生物基可降解聚合物食品包裝材料發展及應用綜述

劉佳欣，趙曉穎，翁云宣

生物基可降解聚合物食品包裝材料發展及應用綜述

劉佳欣，趙曉穎，翁云宣

（北京工商大學 化學與材料工程學院，北京 100048）

介紹生物基聚合物包裝的研究進展，總結生物基聚合物包裝材料的功能化。綜述目前生物基聚合物包裝材料來源的分類，列舉天然生物基聚合物、微生物合成的生物基聚合物和化學合成的生物基聚合物在食品包裝方面的研究進展，總結生物基聚合物包裝材料的功能化方向（抗菌、抗氧化、pH響應、光熱響應等）。生物基聚合物食品包裝在綠色食品包裝領域有較好的應用潛力。

生物基聚合物；綠色食品包裝；功能食品包裝

食品包裝是食品生產的關鍵過程之一，在生產、儲存和銷售等環節影響著食品安全。目前，90%以上的塑料包裝原料為石油基，不可再生且難以生物降解[1]。近些年來，以生物基聚合物為原料的環境友好型包裝材料吸引了越來越多人的興趣。這類包裝的應用能夠有效解決石油基塑料包裝造成的環境問題，滿足消費者日益增加的環保需求。本文將總結近年來不同種類的生物基聚合物包裝材料的研究進展，展望其未來的發展方向。

1 生物基聚合物及其食品包裝應用

生物基聚合物根據其原料來源可分為天然生物基聚合物、微生物合成的生物基聚合物和化學合成的生物基聚合物（圖1）[2]。以下部分將介紹生物基聚合物的特點及其在食品包裝中的應用。

圖1 生物基聚合物的分類

1.1 天然生物基聚合物

1.1.1 多糖

多糖來源廣泛，具有良好的生物相容性、生物降解性、無毒性等優點，是良好的食品包裝材料基質[3]。多糖的來源為植物源、動物源和微生物源等。

來自植物源中的纖維素是世界上產量最豐富的天然高分子化合物。由于纖維素自身含有很多羥基，其親水性、水溶性和成膜性較差，結晶度較高，這使得紙質包裝材料具有較差的氣體阻隔性和抗菌性，限制了其在食品包裝中的應用范圍[4]。所以當前該材料包裝發展的方向是提高其阻隔性。研究發現，淀粉和納米纖維素之間存在一定的協同作用，納米纖維素可封閉紙張結構，可用于紙張的表面處理[5]。He等[6]利用羧甲基纖維素作為基體，納米銀及納米纖維素（Cellulose Nanocrystals, CNC, 質量分數為7%）作為填料阻擋水蒸氣分子，可以減緩水蒸氣分子通過的速度，并提高基體的阻隔性。納米銀與CNC上的羥基通過離子–偶極相互作用以及絡合作用，均勻分散在CNC表面。結果表明，該涂布紙包裝可將草莓的保質期延長至7 d，而未包裝的草莓僅在5 d就出現腐壞。

來自植物源的海藻酸鈉，有著良好的生物相容性、生物降解性等特性，可用于可食性食品包裝的制備[7]。但是海藻酸鹽易在存放過程中受微生物的影響產生變質，常通過添加天然抗菌劑、精油等來達到抗菌、抗氧化的效果。Singh等[8]利用檸檬酸、酒石酸交聯海藻酸鈉/果膠，制得海藻酸鈉可食性薄膜。經小鼠飼投喂試驗表明，該包裝安全可食用。

來自動物源的殼聚糖是甲殼素經脫乙?；a生的堿性衍生物，是天然多糖中唯一的堿性多糖，在食品保鮮綠色包裝方面具有良好的應用前景[9]。殼聚糖薄膜有著力學性能差、抗水性差等缺點，因此常通過堿處理中和殼聚糖中的質子胺，提高機械強度和實用性[10]。Song等[11]通過在預先構建的纖維素網絡引入殼聚糖和交聯劑，形成互穿網絡，制備了纖維素/殼聚糖/檸檬酸薄膜。與純纖維素薄膜相比，加入殼聚糖/檸檬酸后，纖維素網絡與殼聚糖網絡產生氫鍵和離子相互作用，使得該薄膜具有優異的耐水性、阻氧和抗菌能力。與傳統聚乙烯包裝相比，該包裝對金黃色葡萄球菌和大腸桿菌有明顯的抑制作用，在肉制品保鮮包裝方面有著應用潛力。

來自微生物源的黃原膠，成膜性較強，含有氨基和羥基，易分散在水中，在藥物輸送、組織工程和食品包裝等方面有著較好的潛力[12]。黃原膠在不同條件下黏度都很穩定，溫度或pH值對其黏度影響很小[13]。Fan等[14]開發了一種由果膠（6 g/L）、海藻酸鈉（5 g/L）和黃原膠（4 g/L）組成的新型可食用復合膜。通過響應面法優化后，薄膜的拉伸強度最大可達29.65 MPa，斷裂伸長率達19.02%。將該材料以薄膜/浸泡的形式用于土豆（鮮切）的保鮮，浸泡土豆可保持8 d不長霉，顯示出了該材料作為可食性包裝較好的保鮮效果。

1.1.2 蛋白質

蛋白質由于其復雜的結構和組成，而具有許多功能特性。蛋白質在成膜時可以與鄰近的分子相互作用，形成一層堅固的、內聚的、黏彈性的薄膜。蛋白質按照其來源可以分為動物源（明膠、酪蛋白等）和植物源（大豆蛋白、豆類種子蛋白等）[15]。

來自動物源的明膠（Gelatin）是動物結締組織中膠原蛋白的部分降解產物，具有冷定型和熱可逆的特點，隨著溫度的提高可以從凝膠轉變為溶液的形式[16]。明膠結構中含有的羥基，在明膠接觸高濕度的食品時，會發生溶解、膨脹或解體，所以需改善其阻水性。Pereira等[17]使用納米ZnO和甘油分別作為增強劑和增塑劑加入明膠中，使得該膜在不同的相對濕度環境中（11%、90%）仍保持著穩定性。納米ZnO（質量分數為4%）有助于提高明膠的疏水性，與明膠形成共價和非共價相互作用，使得薄膜接觸角增加了7.5%。該膜可作為濕度指示劑應用于脫水食品中。

來自植物源的大豆分離蛋白（Soybean Protein Isolate，SPI）含有豐富的氨基酸，是一種可再生、易降解、生物相容性好的蛋白質[18]。SPI結構中含有氨基酸，易因吸濕而發生變化，常通過添加納米顆粒、植物提取物、抗氧化劑和抗菌劑等方式提高性能。Rashidi等[19]將乙基纖維素（Ethyl Cellulose, EC）、苦橙皮提取物（Bitter Orange Peel Extract，BOPE）與SPI通過靜電紡絲復合，制備了具有抗菌性和抗氧化性的活性食品包裝。當EC/SPI質量比為1∶1時，薄膜具有較好的熱穩定性、氧阻隔性和力學性能。添加BOPE（質量分數為20%）使薄膜具有抑制大腸桿菌和李斯特菌的能力，抗菌能力比未添加BOPE的EC/SPI薄膜提高了67.5%。

1.2 微生物合成的生物基聚合物

細菌纖維素（Bacterial Cellulose, BC）為多孔性網狀生物高分子聚合物，由直徑為20～100 nm的納米纖維組成，具有較低的熱膨脹系數、較高的結晶度和較好的韌性。與植物纖維素不同，BC的合成過程是低能耗的綠色過程（微生物發酵形成）[20]。當前BC的大部分研究集中于生物醫學方面，在食品包裝領域的應用還有待發展。Zhou等[21]將可得然膠（質量分數為4%）、肉桂精油（質量分數為10%）與BC（質量分數為2%）溶液混合制得包裝膜，可得然膠和BC之間形成了氫鍵相互作用，提高了BC復合膜的致密性、結晶度、力學性能和熱穩定性。添加肉桂精油提高了復合膜的抗氧化能力，減少了BC的聚集。該復合膜可在9 d內有效抑制了大腸桿菌的生長，并延緩雞肉脂質的氧化。

聚羥基脂肪酸酯（Polyhydroxyalkanoates, PHA）是一種細胞利用其自身過剩碳源合成的天然聚酯材料。PHA在自然條件下可以被微生物所分泌的外解聚酶降解，這些解聚酶覆蓋在PHA材料表面誘發侵蝕，最終導致PHA被分解為二氧化碳、水（有氧條件下）和甲烷（無氧條件下）[22]。PHA因為脆性較高和熱穩定性較差而限制了其的一些應用。PHA常通過添加精油、增塑劑、無機填料等改善其力學性能。Zheng等[23]采用PHA（質量分數為18.4%）、聚乳酸（質量分數為73.6%）、蒙脫土（質量分數為4%）和牛至精油（質量分數為4%）制備活性包裝。其中蒙脫土制造了層間空隙，使得牛至精油可以從PHA基質中緩慢釋放，從而延長包裝材料保鮮作用時間。該包裝材料對河豚魚片有著良好的保鮮性能，可在4 ℃下提高河豚肉質新鮮度40%～60%，可以有效延長海鮮類食品的貨架期。

1.3 化學合成的生物基聚合物

聚乳酸（Polylactic Acid, PLA）是以乳酸為主要原料聚合得到的，原料來源充分且可再生。使用PLA材料比使用傳統石油基聚合物更有助于減少不可再生能源的消耗[24]。PLA有著較好的生物相容性、較好的力學性能以及良好的生物降解性（特定條件下），已被廣泛應用于醫療、包裝容器和環境修復膜等領域，是當前最有發展前途的綠色包裝材料。Chaiya等[25]將質量比3∶1的聚乳酸與聚環氧乙烷熔融共混，利用PEO提高了PLA的延展性、熱性能和力學性能。通過3D打印技術，打印PLA/PEO基底，又通過噴墨打印技術將氯化鈷濕度指示劑噴涂在PLA/PEO骨架表面，制備了濕敏型三維包裝材料。當濕度增加時，該材料顏色從藍色變化為粉色，使得其有望應用于監測環境濕度的包裝。

聚丁二酸丁二醇酯（Poly(butylene succinate), PBS）的原料不僅可以來源于石油基，也可以來源于生物基，如可以通過葡萄糖、乳糖、纖維素等發酵制備。PBS可生物降解，可被動物體內的酶和自然界中多種微生物分解，在有氧條件下分解為CO2和H2O，厭氧條件下分解為CO2和CH4[26]。PBS作為包裝除了需要一定的機械強度外，還需要具有一定的抗菌功能。Lpusiewicz等[27]將槲皮素（Quercetin）（質量分數為0.5%）添加到PBS中，制備了具有抗菌和抗氧化作用的食品包裝薄膜材料。槲皮素具有很強的抗氧化、抗炎、抗癌和抗病毒等特性，常被用作化妝品和食品添加劑。添加槲皮素雖提高了PBS的抗菌性能，但降低了其力學性能，使得PBS拉伸強度由11.8 MPa下降至8.4 MPa。隨著槲皮素添加量的增加，薄膜顏色由白色變為黃色，該顏色變化可以減緩由光誘導的氧化。將該PBS包裝應用于食品中時，可避免營養物質的損失、變色和異味。PBS系列生物降解材料產品的價格較高，當前限制發展的主要問題是性價比問題。近年來，PBS在包裝袋、衛生防護用品、紡織服飾等領域的應用逐漸起步，將進一步降低成本，推動生物基聚合物的產業發展。

2 生物基包裝材料的功能化

食品在貯藏過程中，質量會不斷變化，其內部主要是pH值和微生物的變化，外部主要為貯藏條件的變化[28]（見圖2）。包裝的功能化可以使食品包裝在保持食品新鮮度的同時，又能起到功能性抗菌或抗氧化等作用，改變微環境，延長保鮮時間和食用品質。

2.1 抗菌功能

食品包裝通常采用加入抗菌劑的方式延長易腐食品的保質期，抗菌劑可有效減少食品中的微生物、保障食品品質、延長食品貨架期。近年來，常通過加入天然抗菌劑制備活性食品包裝，抗菌劑的主要來源可分為三大類：植物源、動物源和微生物源。

圖2 食品包裝功能化發展

植物精油為具有芳香氣味植物的次生代謝產物，其來源廣泛、安全環保，并且抑菌抗菌效果較好。精油添加到包裝中后，對多種微生物都具有一定的抑制作用，并能一定程度上改善材料的力學性能[29]。Song等[30]將質量比1∶1的茶樹精油加入殼聚糖溶液中制膜，茶樹精油的加入提高了殼聚糖薄膜的抗菌性能，可以有效防止食源性細菌所造成的食品變質。

動物源抗菌劑中，蜂膠逐漸從藥用走向抗菌包裝領域，蜂膠中含有的酚類化合物具有抑菌效果。Olewnik-kruszkowska等[31]將蜂膠提取物（5 mL）加入PLA–PEG（50 mL）中，制備PLA/蜂膠薄膜。蜂膠的加入使得PLA薄膜由透明變為黃色霧狀，并顯著提高了其水蒸氣阻隔性。使用該包裝保存藍莓14 d后，藍莓的質量損失不到15%，說明該包裝可以在較長時間內保持水果的水分，延長水果的保質期。

微生物源抗菌劑中的乳酸鏈球菌素，可以很好地抑制食源性致病菌。Yang等[32]將尼生素與纖維素結合，制備了納米纖維素薄膜。將該薄膜用于火腿包裝內襯，在4 ℃下，7 d內可以有效抑制李斯特菌的生長，該發現還有望擴大納米纖維素在綠色食品包裝中的應用。

2.2 抗氧化功能

天然抗氧化劑中的植物提取物具有抗氧化性，一般含有酚類物質、維生素C、類胡蘿卜素等，可以有效地清除自由基，延長食品的保質期。Yong等[33]將甘薯提取物（Purple-Fleshed Sweet Potato Extract, PSPE）加入殼聚糖溶液（質量分數為2%）中，制備了既有抗氧化性又有pH響應性的活性包裝。PSPE中的花青素在酸性時呈現橘色，堿性時呈綠色。隨著PSPE加入量的增加，薄膜的透明度下降，但抗氧化能力和pH響應能力都有提高。添加PSPE（質量分數為10%）的殼聚糖薄膜可以作為智能包裝薄膜使用，可展示肉類新鮮度。

2.3 pH響應功能

食品在變質過程中會產生揮發性氣體，如水果易產生酸性氣體、肉類易產生堿性氣體。隨著食品的變質，氣體逐漸累積在包裝內部，會與水分結合導致pH值的變化。姜黃素水溶液在酸性時呈黃色，堿性時呈紫色，有著靈敏的pH值響應性。Ezati等[34]在果膠中加入姜黃素和硫納米顆粒，制備了具有pH值響應和抗氧化功能的智能食品包裝。該薄膜可通過pH值響應的顏色變化來展示蝦的變質程度。在蝦存放36 h后，薄膜顏色由原本的黃色變為紅色，指示該蝦為堿性，新鮮度有所下降。該包裝在檢測水產品、肉制品的活性以及智能包裝應用方面具有很大潛力。

2.4 光熱響應功能

溫度是影響食品保質期的一個重要因素，不適當的儲藏溫度會使肉類或蛋白質變性，隨著溫度變化控釋抗菌劑可有效延長食品保鮮期[35]。Xing等[36]將聚吡咯引入海藻酸/明膠形成半互穿網絡，利用聚吡咯的光熱轉換能力，以及明膠熱致相變的特性，制備了溫度響應型復合水凝膠。實驗通過溫度曲線評估該凝膠的光熱轉化能力，在陽光照射600 s后，材料溫度上升了17 ℃。該結果證明聚吡咯有明顯的光熱效應，且該效應可被用于制備光熱響應包裝材料。

3 生物基聚合物的降解性及評價方法

隨著全球范圍內大量的塑料垃圾被排放到環境中，對生態系統造成了污染。相較于石油基塑料，可生物降解聚合物最重要的優勢在于能被天然微生物分解，已被認為是解決污染的主要方案之一[37]?？缮锝到饩酆衔镌谟醒鯒l件下會降解產生二氧化碳、水、無機鹽和其他新物質；在厭氧條件下會產生甲烷或低分子量酸[38]。生物基聚合物的降解通常用質量損失、相對分子質量變化和力學性能損失來衡量，但降解過程會受到結構、組成、化學鍵、應力和環境條件（pH值、溫度、濕度）等因素的限制[39]。

生物可降解包裝的模擬實驗通常是參照國際（ISO）、歐洲（CEN）和美國（ASTM）等標準進行，通常在堆肥、土壤、污泥、淡水和海水等環境模擬材料的降解過程。堆肥法是目前國際上評價塑料生物降解性能的主要方法，能反映塑料在自然環境中的生物降解能力（宏觀層面）[40]。根據EN 13432等標準，可堆肥材料須滿足：能夠被自然存在的微生物分解，生物降解塑料與制品必須包含一半以上有機物，重金屬含量不得超標；12周內碎片化至肉眼不可分辨的大小（<2 mm）；堆肥6個月內至少降解90%；堆肥產物對植物生長發芽過程和蚯蚓等動物的生存無害[41]。工業化堆肥是在靜態堆肥容器中，利用穩定的腐熟堆肥作為固床（養分和富含嗜熱菌的接種物源），在恒溫為（58±2）℃、一定氧濃度和濕度下，進行需氧堆肥（GB/T 19277.1—2011、GB/T 19277.2—2013）。家庭堆肥可自制設施，但很難維持堆肥中嗜熱性細菌的增殖，產生土壤中溫度分層[42]。因此新家庭堆肥規范中（GB/T 40553—2021）溫度僅要求保持在（25±5）℃。使用家庭堆肥方法評估生物基聚合物材料的降解速度，具有經濟有效、符合可持續發展的綠色觀念等優點，但存在收益較低、產物質量不穩定和儲存成本較高等缺點。

除堆肥外，也可在土壤中進行降解實驗。土壤降解可發生在不同的地點和季節，無須工業堆肥較高的溫度要求。在土壤降解環境下評估材料的降解速度，天然生物基聚合物材料的降解速度較快，如殼聚糖薄膜25 d可降解70%以上[43]，但PLA等合成材料在土壤中降解較慢，只有高溫堆肥條件下才易發生降解（200 d降解92%）[44]。土壤環境雖含有不同于堆肥環境的微生物，但它們同樣可以將生物聚合物轉化為二氧化碳、水和新的生物質[45]，符合可持續發展的綠色觀念。

在海水中，生物降解材料的降解性能實驗常用的標準為ISO 18830、ISO 19679等。材料在海洋環境和堆肥環境中降解存在著較大的差異。相較于堆肥環境，海洋環境溫度較低（0～30 ℃），微生物種類較少。一些聚合物，如聚己二酸丁二酯和聚對苯二甲酸丁二酯，在土壤或堆肥環境中易降解，但在海水環境中不易降解，最終導致大量塑料垃圾堆積[46]。因此，研究生物基聚合物材料在海水中的降解性能對緩解污染問題具有指導意義。

淡水包括河流、泉水、湖泊和沼澤等環境。淡水環境的微生物群落與堆肥、海水、土壤等環境均不同，因此仍需探索淡水中不同類型材料的降解機制[47]?，F有的大多數標準采用CO2（有氧條件）和CH4（厭氧條件）來確定材料的生物降解性，但聚合物在自然生態系統中降解所需的時間被低估，在實際環境中難以達到在實驗室中較高的降解率[48]。

4 結語

隨著包裝的大量使用，廢棄包裝產生的環境問題引起了人們的關注。近年來，生物基聚合物在科研和工業應用中發展迅速，具有資源節約和環境保護的雙重優勢[49]。雖然生物基聚合物材料的性能略遜于傳統石油基材料的，但作為石油基塑料的生態友好替代品，生物基聚合物材料可以緩解環境污染和資源枯竭的問題[50]。生物基聚合物包裝經過功能化改性后具有良好的抗菌、抗氧化等性能，能夠有效減少食品腐敗、延長食品貨架期，符合當前消費者對食品質量安全的需求。

目前，擴大生物基聚合物制備的規模，進行成本和技術可行性評估、生命周期性評價和對降解周期的評估都有待研究。隨著生物基食品包裝材料的發展，使用普魯蘭多糖、土豆淀粉等材料制備包裝的新興方式已經出現，但是目前國內和國際上關于此類食品包裝的標準還沒有進行更新，并且現有的石油基食品包裝材料相關標準也不適用[51]。

此外，生物基聚合物材料在食品包裝方面的實際應用還取決于消費者的需求。普通消費者對價格較敏感，導致綠色環保商品始終難以破圈[52]。生物基聚合物包裝材料的發展以及工業化，需要科研機構、政府、消費者等多方面共同努力，從技術創新、政策引導、消費者教育等多個方面共同推進相關法規和規則的制訂。展望未來，生物基聚合物材料有望在部分食品包裝領域逐步替代傳統石油基包裝材料。

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Development and Application of Biobased Materials for Food Packaging

LIU Jia-xin, ZHAO Xiao-ying, WENG Yun-xuan

(College of Chemistry and Materials Engineering, Beijing Technology and Business University, Beijing 100048, China)

The work aims tointroduce the research progress of biobased polymer packaging and provide a reference for further research on the functionalization of biobased polymer packaging materials. According to the source classification of biobased polymer packaging materials, the research progress of natural biobased polymers, microbially synthesized biobased polymers and chemically synthesized biobased polymers was summarized and the functionalization of these biobased polymers and their applications for food packaging, such as antibacterial, antioxidant, pH-responsive, photo-thermal responsive packaging applications was concluded. The food packaging from biobased polymer has a great application potential in the green food packaging field.

biobased polymers; green food packaging; functional food packaging

TB484.9

A

1001-3563(2023)13-0019-08

10.19554/j.cnki.1001-3563.2023.13.003

2023?03?12

北京工商大學高層次人才隊伍建設專項項目（19008022215）；國家自然科學基金青年科學基金項目（22208006）；北京市科委項目（Z211100004321004）

劉佳欣（1998—），女，碩士生，主攻食品包裝膜。

趙曉穎（1986—），女，博士，教授，主要研究方向為生物降解食品包裝材料；翁云宣（1972—），男，博士，教授，主要研究方向為生物基材料及環境友好高分子材料。

責任編輯：曾鈺嬋