chǎn)品中也存在微塑料，并且其豐度范圍為5~20 個·g-1。由此可見，有機肥料的長期施用是農(nóng)田土壤中微塑料不容忽視的來源之一，并且隨著有機肥料產(chǎn)量和施用量的逐年增加，通過有機肥料施用而進入農(nóng)田土壤中的微塑料量也逐漸升高。例如，Yang 等[35]的研究發(fā)現(xiàn)豬糞樣品中微塑料的平均豐度為（1 250±640）個·kg-1，連續(xù)施用豬糞有機肥料（1.69 t·hm-2·a-1）22 a后農(nóng)田土壤中微塑料的豐度可達（43.8±16.2）個·kg-1，顯著高于未施用豬糞有機肥料的農(nóng)田土壤[（16.4±2.7）個·kg-1]。

污水處理廠排放的污泥富含有機質(zhì)及N、P、K 等營養(yǎng)元素，可以提高土壤肥力，增加作物產(chǎn)量，因此常被當(dāng)作肥料或土壤改良劑施用到農(nóng)田土壤中[36]。但有研究指出，經(jīng)污水處理廠處理后污水中90%的微塑料會通過沉降富集在污泥中，這些沉降的微塑料會導(dǎo)致污泥中微塑料含量的增加[37]。雖然污水處理廠的污泥會經(jīng)后續(xù)的處理方法進行處理，但是這其中的技術(shù)并不能夠有效去除活性污泥中的微塑料，因此污泥農(nóng)用也會導(dǎo)致大量微塑料進入農(nóng)田土壤[38]。據(jù)估算，每年通過污泥農(nóng)用進入歐洲和北美農(nóng)田土壤的微塑料量分別為6.3×104~4.3×105t和4.4×104~3.0×105t，遠高于目前全球海洋和地表水中微塑料的總量（9.30×104~2.36×105t）[8]。Li 等[39]對采集自我國11 個省份28個污水處理廠的79份污泥樣品中微塑料的豐度進行了調(diào)查，發(fā)現(xiàn)污泥樣品中微塑料的豐度為1.60×103~5.64×104個·kg-1，平均豐度為（2.27±1.21）×104個·kg-1，以此估算我國每年約有1.56×1014個微塑料通過污泥而排放進入環(huán)境。

2.2 農(nóng)田土壤中微塑料的賦存特征

國內(nèi)外不同用地類型土壤中微塑料的賦存特征如表2 所示。從表2 可以看出，工業(yè)用地、內(nèi)陸灘涂、沿海灘涂、園地、公園綠地及林地等不同用地類型土壤中普遍存在微塑料污染。例如，F(xiàn)uller 等[40]關(guān)于澳大利亞悉尼某工業(yè)區(qū)土壤中微塑料賦存特征的調(diào)查表明，該工業(yè)區(qū)土壤中微塑料豐度高達300~67 500 mg·kg-1，主要成分為PE、PVC 和PS。Scheurer 等[41]關(guān)于瑞士洪泛平原土壤中微塑料賦存特征的調(diào)查則表明，該地區(qū)90%的土壤樣品中存在微塑料污染，微塑料豐度最高可達55.5 mg·kg-1。除上述用地類型外，國內(nèi)外農(nóng)田土壤中也普遍存在微塑料污染，并且農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動（如地膜覆蓋、有機肥料施用、污泥農(nóng)用等）會加劇農(nóng)田土壤微塑料污染（表2）。例如，在我國上海、陜西、山東、遼寧、四川以及黃土高原等多地有地膜覆蓋史的農(nóng)田土壤中均檢測出了微塑料，微塑料豐度最高可達12 650個·kg-1，并且部分地區(qū)農(nóng)田土壤中微塑料的豐度隨著覆膜年限的增加而升高[23-24，42-46]。在西班牙以及我國西南地區(qū)有污泥農(nóng)用史和有機肥料施用史的農(nóng)田土壤中同樣檢測出了微塑料，其豐度分 別 為（960±420）個·kg-1和7 100~42 960 個·kg-1[47-48]。

表2 不同用地類型土壤中微塑料的賦存特征Table 2 Occurrence characteristics of microplastics in different land types of soil

由于不同文獻描述土壤中微塑料豐度所用的單位及計數(shù)方法不同，不同文獻之間比較存在困難。但總體而言，土壤中微塑料的豐度因用地類型的不同而存在差異，并且農(nóng)田土壤中微塑料的豐度相對較高。此外，微塑料是一個概括性術(shù)語，涉及到不同的類型（PE、PP、PS、PVC、PET、PA 等）、粒徑（小型微塑料、中型微塑料和大型微塑料）、形狀（纖維、碎片、薄膜、顆粒和泡沫等）和顏色（白色、黑色、黃色、藍色、紅色和無色等）等。從表2 中可以看出，不同用地類型土壤中檢測到的微塑料類型多樣，粒徑和形狀也各異。其中，PE、PP 和PS 是農(nóng)田土壤中最常見的微塑料類型，形狀以薄膜、碎片和纖維為主。農(nóng)田土壤中微塑料的種類與常見塑料制品的組成成分相吻合，但不同地區(qū)以及不同種植模式農(nóng)田土壤中微塑料的形態(tài)、尺寸、分布存在很大差異。

3 微塑料在農(nóng)田土壤中的遷移行為

農(nóng)田土壤中的微塑料可以通過非生物機制（風(fēng)力作用、土壤侵蝕、地表徑流、淋溶和重力作用等）和生物機制（土壤動物、植物、微生物活動等）進行橫向或縱向遷移[58-59]。風(fēng)力作用、土壤侵蝕以及地表徑流對農(nóng)田土壤表層微塑料的橫向遷移起到了重要作用[60-61]。由于土壤是一種疏松多孔的介質(zhì)，具有毫米級的大孔和中孔，從而導(dǎo)致微塑料在淋溶和重力作用下可以通過土壤孔隙發(fā)生縱向遷移[62-63]。土壤動物的攝食、掘穴、消化、排泄等活動以及微塑料在土壤動物身體表面的附著行為也會對農(nóng)田土壤中微塑料的縱向遷移與分布產(chǎn)生重要影響。關(guān)于蚯蚓的研究已表明，蚯蚓（Lumbricus terrestris）可通過攝食和掘穴活動使存在于土壤表層的微塑料向土壤深層遷移，并且粒徑越小的微塑料向土壤深層遷移的程度越大[64-65]；蚯蚓（L.terrestris）掘穴活動也可以通過增加土壤孔隙度和水分滲透率進而促進水?dāng)y帶微塑料向土壤更深層遷移[66]。關(guān)于跳蟲的研究也表明，土壤中的微塑料可以通過跳蟲（Folsomia candidaandProisotoma minu?ta）的活動進行遷移和再分布，并且土壤中微塑料的遷移能力與微塑料大小以及跳蟲體型大小密切相關(guān)[67]。植物一般都具有發(fā)達的根系，植物的根系運動、根系擴張和根系吸水等活動也會對農(nóng)田土壤中微塑料的遷移與分布產(chǎn)生重要影響。有研究表明，植物根系在生長過程中會使土壤產(chǎn)生大量孔隙，而植物根系的衰老和腐爛也會在土壤中留下較大的孔隙，這些孔隙會加快水分的滲透，進而促進微塑料的隨水遷移[63，68]。與淋溶和土壤動物活動導(dǎo)致的微塑料向下遷移不同，植物根系活動更傾向于使微塑料向上遷移或保持在原有土層中[69]。除土壤動物和植物外，土壤微生物也可以通過改變微塑料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)（粒徑、密度和表面特性等），進而影響微塑料在農(nóng)田土壤中的遷移行為[7，70-72]。

微塑料在農(nóng)田土壤中的遷移行為受土壤類型、微塑料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)（密度、粒徑、形狀、表面電荷等）以及土壤環(huán)境條件[離子強度、陽離子類型、pH、溶解性有機質(zhì)（DOM）、土壤礦物質(zhì)等]等多種因素的影響[63，73]。例如，Yan 等[74]的研究表明微塑料表面電荷是控制土壤中微塑料遷移行為的重要因素，土壤礦物質(zhì)與微塑料結(jié)合能導(dǎo)致微塑料密度增加進而促進微塑料在土壤中的縱向遷移。Machado等[75]的研究發(fā)現(xiàn)顆粒狀微塑料和纖維狀微塑料能夠與土壤團聚體產(chǎn)生不同的相互作用，表明微塑料的形態(tài)會影響其在土壤中的遷移行為。張曉婷[63]的研究表明粒徑越小的微塑料越容易在土壤中遷移，密度較大的微塑料越容易向土壤深層遷移，并且與顆粒狀和泡沫狀微塑料相比，纖維狀和薄膜狀微塑料更易流向徑流水體。值得注意的是，納米塑料作為微塑料進一步破碎的產(chǎn)物具有更強的遷移能力，甚至能夠通過淋溶過程遷移至地下水中。例如，Wu等[76]關(guān)于土壤理化性質(zhì)、離子強度和陽離子類型對納米PS塑料在不同類型土壤中遷移影響的研究表明，土壤礦物質(zhì)和pH 能夠改變納米PS 塑料的表面電荷進而影響納米PS塑料與土壤之間的靜電相互作用，從而顯著影響納米PS 塑料在土壤中的遷移行為，同時指出納米PS 塑料在高pH 和低Fe/Al 氧化物含量土壤中具有較強的遷移能力，可能會對深層土壤和地下水環(huán)境構(gòu)成潛在風(fēng)險。耕作、化肥施用、農(nóng)田有機產(chǎn)品投入（秸稈還田、有機肥施用、生物炭改良土壤等）等農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動也會對農(nóng)田土壤中微塑料的遷移行為產(chǎn)生重要影響[63]。已有研究表明，不同耕作方式會影響農(nóng)田土壤中微塑料縱向遷移的深度。例如，傳統(tǒng)耕作方式（翻耕）能夠促進微塑料向深層土壤遷移，而淺耕、旋耕和耙地則導(dǎo)致微塑料分布在耕作層中[77]。也有研究指出，秸稈、有機肥、生物炭等農(nóng)田有機產(chǎn)品釋放的DOM 易吸附在黏土礦物、鐵氧化物和納米顆粒表面，進而顯著改變水-砂-納米顆粒體系的表面化學(xué)特性以及保留-排斥特性，從而改變納米顆粒在農(nóng)田土壤中的遷移行為[78-80]。例如，Ma 等[80]研究了生物炭DOM、小麥秸稈DOM 和豬糞DOM 與納米塑料在飽和針鐵礦（GT）覆膜砂柱中的共遷移行為，結(jié)果表明GT、DOM 和納米塑料（50 nm）能夠形成GT-DOM-納米塑料復(fù)合物，進而導(dǎo)致納米塑料（50 nm）與DOM 產(chǎn)生共沉積；DOM 吸附在GT-覆膜砂和納米塑料（400 nm）表面，導(dǎo)致表面電荷發(fā)生變化，產(chǎn)生靜電斥力，進而促進了納米塑料（400 nm）的遷移。此外，氣候變化所導(dǎo)致的土壤干濕交替、凍融循環(huán)等過程也會影響微塑料在農(nóng)田土壤中的遷移行為[81-82]。例如，O'Connor 等[82]研究發(fā)現(xiàn)土壤干濕交替次數(shù)與微塑料縱向遷移深度呈顯著正相關(guān)，表明頻繁的干濕交替顯著促進了微塑料在土壤中的縱向遷移。

4 微塑料對農(nóng)田土壤生態(tài)系統(tǒng)的影響

微塑料在農(nóng)田土壤中會逐漸累積，當(dāng)累積到一定量后將會對土壤動物、植物、微生物產(chǎn)生直接不利影響[83-84]，經(jīng)食物鏈累積和傳遞后甚至可能會影響人類健康[49]。土壤中微塑料的存在也會改變土壤的理化性質(zhì)，進而改變土壤動物、植物、微生物的生存環(huán)境，從而對其造成間接危害[85-86]。微塑料對農(nóng)田土壤生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生的上述影響不僅可以由其自身引起，而且其也可與共存污染物形成復(fù)合污染，進而對農(nóng)田土壤生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生重要影響。微塑料具有尺寸小、比表面積大、疏水性強等特性，因此能夠吸附多環(huán)芳烴、多氯聯(lián)苯、重金屬、農(nóng)藥、抗生素等多種污染物[1，87-88]。污染物在微塑料上的吸附行為以及隨后發(fā)生的解吸行為可能會改變污染物在農(nóng)田土壤環(huán)境中的賦存狀態(tài)、遷移行為和生物有效性，進而對農(nóng)田土壤生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生正面或負面的影響[87，89-90]。已有大量研究報道，微塑料尺寸較小，易被多種土壤動物（蚯蚓、變形蟲、纖毛蟲和鞭毛蟲等）攝取從而進入土壤動物消化道內(nèi)[84，91-92]，并且土壤動物消化液能夠促進微塑料上吸附態(tài)污染物的解吸[93-94]。因此，微塑料可以作為共存污染物的載體，將其轉(zhuǎn)移至土壤動物體內(nèi)，并在消化液作用下重新解吸下來，進而增加其與土壤動物的接觸，從而增強其在土壤動物體內(nèi)的積累及毒性[95-97]。與此相反，微塑料也可通過吸附/結(jié)合作用降低土壤環(huán)境中污染物的含量，進而降低共存污染物的生物有效性[98-99]。此外，微塑料進入農(nóng)田土壤環(huán)境后，在風(fēng)化、紫外照射、機械破碎、微生物降解等共同作用下會發(fā)生老化，導(dǎo)致其理化性質(zhì)發(fā)生顯著改變，例如粒徑變小、比表面積增大、表面產(chǎn)生新的含氧官能團等，進而影響其與共存污染物的相互作用[100-101]。同時，在塑料制品的生產(chǎn)與加工過程中，為了改善塑料制品的性能常需要添加穩(wěn)定劑、阻燃劑、增塑劑、發(fā)泡劑、著色劑等多種添加劑[102]。微塑料自身所含的添加劑在老化過程中會逐漸釋放進入農(nóng)田土壤，從而對土壤動物、植物以及微生物產(chǎn)生不利影響[103-104]。也有研究報道動物消化液能夠促進微塑料自身所含添加劑的釋放[104-105]，因此微塑料也可以通過載體作用而增加自身所含添加劑對土壤動物的暴露風(fēng)險。

4.1 微塑料對土壤理化性質(zhì)的影響

微塑料常以不同粒徑的物理顆粒或碎片的形式在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中不同程度地嵌入到土壤團聚體中，進而對土壤團聚體產(chǎn)生一定程度的影響，從而引起土壤容重、滲透性、孔隙度以及持水能力等理化性質(zhì)的改變[106-108]。例如，胡旭凱等[109]的研究發(fā)現(xiàn)向土壤中添加0.5%、10%、20%和25%（m/m）的PE 微塑料能夠改變土壤團聚體粒徑組成，從而提高土壤團聚體的穩(wěn)定性，并且能夠增加團聚體中總有機碳的含量，從而降低團聚體的可溶性和易氧化有機碳的含量。王志超等[110]通過室內(nèi)土柱模擬試驗研究了向土壤中添加0.5%、1%和2%不同類型（PP、PVC和PE）微塑料對土壤水分累積入滲時間、土壤含水率、濕潤鋒和蒸發(fā)特性等的影響，發(fā)現(xiàn)相同類型不同豐度微塑料賦存條件下，隨著微塑料豐度的增大，累積入滲時間顯著增加；不同類型相同豐度微塑料賦存條件下，累積入滲時間則呈現(xiàn)出PP>PVC>PE>CK 的規(guī)律；不同類型不同豐度微塑料賦存均顯著減緩了土壤濕潤鋒的運移速度，并且對土壤水分蒸發(fā)產(chǎn)生了抑制作用。Zhang 等[108]的研究則發(fā)現(xiàn)在田間試驗和室內(nèi)培養(yǎng)試驗中添加聚酯微纖維（0.1%和0.3%，m/m）均未對土壤容重以及飽和導(dǎo)水率產(chǎn)生顯著影響，但添加聚酯微纖維顯著提高了土壤>30 μm 的孔隙數(shù)量，并降低了土壤中<30 μm的孔隙數(shù)量；而與田間試驗不同的是，在室內(nèi)試驗中添加聚酯微纖維也顯著提高了土壤中>2 mm 水穩(wěn)性團聚體的含量。殘留在土壤中的微塑料還能改變土壤pH、電導(dǎo)率、有機質(zhì)含量、陽離子交換量以及養(yǎng)分有效性[111-113]。例如，Li 等[112]的研究表明，向土壤中添加1%（m/m）的PE 和PP 微塑料（<1 mm 和1~5 mm）均能夠?qū)е峦寥乐杏行Я缀匡@著降低，并且PP 微塑料還能夠?qū)е峦寥乐袖@態(tài)氮含量顯著升高，但兩種微塑料并未導(dǎo)致土壤pH 發(fā)生顯著變化。Yang 等[113]的研究表明向土壤中添加高密度聚乙烯（HDPE）或通用聚苯乙烯（GPPS）微塑料能夠?qū)е峦寥纏H 升高，有效磷和有效鉀含量降低，并且影響程度與微塑料種類、粒徑和含量密切相關(guān)。Yu等[114]則發(fā)現(xiàn)，向不同土壤團聚體組分（大團聚體組分、微團聚體組分以及非團聚體粉砂和黏土組分）中添加28%（m/m）的PE 微塑料（100 μm）均導(dǎo)致3 種土壤團聚體組分營養(yǎng)元素含量（TN、TP 和K）、總有機碳含量、溶解性有機碳含量以及陽離子交換量顯著降低，并且不同土壤團聚體組分的降低程度不同；同時，添加微塑料也導(dǎo)致非團聚體粉砂和黏土組分和微團聚體組分的pH 顯著降低，但未對大團聚體組分的pH 產(chǎn)生顯著影響。綜上所述，微塑料對土壤理化性質(zhì)的影響受微塑料含量、微塑料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)（如類型、粒徑、形狀等）以及土壤類型等多種因素的影響，而現(xiàn)有研究尚未得到統(tǒng)一結(jié)論，并且產(chǎn)生影響的內(nèi)在機制也尚不清晰。此外，由于土壤是由固-液-氣-生物構(gòu)成的多介質(zhì)綜合體，其中理化和生物性質(zhì)的改變會影響整個土壤生態(tài)系統(tǒng)。

4.2 微塑料對土壤微生物的影響

土壤微生物在整個土壤生態(tài)系統(tǒng)中占據(jù)著重要的地位，被認為是土壤組成中的核心組分。已有研究表明，微塑料進入土壤后會對土壤酶活性、微生物生物量、微生物群落結(jié)構(gòu)與多樣性等與土壤微生物相關(guān)的特性產(chǎn)生影響，并且影響程度與微塑料類型、粒徑、含量、形狀等因素密切相關(guān)[115-116]。例如，Zang 等[117]的研究表明PE 和PVC 微塑料能夠抑制土壤β-葡萄糖苷酶活性，但并未對其他碳氮循環(huán)相關(guān)酶活性產(chǎn)生影響；PE 和PVC 微塑料也能夠?qū)е峦寥牢⑸锷锪匡@著增加，并改變土壤微生物群落的結(jié)構(gòu)和代謝狀態(tài)。Fan 等[118]的研究表明PE、PS 和PVC 微塑料均能夠提高土壤過氧化氫酶、脲酶和堿性磷酸酶活性，增加土壤中變形菌門（Proteobacteria）、放線菌門（Acti?nobacteria）和子囊菌門（Ascomycota）的豐度，降低酸菌門（Acidobacteria）、擔(dān)子菌門（Basidiomycota）和壺菌門（Chytridiomycota）的豐度，并且上述微塑料對土壤微生物群落的影響取決于微塑料的類型和含量，另外細菌和真菌受微塑料的影響也不同。很多土壤微生物可以附著在微塑料上，隨著時間的推移，微塑料上的微生物種類和數(shù)量不斷增加，進而可以形成較為穩(wěn)定的生物膜，在微塑料和生物膜形成的微環(huán)境中它們之間可以互相影響。例如，已有研究表明微塑料上聚集的微生物的種類和結(jié)構(gòu)組成與周圍環(huán)境中的不同，其上甚至?xí)幸恍┲虏∥⑸锏拇嬖冢@些微生物會借助微塑料而進行遷移[119-120]。定殖在微塑料表面的微生物對微塑料也具有一定的降解能力。例如，Zhang 等[119]發(fā)現(xiàn)采集自我國新疆棉田的微塑料表面附著細菌的群落結(jié)構(gòu)與周圍土壤中細菌的群落結(jié)構(gòu)存在顯著差異，并且微塑料表面特異性富集了放線菌門、擬桿菌門（Bacteroidetes）和變形菌門等與PE 降解相關(guān)的細菌。然而，對于大多數(shù)不可降解塑料而言，其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，在土壤中的降解過程十分緩慢。此外，微塑料自身所含的添加劑會在降解過程中被釋放進入土壤，進而對土壤中的微生物產(chǎn)生影響[103-104]。總體而言，農(nóng)田土壤中的微塑料很難與土壤微生物孤立來看，必須將其作為一個相互作用的關(guān)聯(lián)體系來研究，但目前關(guān)于微塑料和土壤微生物互作關(guān)系及驅(qū)動因素的研究較少，相關(guān)研究值得進一步推進。

4.3 微塑料對土壤動物的影響

土壤動物是農(nóng)田土壤生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，其在維持土壤健康、改善土壤質(zhì)量、促進作物生長等方面發(fā)揮著重要作用。目前，關(guān)于微塑料對土壤動物的影響已有諸多報道，并取得了一定的進展，涉及到的土壤動物包括蚯蚓、變形蟲、纖毛蟲和鞭毛蟲等。已有研究表明，微塑料粒徑微小，可以被土壤動物在攝食過程中誤食，進而在個體、組織、分子等不同水平上對土壤動物產(chǎn)生不利影響，如造成組織損傷、營養(yǎng)和能量短缺、生長率和繁殖率降低、死亡率升高、炎癥反應(yīng)、免疫反應(yīng)、氧化損傷、神經(jīng)毒性以及腸道微生物群落結(jié)構(gòu)與多樣性變化等[92，121-123]，部分微塑料還會在土壤動物體內(nèi)累積，并通過食物鏈（如土壤-蚯蚓-雞）傳遞，從而對不同營養(yǎng)級的動物產(chǎn)生影響，甚至能夠威脅人體健康[49]，并且微塑料對土壤動物的影響結(jié)果與程度因微塑料粒徑、濃度及類型等的不同而存在差異。以土壤動物蚯蚓為例，Huerta Lwanga等[124]的研究表明，暴露于0.4%、0.5%和1.2%（m/m）的低密度聚乙烯（LDPE）微塑料（<150 μm）中，蚯蚓（L.terrestris）的存活率和生長率顯著降低；Chen 等[125]關(guān)于不同濃度（0.1、0.25、0.5、1.0、1.5 g·kg-1）LDPE 微塑料（<400 μm）暴露對蚯蚓（E.fetida）毒性效應(yīng)的研究表明，高濃度（≥1.0 g·kg-1）LDPE微塑料暴露能夠?qū)︱球驹斐杀砥p傷，并誘導(dǎo)蚯蚓產(chǎn)生氧化脅迫和神經(jīng)毒性；Jiang 等[126]的研究則表明，100 μg·kg-1和1 000 μg·kg-1的PS微塑料（1.3 μm）暴露能夠誘導(dǎo)蚯蚓產(chǎn)生明顯的氧化脅迫，并使蚯蚓腸道組織受到損傷。微塑料被土壤動物攝食后，其自身所含的添加劑也能夠在土壤動物消化道中釋放出來，進而對土壤動物產(chǎn)生毒害作用。Li 等[104]的研究表明，發(fā)泡PS 微塑料（<830 μm 和830~2 000 μm）中所含的溴代阻燃劑六溴環(huán)十二烷能夠被土壤溶液和蚯蚓消化液浸出，釋放進入土壤環(huán)境或蚯蚓消化道內(nèi)，進而被蚯蚓富集。除了誤食攝入微塑料所造成的不良影響外，微塑料還可以通過改變土壤動物的棲息地進而對土壤動物產(chǎn)生間接影響。例如，微塑料能夠進入并堵塞土壤孔隙空間，從而影響土壤動物的活動，甚至對土壤動物生存產(chǎn)生威脅[127]。

4.4 微塑料對植物的影響

土壤植物作為土壤生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，其生長不可避免地受到土壤微塑料污染的影響。目前已有研究報道了微塑料對小麥、洋蔥、蠶豆、黑麥草、擬南芥等陸生植物的影響。通常微塑料暴露會對植物產(chǎn)生多種不良影響，且該影響會貫穿植物的整個生長過程，包括延緩種子萌發(fā)，降低種子發(fā)芽率、幼苗成活率以及植物生物量，阻礙根的生長和發(fā)育，改變植物組織元素組成，誘導(dǎo)植物產(chǎn)生氧化脅迫效應(yīng)，對植物造成遺傳毒性等[16，121]。例如，Qi 等[128]的研究表明1%（m/m）的LDPE 和淀粉基地膜源微塑料暴露對小麥生長均具有明顯的抑制作用（抑制株高、減少產(chǎn)量等），并且淀粉基可降解地膜源微塑料對小麥生長的抑制作用較LDPE 地膜源微塑料更加顯著。Bosker等[129]的研究也表明不同濃度（103、104、105、106、107個·mL-1）的綠色熒光微塑料（50、500、4 800 nm）暴露均能夠抑制水芹種子的萌發(fā)，并且隨著微塑料粒徑的增大其對種子萌發(fā)的抑制作用更加明顯。廖苑辰等[130]的研究表明在水培試驗中高濃度（200 mg·L-1）PS 微塑料會顯著抑制小麥根、莖的伸長，并且5 μm PS 微塑料較100 nm PS 微塑料對小麥根、莖伸長的抑制作用更強。但也有研究指出，1 g·kg-1HDPE 微塑料會導(dǎo)致黑麥草（Lolium perenne）的根系生物量顯著增加[106]。由此可見，微塑料對植物的影響受微塑料類型、暴露濃度、粒徑以及形狀等的綜合影響，但研究結(jié)論尚不統(tǒng)一，亟待進一步研究以揭示微塑料毒性效應(yīng)及其作用機制。值得注意的是，亞微米或納米塑料可被植物根系吸收并在植物體內(nèi)積累，其還可利用根和莖的維管系統(tǒng)的蒸騰拉力轉(zhuǎn)移至植物的地上部分，進而對食物鏈構(gòu)成潛在威脅[131]。李連禎等[132]的研究表明生菜（Lactuca sativa）根部對0.2 μm 的PS 微球有較強的吸收和富集能力，被生菜根部吸收后的PS 微球還會從生菜的根部遷移到地上部，并積累和分布在生菜的可食部位（莖和葉）中。同時，植物也能夠在群落水平上對土壤微塑料污染產(chǎn)生響應(yīng)[133]。此外，微塑料進入土壤后能夠引起土壤理化性質(zhì)、水分條件、微生物組成和功能活性的改變，或在老化過程中釋放自身所含的添加劑進入土壤，進而對植物生長和發(fā)育產(chǎn)生間接的負面作用[85-86]。

5 農(nóng)田土壤中微塑料污染研究存在的問題與展望

5.1 存在的問題

農(nóng)田土壤微塑料污染已逐漸引起國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注，并成為現(xiàn)今的研究熱點。目前，相關(guān)研究主要集中在土壤中微塑料的來源、分布、遷移、對土壤生態(tài)系統(tǒng)的影響以及與其他共存污染物的復(fù)合污染效應(yīng)等方面。然而，很多研究才剛起步，沒有深入開展，研究內(nèi)容相對分散、缺乏系統(tǒng)性，一些具體機制也尚不清晰。（1）農(nóng)田土壤中微塑料來源廣泛，殘留量大，盡管已有研究對農(nóng)田土壤中微塑料的污染現(xiàn)狀進行了報道，但由于土壤介質(zhì)中微塑料的準(zhǔn)確定性很難，并且定量方法及計數(shù)單位尚不統(tǒng)一，導(dǎo)致農(nóng)田土壤中微塑料的污染程度及特征等相關(guān)信息仍十分匱乏，亟需建立一套完善的農(nóng)田土壤微塑料污染監(jiān)測技術(shù)和方法。（2）已有的關(guān)于微塑料對土壤生態(tài)系統(tǒng)影響的研究多采用未經(jīng)老化的聚合物顆粒，但其理化性質(zhì)與實際土壤環(huán)境中的微塑料存在一定差異，并且實際土壤環(huán)境中微塑料老化過程對其生態(tài)效應(yīng)的影響也尚不清晰。（3）關(guān)于微塑料對重金屬、農(nóng)藥、抗生素等農(nóng)田土壤典型污染物環(huán)境行為、生物有效性影響的研究還不夠系統(tǒng)，微觀機制尚不清晰，并且不同土壤環(huán)境條件、微塑料老化過程對上述污染物環(huán)境行為及生物有效性的影響及微觀機制仍需進一步研究。（4）農(nóng)田土壤中的微塑料可以通過非生物機制和生物機制進行橫向或縱向遷移，且遷移過程受土壤理化性質(zhì)、微塑料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)等多種因素的影響。然而，關(guān)于微塑料在實際農(nóng)田土壤中的遷移行為以及驅(qū)動因素仍認識不足。（5）已有研究表明微塑料可在土壤動物、植物體內(nèi)富集，從而通過陸地食物鏈對人體健康構(gòu)成潛在威脅，但相關(guān)研究仍處在初級階段，尚缺乏基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，難以對農(nóng)田土壤中微塑料的健康風(fēng)險進行準(zhǔn)確評估。（6）鑒于微塑料在環(huán)境中的持久性及其對生態(tài)系統(tǒng)的影響，已有多項研究提出關(guān)于微塑料污染的治理，其中源頭控制是目前的重點，世界多國已針對微塑料制定相應(yīng)管控措施，但還缺乏較為有效的農(nóng)田微塑料污染修復(fù)技術(shù)。

5.2 展望

目前已有的農(nóng)田土壤微塑料污染研究中還有很多有待探討的內(nèi)容，本文總結(jié)了以下幾點，為后續(xù)的研究提供思路。

（1）建立相對統(tǒng)一、完善、規(guī)范的土壤微塑料分離、檢測和定量技術(shù)和方法，并基于建立的標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)和方法，對農(nóng)田土壤中的微塑料污染展開調(diào)查和評估，明確其污染程度和特征。（2）加強微塑料對土壤生態(tài)系統(tǒng)影響的研究，重點關(guān)注實際土壤環(huán)境中微塑料老化過程中自身理化性質(zhì)的變化及其對微塑料生態(tài)效應(yīng)的影響及內(nèi)在機理。（3）微塑料易與農(nóng)田土壤中存在的其他污染物形成復(fù)合污染，進而對土壤生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生新的威脅，因此應(yīng)進一步深入研究微塑料與共存污染物的復(fù)合污染效應(yīng)及其內(nèi)在機制，特別是不同土壤環(huán)境條件（pH、鹽度、溶解性有機質(zhì)等）下微塑料對共存污染物環(huán)境行為及生物有效性的影響。（4）深入探討微塑料在實際農(nóng)田土壤中的遷移行為，并系統(tǒng)揭示土壤理化性質(zhì)、微塑料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)以及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動對農(nóng)田土壤中微塑料遷移行為的影響及內(nèi)在機制。（5）納米塑料作為微塑料進一步破碎的產(chǎn)物具有更強的遷移能力、更復(fù)雜的生態(tài)效應(yīng)和更大的健康風(fēng)險，相較于微塑料污染，人們對農(nóng)田土壤納米塑料污染的了解仍十分有限，應(yīng)進一步開展農(nóng)田土壤中納米塑料生態(tài)效應(yīng)研究，并重點關(guān)注其在土壤動植物體內(nèi)的富集及沿陸生食物鏈的傳遞。（6）加快可降解塑料的研發(fā)進程，并深入研究可降解塑料降解過程中生態(tài)效應(yīng)的變化，以期研發(fā)出綠色、友好的不可降解塑料替代品，同時全面加強塑料生產(chǎn)、銷售和使用的管理，建立健全的廢棄農(nóng)用塑料制品管理和回收體系，完善農(nóng)村生活垃圾集中處理和處置，進而從源頭上緩解農(nóng)田土壤塑料污染問題。