納米“熱點”系統中的梯度熱導率*

吳志鵬 張創 胡世謙 馬登科 楊諾?

1) (華中科技大學能源與動力工程學院,武漢 430074)

2) (杭州電子科技大學物理系,杭州 310018)

3) (云南大學物理與天文學院,昆明 650091)

4) (南京師范大學物理科學與技術學院,南京 210000)

納米“熱點”系統中的梯度變化熱導率,是納米尺度熱傳導中的新現象.背后的新機理,為解決納米器件散熱等工程問題提供理論基礎.首先回顧了近期在納米體系中發現的熱傳導新現象.然后,重點圍繞“熱點”梯度熱導率,闡述了不同維度體系的梯度熱導率變化規律.并根據原子振動模式與聲子散射的變化,闡釋了梯度熱導率的物理機制.最后,概述了納米“熱點”的梯度熱導率特性給納米器件散熱帶來的新挑戰和新機遇,并對未來在該方向研究進行展望.

1 引言

隨著單個晶體管尺寸減小至納米級,芯片集成度越來越高.隨之而來的納米“熱點”(局部高溫)會造成芯片性能損失、漏電并加速老化.“熱點”問題引起了工業界和科學界的高度重視.“熱點”是由芯片中功率密度的大幅增加(例如GaN 射頻功率放大器功率密度可達50 kW/cm2[1]),以及功能模塊不均勻分布,導致的隨時間和空間變化的局部高溫區域[2-4].

微納電子器件散熱能力受材料本征熱導率直接影響.宏觀尺度導熱問題,通常可以用傅里葉定律描述.該定律指出,宏觀體系的熱導率是材料的本征性質,只與材料組分和溫度有關,不受材料尺寸和形狀的影響.通常宏觀體系中的缺陷、應力和晶界等因素[5-9]會影響熱輸運,從而會對體系的熱導率造成一定影響.而對于低維納米體系而言,其導熱規律與宏觀體系相比表現出明顯差異,因此對低維納米體系導熱規律和調控的探索具有科學研究和工程應用價值[10-13].

近年研究發現傅里葉定律不再適用于解釋微納體系導熱新現象.例如尺寸效應,即低維納米材料的本征熱導率會隨尺寸變化.對于準一維體系(碳納米管和硅納米線等[14])分子動力學模擬研究發現,其熱導率隨長度的增加會呈現冪指數發散,熱導率κ與長度L的依賴關系為κ∝Lβ[7,15,16],式中冪指數β表示熱導率隨尺寸的增大而發散的趨勢.后續實驗研究也證實了上述理論預測[17].對于準二維體系,石墨烯的研究[18-20]顯示二維納米材料熱導率也會隨著長度的增加而呈現對數發散,依賴關系可表述為κ∝logL.為區別宏觀熱傳導,這種隨著體系尺寸變化的熱導率現象被稱為反常熱導率[21-25].

通常判斷傅里葉定律是否適用,可以通過比較體系尺寸和聲子平均自由程(聲子在連續兩次碰撞間距離的平均值)之間關系.當體系尺寸遠大于聲子平均自由程時,聲子服從擴散性(diffusive)輸運,傅里葉定律適用.當體系尺寸接近聲子平均自由程時,聲子之間散射不充分,彼此耦合較弱[26],服從準彈道(quasi-ballistic)輸運,用傅里葉定律描述會出現較大偏差;當尺寸遠小于聲子平均自由程時,聲子服從彈道(ballistic)輸運[10,11].此時聲子之間不會發生散射、彼此沒有耦合,處于非平衡狀態不會建立溫度梯度,傅里葉定律完全不適用[27].

在納米“熱點”系統研究中發現熱導率不再均勻,沿徑向從內向外逐漸增大,即梯度熱導率[28-30].該現象同樣不再服從傅里葉定律.在宏觀體系內,該現象僅出現在組分梯度變化的功能性復合體系中[31,32].而在微觀體系內,該現象卻出現在均勻單一的晶體結構中.因此,納米“熱點”系統中的梯度熱導率,是制約芯片等微納器件散熱的主要原因之一.

本文將對納米“熱點”系統中的梯度導熱研究進展進行階段性總結.首先,介紹納米“熱點”系統特征和早期相關研究.然后,依次從準一維、準二維到三維“熱點”系統,給出梯度導熱規律.最后,概述梯度熱導率現象背后的物理機制.

2 納米“熱點”系統簡介

圖1 展示了不同維度的納米“熱點”系統的結構,p表示系統內任意一點,l和L分別為幾何中心或頂點到高溫和低溫熱源的距離,θ為頂角,r為p點的半徑.圖1(a)展示的是準一維“熱點”結構,即納米錐,頂角θ∈(0°,180°) ;圖1(b)和圖1(c)分別是二維和三維納米“熱點”結構.系統中的“熱點”如紅色部分所示,溫度為Th,低溫端如藍色部分所示,溫度Tc.

圖1 納米“熱點”系統示意圖 (a)準一維結構,例如碳納米錐(臺);(b)二維結構,例如石墨烯圓盤;(c)三維結構剖視圖Fig.1.Schematic diagram of nanometer “hot spot” system: (a) Quasi-one-dimensional structures,such as carbon nanocones and truncated carbon nanocones;(b) two-dimensional structures,such as graphene disks;(c) three-dimensional cross-sectional view of the structure.

宏觀“熱點”問題,例如內部含有高溫線熱源的圓柱導熱,采用傅里葉定律描述.設定圓柱的內部高溫和外壁低溫熱源的溫度Th和Tc,采用圓柱坐標系表示,該問題可簡化為沿半徑方向的一維導熱問題.導熱微分方程和邊界條件為

然而,對于微觀納米“熱點”系統,研究顯示其熱輸運不再服從傅里葉定律[33].當熱點半徑越小,結果偏離傅里葉定律越大.通過求解玻爾茲曼輸運方程(BTE),發現當內熱源半徑小于平均自由程的時候,熱輸運能力明顯變小[33].

最近有研究可將溫度分辨率下探至10–250 nm[34-37].利用增強拉曼可以測量分辨率為10 nm 的局部溫度[34],但探測光和加熱光是同一束光、在同一位置,因此無法測量到“熱點”附近的溫度分布.通過雙波長閃光拉曼系統探測到分辨率為50 nm的溫度分布[36],但其加熱/探測區域的光斑半徑較大(為340 nm/400 nm),且難以獲得多點溫度分布.因此,目前測量納米“熱點”系統的溫度分布場還存在一定困難.

通常可將高低溫熱源之間區域看作“黑盒子”,利用兩端溫差和熱流定義有效熱導率(κeff)描述其導熱性能.估算有效熱導率的表達式為[33]

式中,κbulk表示體塊熱導率,Λ是聲子平均自由程.那么“黑盒子”里面的導熱具體是什么情況? 這正是本文主體部分討論的內容.

低維體系實驗中經常會形成納米“熱點”系統.例如拉曼法,將激光注入樣品上形成“熱點”系統,通過改變激光功率和溫度以獲得拉曼峰的偏移信息,從而得到樣品熱導率[38].拉曼法假設系統導熱服從傅里葉定律,聲子呈現擴散輸運,熱導率值不依賴“熱點”尺寸和樣品尺寸.因此這種方法有待進一步改進,加入考慮準彈道輸運因素.

時域熱反射(TDTR)法測量熱導率時,也會形成“熱點”系統.TDTR 法也需要注入激光加熱樣品,并通過另一較弱激光探測溫度隨時間的衰減,以獲得樣品熱導率[39,40].該法所測得的是有效熱導率.基于這種方法和“熱點”系統準彈道輸運的特性,通過改變“熱點”(光斑)尺寸可以獲得不同自由程聲子的導熱貢獻[41-43].

3 納米“熱點”的梯度熱導率

對于上述“黑盒子”內導熱的研究發現,不同維度的納米“熱點”系統均存在梯度導熱現象[28-30].梯度熱導率現象是指在從高溫“熱點”出發延徑向向外到冷源之間的區域,距離中心不同半徑處的熱導率隨半徑增大呈現梯度增大的現象.

首先,以碳納米錐為例,介紹準一維結構中的梯度導熱問題.由于尺寸效應的存在,研究中需要控制納米系統尺寸的變化,因此,Ma 等[29]在計算中保持碳納米管與碳納米錐的頂端直徑以及二者沿母線的長度相等.研究發現,頂角為0°的碳納米管的梯度指數α為0,即納米管軸向各位置處的熱導率相等,不具有梯度熱導率的現象.當頂角大于0°時,碳納米錐熱導率的梯度指數α突然增加,熱導率隨著距錐頂距離的增大而增大,表現出梯度熱導率現象.但是隨著頂角角度的增加,梯度指數α>1 并維持在一個范圍內,沒有明顯的變化.這一結果表明,梯度指數α對結構不對稱性的變化不敏感,而從熱輸運對稱的納米管到不對稱的碳納米錐的結構轉變是一個定性的過程,反映了梯度熱導率可能與體系結構的不對稱性有關.

其次,發現二維“熱點”結構具有更加明顯的梯度導熱特性[28].以二維納米圓盤為例,該結構可以看成圖1(a)中納米錐的頂角θ增大至180°.Yang等[28]通過分子動力學模擬發現,對中心有點熱源且直徑為8–25 nm 的石墨烯圓盤而言,它們的梯度指數α不為0,表現出梯度熱導率現象.并且后續也有研究證實了在石墨烯圓盤中存在梯度熱導率現象[29,30].Zhang 等[30]研究發現,梯度熱導率現象不局限于特定材料,不僅在石墨烯圓盤中存在,而且可以拓展到一般的二維納米圓盤;并且梯度熱導率現象不局限于納米尺度,當溫度低至幾十開爾文,石墨烯圓盤的直徑增大至20 μm 時,仍然存在梯度熱導率現象.二維圓盤結構梯度熱導率的冪指數型公式為[30]

穩態溫度分布為

式中,κ0為具有熱導率量綱的常數,為二維圓盤中的歸一化協調量.值得關注的是,當梯度指數α=0時,即為宏觀經典的均勻熱導率傳熱問題.

基于二維系統的梯度熱導率表達式可以推導出系統的有效熱導率:

其中,α和κ0值可通過模擬結果中κ(r) 與的依賴關系得到,只需要熱點的尺寸信息,就能通過此(7)式估算體系有效熱導率(推導過程詳見補充材料(online)).

最后,以三維納米球結構為研究對象,介紹三維“熱點”結構中的梯度導熱現象.Zhang 等[30]研究發現,三維納米球的溫度分布和熱導率變化與二維圓盤相似,表現出梯度熱導率特性.并且,該特性不僅在聲子彈道輸運的情況下存在,在散射比較充分的情況下,也可能存在梯度熱導率現象.這可以通過調整系統尺寸和溫度來調控N 過程與U 過程的數量,從而產生或者消除梯度熱導率現象.在極低溫情況下,只有平均自由程長的低頻聲子對熱輸運有貢獻,此時宏觀的三維結構中也存在梯度熱導率現象.三維結構梯度熱導率的指數型公式為[30]

穩態溫度分布為

基于三維系統的梯度熱導率表達式可以推導出系統的有效熱導率:

式中,γ和κ0值可通過模擬結果中κ(r) 與的依賴關系得到(推導過程詳見補充材料(online)).

4 納米“熱點”梯度導熱的物理機制

梯度熱導率現象源于納米“熱點”系統中聲子弱耦合機理[26,44-46].對于宏觀體系,聲子間的散射充分、相互作用和耦合非常強,聲子傳輸服從擴散輸運.與之不同,在低維納米體系中,聲子模式數遠小于宏觀體系,聲子之間的散射不充分、相互作用比較弱,表現出“熱點”體系中局部熱導率從內向外梯度變化現象.聲子間耦合強度可通過弱耦合模型給出的耦合因子和耦合長度定量描述[26,46].

納米“熱點”系統中聲子本征模式數呈現梯度漸變特征.系統本征模式是體系的原子個數N和運動維度的乘積,通常是3N個.納米“熱點”系統從內向外,可看作一系列不同半徑的同心圓環(準一維和二維結構)或圓殼(三維結構).從內向外隨著半徑增大,圓環或圓殼的原子數和模式數都不斷增大.因此,不同半徑的圓環和圓殼具有不同的導熱能力,隨著半徑增大,導熱能力通常也隨之增加.

納米“熱點”系統中,聲子間耦合和散射也起著重要作用.最主要的三聲子散射中,滿足準動量守恒的N 過程,不會產生熱阻,但會影響能量和溫度分布.而U 過程不滿足準動量守恒,會產生熱阻[47,48].

隨著溫度升高或尺寸增大,納米“熱點”系統中的聲子散射和耦合會不斷增強,輸運過程也會從彈道輸運、準彈道輸運逐漸變為擴散輸運.

以石墨烯“熱點”為例,在極低溫或尺寸遠小于聲子自由程時,聲子間散射極少,體系中聲子遷移近似服從彈道輸運.研究發現[30]體系穩定后,雖然熱流恒定,但溫度梯度呈現非傅里葉分布,如圖2(a)和圖2(c)所示.源于結構的不對稱性,外圍低溫熱源發出的聲子只有部分被內部高溫熱源接收.沒有被內熱源接收的聲子,對能量分布和溫度梯度會產生影響.不同半徑的同心圓環熱導率將隨著半徑增大而增大.

圖2 “熱點”石墨烯圓盤的溫度梯度分布和熱導率對歸一化半徑的依賴關系[30] (a),(b)固定系統外半徑 L=20 μm,改變系統的溫度;(c),(d)固定系統的參考溫度 T0=300 K,熱點溫度Th 和邊緣的溫度Tc 分別為 T0±?T/2,改變系統的尺寸Fig.2.Dependence of temperature gradient distribution and thermal conductivity on normalized radius of “hot spot” graphene disk[30]:(a),(b) Fix the outer radius of the system L=20 μm,change the temperature of the system;(c),(d) fix the reference temperature of the system T0=300 K,the hot spot temperature Th and the temperature Tc of the edge are T0±?T/2,respectively,change the size of the system.

隨著體系溫度或尺寸稍有增大時,體系中聲子間出現弱耦合,聲子輸運服從準彈道輸運,并出現冪指數型梯度導熱.隨著溫度的上升或尺寸增大,體系中激發的聲子數量增加,因此會產生更多的聲-聲散射,并且N 過程會明顯增多.但是,熱點會阻斷聲子的輸運,影響聲子散射,因此N 過程在熱點附近較少,從而限制了熱能的交換.相反,在遠離中心的位置,N 過程更充分.因此,散射不均勻會導致梯度熱導率現象.由此可知,通過控制熱浴的溫度來維持N 過程的數量,可以實現在大尺寸體系中產生梯度熱導率的效果.其在圖2(b)中得到合理的驗證,即當內浴的溫度接近絕對零度的時候,圓盤的直徑增大至20 μm 仍然有梯度熱導率現象的存在.

當體系的溫度高于室溫或尺寸遠大于聲子平均自由程時,體系中聲子傳輸服從擴散輸運.此時,體系中聲子耦合充分,U 過程占主導.如圖2 所示整個體系具有線性的溫度梯度和不依賴半徑的熱導率,傅里葉定律有效.

5 總結與展望

本文總結了納米“熱點”結構的梯度變化熱導率,并闡釋了相關物理機制.作為微納米尺度導熱傳新現象,梯度熱導率存在于一維納米錐、二維納米圓盤和三維納米球等“熱點”系統.這些納米“熱點”系統沿徑向從內向外,不同半徑的圓環(圓殼)聲子本征振動模式數的不同,成為產生梯度熱導率現象的原因之一.另一主要原因是,當特征尺寸縮小至平均自由程或溫度遠低于室溫,聲子間出現弱耦合,其輸運特性服從準彈道輸運.

對于納米“熱點”系統導熱的基礎性研究,為微納電子器件,尤其是芯片熱管理等散熱工程領域提供了必要前提,有助于理解納米“熱點”系統散熱問題.梯度熱導率顯示“熱點”體系的熱導率由外向內逐漸減小,導致系統中心高溫熱源的熱不易擴散從而形成高溫.即使采用超高熱導率的石墨烯來加快散熱,也會導致散熱達不到預期效果.因此,研究梯度熱導率的內在物理機制并對其進行有效調控,將有助于解決芯片等納米器件散熱問題.

目前關于梯度熱導率的研究方興未艾,需要繼續探索的問題較多,此處僅列出4 點: 1)之前的模擬研究多數選取具有無窮多模式的理想熱源,而對于納米尺寸、有限模式的熱源,梯度熱導率現象是否會表現的更加明顯;2)對于其他二維體系以及多層石墨烯是否存在梯度熱導率;3)低維納米體系中聲子弱耦合機理與梯度熱導率等新現象息息相關,如何建立二者間的解析模型需要深入思考;4)實驗觀測室溫梯度熱導率現象的難度主要局限在探測光斑尺寸較大帶來的溫度分辨率不夠以及實驗測量的不確定性等問題.降低溫度有助于在較大的樣品中觀測到該現象,值得后續研究探索.

目前關于梯度熱導率的研究和探索還處在初步階段,希望通過本文的介紹,能引起更多學者持續探索的興趣,同時為解決工程應用問題提供參考.