基于1-3壓電復合材料寬帶超聲換能器研究

高偉宸,曾 濤,羅 曼,蘇純珍,曾德平

(1.重慶醫科大學 生物醫學工程學院,超聲醫學工程國家重點實驗室,重慶市生物醫學工程學重點實驗室,重慶 400016;2.重慶融海超聲醫學工程研究中心有限公司,重慶 400714)

0 引言

高強度聚焦超聲(HIFU)腫瘤消融技術在治療子宮肌瘤、乳腺癌、肝癌、胰腺癌等多種良惡性實體腫瘤方面具有突出的優勢[1-8]。聚焦超聲換能器作為這項技術中超聲波的發射元件,其性能直接影響治療效果與安全性。電聲轉換效率與換能器帶寬是評價聚焦超聲換能器性能的重要指標,這兩項指標主要受換能器中壓電材料性能、匹配層阻抗及厚度等因素的影響[9-13]。傳統的大功率壓電陶瓷屬于窄帶材料,具有阻抗高及振動模態復雜等特點,由這種材料制備的聚焦超聲換能器常表現出偏低的電聲轉換效率(約40%)與換能器帶寬(約40 kHz)。1-3壓電復合材料具有阻抗低,機電耦合系數大[14]及電聲轉換效率高等優點,被廣泛應用于醫學成像、無損探傷與水聲換能器等方面[15]。然而聚焦超聲換能器對壓電材料的性能要求苛刻,如提高壓電相占比,達到高功率密度;高分子環氧相不僅需要與壓電相形成良好的機械耦合,還需要與熱膨脹系數匹配;復合材料的可加工性需要滿足聚焦換能器曲面成型等。因此,關于大功率1-3復合材料及其換能器的研究報道較少。本文結合有限元仿真對壓電相的體積比、改性被動相的材料性能、調控匹配層的阻抗與厚度方面進行了研究,設計開發了一種基于1-3壓電復合材料的聚焦超聲換能器,以期對大功率聚焦超聲換能器的設計開發提供參考與指導。

1 材料制備及性能表征方法

1.1 1-3壓電復合材料與匹配層的制備方法

1.1.1 原材料

本文采用的主要材料有PZT-8壓電陶瓷(淄博宇海電子陶瓷有限公司生產),環氧樹脂與配套固化劑(南通星辰合成材料有限公司生產),空心玻璃微珠粉末(HGB)用于復合材料改性(河南潔洋新材料有限公司生產),三氧化二鋁粉末(Al2O3)用于換能器匹配層聲阻抗調整(河南潔洋新材料有限公司生產)。

1.1.2 1-3壓電復合材料的制備流程

采用切割-充填法制備1-3壓電復合材料,陶瓷柱切割尺寸(長×寬×高)為1.0 mm×1.0 mm×2.0 mm。切割后充分清洗并烘干,置于特定柱狀模具中待用。

將HGB粉末按設計比例加入到環氧樹脂中,通過機械攪拌的方式充分均勻混合。在攪拌后的環氧樹脂中按指定比例加入固化劑,充分攪拌。攪拌后將環氧樹脂澆灌到放置有1-3壓電陶瓷的模具中,進行脫氣處理。脫氣后靜置,等待環氧樹脂完全固化。固化后脫模,獲得1-3壓電復合材料的胚料。采用冷加工工藝加工至指定的幾何尺寸。在1-3壓電復合材料的表面進行電極制備,測試其相關性能。

1.1.3 匹配層的制備流程

將Al2O3粉末按設計比例加入環氧樹脂中,通過機械攪拌方式充分均勻混合。攪拌后,環氧樹脂中按指定比例加入固化劑,再充分攪拌,然后將環氧樹脂涂覆到1-3壓電復合材料的表面,并進行脫氣處理。脫氣后靜置、固化。固化后,采用冷加工工藝將匹配層加工至指定的幾何尺寸,測試其相關性能。

1.2 材料及換能器性能表征

1.2.1 主要性能及計算公式

壓電相體積占比ηv為

(1)

式中:Sp為單位面積內壓電相的總面積;Lp為單位體積內壓電相的高度;Su為壓電復合材料的單位面積,Lu為壓電復合材料的高度。

機電耦合系數為

(2)

式中:fr為樣品的厚度諧振頻率;fa為樣品的厚度反諧振頻率。

材料聲阻抗為

Za=ρ×v

(3)

式中:ρ為樣品密度;v為樣品聲速。

換能器的電聲轉換效率為

(4)

式中:Pa為換能器的聲輸出功率;Pe為輸入到換能器的電功率;Pf為換能前端電功率;Pr為換能器反射的電功率。

2 結果與討論

2.1 壓電相體積占比對1-3壓電復合材料性能影響的研究

1-3壓電復合材料由壓電相材料與環氧相材料復合而成。壓電相(功能相)是復合材料壓電性的來源。在臨床上,大功率的聚焦超聲換能器需要在持續高電功率的情況下輸出聲能量,1-3型換能器的功率耐受能力及聲能量輸出能力與壓電相在復合材料中的體積比呈正比。壓電材料仿真的尺寸參數如表1所示。圖1為建立的仿真模型。由圖可知,模型確定了壓電陶瓷柱的尺寸(長×寬×高)為1.0 mm×1.0 mm×2.0 mm。由式(1)可知,在壓電材料型號與壓電材料直徑、厚度及壓電柱尺寸確定的情況下,壓電相的體積比與陶瓷柱縫隙寬度相關。

圖1 1-3壓電復合材料仿真模型

表1 壓電材料仿真的尺寸參數

采用仿真軟件模擬了在縫隙寬度0.2～0.5 mm下表面聲壓與頻率的對應關系,如圖2(a)所示。與頻率相比,縫隙寬度對表面聲壓的影響較大。縫隙寬度與壓電相體積比、表面聲壓的關系如圖2(b)所示。由于縫隙寬度與壓電相的體積比呈負相關,因此,當縫隙寬度由0.2 mm變化到0.5 mm時,壓電相的體積比從69%減小到了44%;當縫隙寬度在0.2～0.4 mm時,表面聲壓僅變化6.2%,說明當壓電相體積比達到50%時,峰寬對表面聲壓變化的影響較小。考慮到實際切割工藝的精度與復合材料制備的工藝難度,研究選取縫隙寬度為0.3 mm。

圖2 不同陶瓷柱縫隙寬度的仿真結果及縫隙寬度與壓電相體積比、表面聲壓的關系

2.2 空心玻璃微珠摻雜對環氧相改性的研究

2.2.1 空心玻璃微珠對壓電復合材料阻抗特性的影響

在1-3壓電復合材料中,環氧樹脂、硅膠等高分子聚合物起著粘結和耦合的作用。一方面,由于聚合物具有較低的密度與較高的聲衰減系數,聲波在聚合物中具有較大的衰減,能有效地降低聲波在徑向的傳播,從而減弱徑向振動對厚度振動的影響;另一方面,聚合物具有較大的柔韌性,對壓電相振動的束縛較小,壓電相更趨向自由振動,從而提高電聲轉換效率。然而聚合物較低的剛性增加了復合材料彎曲變形的風險,同時聚合物較弱的熱傳導能力降低了復合材料的溫度穩定,所以需要在聚合物中添加有機或無機填料以改善其力學、熱學、聲學性能。空心玻璃微珠是一種各向同性且形狀規則的球狀無機微粒,具有密度低,抗壓強度高,熱膨脹系數低,熱穩定性良好等優勢,被廣泛應用在減振與降噪吸聲的工程設計中;同時在本課題組前期研究中證實其具有優良的改進環氧相力學性能與溫度穩定性的能力[16]。本研究為了滿足壓電材料在大功率條件下的使用需求,將壓電材料的縫隙寬度選定為0.3 mm,以此增大壓電相的體積比與提高復合材料的功率密度。同時充分考慮空心玻璃微珠在環氧相中的最大相溶度、工藝的可實施性等因素,在此基礎上研究HGB摻雜比例對復合材料性能的影響。

本文制備了摻雜質量分數w(HGB)分別為0、10%、20%、30%、40%的環氧樹脂為環氧相的1-3壓電復合材料,研究了HGB的摻雜比對材料電聲性能的影響,并與PZT壓電陶瓷進行了對比,如圖3(a)所示。與PZT壓電陶瓷相比,1-3壓電復合材料的諧振頻率與反諧振頻率均向低頻方向偏移,這歸因于復合材料中的環氧相降低了材料的頻率常數。同時,采用復合結構提高了材料的壓電性,壓電性還可通過HGB改性獲得提高。此外還對比了不同材料之間材料帶寬(Δf)與機電耦合系數(kt)的差異,其中kt是表征材料中機械能與電能之間轉換關系的參數,也是厚度振動模式下的能量轉化系數,kt值越大,則轉化效率越高。如圖3(b)所示,PZT壓電陶瓷的kt為0.546,材料帶寬為156 kHz。采用復合結構后,1-3壓電復合材料的kt最高提升到0.696,增長率為27%;同時材料帶寬最高增加了95 kHz,增加率為61%。在復合材料中,隨著w(HGB)從0增加至30%時,kt從0.67增加到0.696,材料帶寬也隨之增加30 kHz,二者漲幅分別為3.8%與14%。這說明復合材料結構是影響1-3壓電復合材料kt與材料帶寬的主要因素,同時環氧相中摻雜HGB質量分數為30%最佳。

圖3 PZT壓電陶瓷與不同HGB摻雜比例的1-3壓電復合材料的阻抗特性曲線及材料帶寬、機電耦合系數對比

2.2.2 空心玻璃微珠對壓電復合材料電聲性能的影響

將上述各種1-3型復合材料與壓電陶瓷分別制成相同尺寸的聚焦超聲換能器,測試其電聲轉化效率與換能器帶寬,結果如圖4所示。壓電陶瓷換能器的電聲轉化效率僅為34%,采用1-3壓電復合材料,其電聲轉換效率至少提升至60.5%。將HGB的摻雜比從0增加到30%,電聲轉換效率從60.5%提升至74.6%,漲幅約為23%;繼續將摻雜比增加至40%,轉換效率下降至65.1%。在換能器帶寬方面,未摻雜時帶寬為50 kHz,30%時能獲得最高70 kHz的帶寬,漲幅為40%。與壓電陶瓷換能器相比,1-3壓電復合材料換能器的電聲轉換效率與換能器帶寬分別增漲了119%與100%。電聲性能的提升歸因于復合結構對壓電相振動模態的優化,且HGB改性的環氧樹脂能有效地降低聲波在徑向的傳播,從而抑制徑向振動對厚度向振動的影響。這些結果也進一步證明了在環氧相中HGB的最佳摻雜比為30%。

圖4 PZT壓電陶瓷換能器與不同HGB摻雜比例的1-3壓電復合材料換能器的電聲轉換效率與換能器帶寬對比

2.3 匹配層聲阻抗設計對1-3型換能器性能影響

2.3.1 匹配層聲阻抗與厚度研究

超聲波在向前傳播的過程中,當遇到聲阻抗值不同的兩種介質時,除部分聲波能量能夠透射進入第二種介質外,其余聲波能量會在界面處發生反射和散射;介質間的聲阻抗差異越大,透射越小。當HGB摻雜比為30%時,1-3壓電復合材料的聲阻抗值約為15.35 MRayl(1 MRayl=106Pa·S/m3);換能器的工作介質是脫氣水,其聲阻抗值約為1.5 MRayl。換能器與脫氣水之間阻抗差值較大,影響超聲波的傳播。基于1-3壓電復合材料的大功率聚焦超聲換能器,由于需保證復合材料的功率密度,壓電相體積比較高,因此帶寬仍不夠理想,換能器匹配層設計是優化換能器帶寬與聲波透射的有效途徑。

換能器匹配層除對聲阻抗值有要求外,還需要對壓電元件有良好的粘接性、熱穩定性及可加工性。選擇以摻雜Al2O3粉末的改性環氧樹脂作為匹配層,原因在于Al2O3粉末是一種具有高導熱系數、低膨脹性的低密度微粒,它不僅可在一定程度上提升復合材料的聲阻抗值,還能增強匹配層的散熱性與熱穩定性。經測算,環氧樹脂的聲阻抗值約為3 MRayl,通過向其中摻雜Al2O3粉末的方式設計了調控匹配層材料的聲阻抗值。首先制備了摻雜ω(Al2O3)分別為0、10%、20%、30%、40%、50%的環氧樹脂作為匹配層模塊,研究摻雜比對聲阻抗的影響,結果如圖5所示。隨著Al2O3摻雜比的增加,匹配層模塊的聲阻抗值逐步升高,當摻雜比為40%時,其聲阻抗值(4.58 Mrayl)與理論聲阻抗值(4.74 Mrayl)接近。

圖5 不同Al2O3摻雜比的匹配層模塊的聲阻抗值

換能器的電聲性能不僅取決于匹配層的聲阻抗值,還強烈依賴于匹配層的厚度。在理論上,匹配層的最佳厚度通常為1.0λ/4(λ為聲波在匹配層中傳播時的波長)。然而受材料種類、制作工藝及換能器結構等客觀因素的影響,實際的最佳匹配層厚度將發生變化。因此,通過仿真軟件模擬研究匹配層厚度與換能器性能的關系。圖6為在不同匹配層厚度下,表面聲壓與頻率的對應關系。由圖可看出,匹配層厚度在不同程度上影響曲線峰形與頻率帶寬;當匹配層厚度為0.7λ/4、1.1λ/4時,其對應的峰形出現較明顯的峰值,此時帶寬分別為170 kHz、140 kHz。當匹配層厚度為0.9λ/4時,其峰形展寬,且具有最大的頻率帶寬為310 kHz,所以在制作換能器時將匹配層的厚度設計為0.9λ/4。

圖6 對不同匹配層厚度的仿真研究

2.3.2 匹配層對換能器電聲性能的影響

依據上述結果,以HGB摻雜比30%的環氧樹脂為1-3壓電復合材料的環氧相,匹配層厚度為0.9λ/4制備聚焦超聲換能器,研究了Al2O3摻雜比對換能器電聲性能的影響,如圖7(a)所示。由于匹配層的存在導致換能器的諧振頻率發生了明顯變化,且在諧振頻率附近阻抗值變化趨于平緩。

圖7 不同Al2O3摻雜比的匹配層的阻抗特性曲線及電聲轉換效率與換能器帶寬對比

由圖7(a)可看出,當摻雜比增加至40%時,其阻抗特性曲線的變化較大,表現為在800～1 050 kHz內阻抗值僅在小范圍內波動。這意味著當換能器在該頻率范圍內工作時,換能器的輸出穩定性良好,輸出的聲能量也只在小范圍內波動。

換能器在匹配層聲阻抗下的電聲轉換效率與換能器帶寬如圖7(b)所示。由圖可看出,隨著匹配層聲阻抗的上升,電聲轉換效率從無匹配層時的74.6%提升至最高78.4%,漲幅約為5.1%。換能器帶寬方面,在施加匹配層后,最大換能器帶寬由70 kHz升高至125 kHz ,漲幅約為78.5%。這說明通過調整Al2O3的摻雜比調控匹配層聲阻抗值對換能器帶寬影響較大。當Al2O3摻雜比為0～40%時,換能器帶寬從85 kHz增加到最大125 kHz;當Al2O3摻雜比為50%時,換能器帶寬下降至105 kHz。這是由于此時Al2O3的摻雜比超過了環氧相的溶解極限,從而使復合材料的性能降低。

總之,電聲轉換效率及換能器帶寬與Al2O3的摻雜量呈正相關,Al2O3的摻雜比為40%最佳,此時獲得最大的電聲轉換效率(78.4%)與換能器帶寬(125 kHz)。同時發現,在未施加匹配層前,HGB摻雜比為30%的1-3壓電復合材料本身具有較高的基礎電聲轉換效率(74.6%),因此,匹配層對換能器性能的貢獻更多地體現在提升換能器帶寬方面。

2.4 匹配層厚度的優化

通過上述研究可知,匹配層的設計參數對換能器性能影響較大,所以須在優化匹配層參數的條件下進一步研究匹配層厚度對換能器性能的影響。選取HGB摻雜比為30%,匹配層中Al2O3的摻雜比為40%,匹配層厚度分別為0.8λ/4、0.9λ/4、1.0λ/4、1.1λ/4,制備聚焦超聲換能器。換能器的阻抗特性曲線如圖8(a)所示。4條曲線在諧振頻率附近的阻抗值變化均較平緩。進一步測試了換能器的電聲轉換效率和換能器帶寬,如圖8(b)所示。由圖可看出,當匹配層厚度為1.0λ/4時,換能器的最高電聲轉換效率與帶寬分別為82.3%與140 kHz,相比于參數優化前的78.4%與125 kHz,獲得了進一步提升。這說明通過設計制作具有適當聲阻抗值與厚度的復合材料作為換能器的匹配層,能夠有效地提升換能器的電聲性能。這歸因于匹配層的存在能夠改善由聲阻抗失配引起的超聲波能量衰減,有效地提升了聲能量的利用效率。相比于傳統聚焦超聲換能器的電聲轉換效率(約40%)與帶寬(約40 kHz),本文所研制的1-3型聚焦超聲換能器的電聲轉換效率和帶寬分別提升了105%與250%。

圖8 不同厚度的匹配層的阻抗特性曲線及電聲轉換效率與換能器帶寬對比

3 結論

本文通過實驗結合仿真的方式研究了壓電相體積比、改性環氧相的材料性能、匹配層阻抗與匹配層厚度對換能器性能的影響,最終設計制作了基于1-3壓電復合材料的聚焦超聲換能器。研究表明:

1) 當壓電相體積比為62%時,壓電復合材料具有理想的功率密度與良好的可加工性。

2) 空心玻璃微珠對復合材料進行改性,當摻雜比為30%時,1-3型換能器具有最高74.6%的電聲轉換效率與70 kHz的換能器帶寬。

3) 在此基礎上通過Al2O3調控匹配層的聲阻抗,當摻雜比為40%時,1-3型換能器的最大電聲轉換效率與換能器帶寬分別被提升至78.4%與125 kHz。

4) 通過優化匹配層的厚度參數,當厚度為1.0λ/4時,1-3型換能器的最大電聲轉換效率與換能器帶寬分別提升至82.3%與140 kHz。