原生煤體多級孔隙團簇發育特征及其CT 圖像識別

劉 鋒

（1.中煤科工集團沈陽研究院有限公司，遼寧 撫順 113122；2.煤礦安全技術國家重點實驗室，遼寧 撫順 113122）

煤層瓦斯在不同尺度孔隙中的運移和賦存機制有很大差別，原生煤體是由有機物和礦物質形成的復雜多孔介質，內部蘊含著多種尺度、不同成因的孔隙結構，孔隙之間溝通組成一定規模的網絡狀孔隙團簇，是煤體瓦斯吸附傳質的主控因素[1-2]。隨著煤孔隙科學研究的不斷深入，包括微米級滲流孔和納米級吸附孔在內的煤體多級孔隙系統得到學者們的廣泛關注[3-4]。

關于原生煤體孔隙結構的理論研究，最早采用壓汞法和氣體吸附法得到了煤體大孔、中孔、介孔和微孔的孔徑分布、比表面積、分形維數等宏觀結構參數，對于孔隙形態及連通性僅通過進退汞或吸脫附曲線作定性推理[5-7]。隨后，諸多學者基于流體填充手段獲取的實驗數據，對不同變質程度煤體的孔隙發育情況進行了詳細分析[8-9]。近年來，隨著光學無損檢測技術的發展，煤孔隙表觀形貌以圖像的方式被展現出來，單一尺度下的孔隙空間結構重建模型也應運而生[10-11]。至此，該學術領域步入了煤微觀孔隙結構定量精準研究的新時代[12-14]。然而，這些研究仍停留在單一尺度層面，利用多種實驗手段的多維尺度孔隙結構探討鮮有報道，流體填充宏觀分析和無損檢測圖像識別相結合的多級孔隙發育模式研究仍需深入。

為此，以原生結構氣煤和焦煤多級孔隙系統為研究對象，綜合運用流體填充技術（壓汞測試、低溫N2吸脫附實驗）和無損檢測技術（CT 掃描），對多級孔隙團簇發育特征進行定量分析和圖像識別，探討多維尺度孔隙的發育規律及誘因，圍繞原始煤體微觀孔隙團簇發育特征展開研究，旨在為煤層瓦斯高效開發提供新的理論觀點。

1 實驗樣品及流程

實驗樣品為原生結構煤，煤質為煙煤，分別來自山西省斜溝煤礦和沙曲一礦。煤樣采自未受采動影響的煤層，煤樣被破碎、打磨成表面光滑的立方塊，并進行干燥和脫氣處理，斜溝礦氣煤（XG）和沙曲一礦焦煤（SQY）樣品長寬高尺寸分別為4.42 mm×4.78 mm×8.32 mm、5.31 mm×6.28 mm×10.54 mm，煤樣工業分析結果見表1。

表1 煤樣工業分析結果Table 1 Industrial analysis results of coal samples

經過處理的樣品首先用于開展X-ray μCT 掃描測試，隨后進行低溫氮吸脫附實驗。實驗后的煤樣經過二次干燥和脫氣后，完成壓汞測試。

X-ray μCT 掃描測試采用天津三英Nano Voxel-3000 系列高分辨率X 射線計算機斷層掃描儀進行，測試電壓120 kV，測試電流50 μA，曝光時間1 000 ms，模式為原位局部掃描，時間50～60 min。

低溫氮吸脫附實驗采用Micromeritics ASAP-2000 物理化學吸附儀，實驗溫度77.3 K，相對平衡壓力p/p0最高0.995，p為被吸附氣體在吸附溫度下平衡時的壓力，Pa；p0為飽和蒸汽壓力，Pa。孔徑測試范圍1.7～300 nm。壓汞測試采用美國Micromeritics AutoPore IV 9 500 高性能全自動壓汞儀，孔徑測試范圍0.5 nm～1 000 μm，最大進汞壓力228 MPa。

2 多級孔隙發育特征

2.1 微米級滲流孔

基于霍多特孔隙分類標準，定義滲流孔孔徑大于100 nm，吸附孔孔徑小于100 nm[15]。煤體中的微米級孔隙組成的復雜滲流網，是瓦斯氣體運移的主要場所，其發育程度控制著煤層瓦斯流動特性，孔徑分布、孔隙體積和比表面積是表征孔隙網發育特征的重要參數[16]，從根本上影響著煤層滲透性。

斜溝氣煤（XG）和沙曲一礦焦煤（SQY）的壓汞曲線如圖1。

圖1 壓汞曲線Fig.1 Mercury injection test curves

由圖1 可知，XG 氣煤進退汞曲線同屬于Ⅲ類，整體呈3 段式，壓力小于10 Pa 時進汞緩慢，10～30 Pa 范圍幾乎不進汞，但當壓力大于30 Pa 后進汞穩定，且速率為先升后緩的趨勢。具備該類曲線的煤樣孔隙分布不均勻，呈多峰分布，相對而言中大孔較為發育。斜溝氣煤孔隙分布更為復雜。SQY 焦煤進退汞曲線較為接近Ⅳ類，進汞壓力大于4 kPa 時進汞量直線上升，壓力小于20 kPa壓力段，存在明顯滯后環，可見從微孔到中大孔范圍內的孔隙均具有明顯的開放性和一定的連通性。

滲流孔孔徑分布如圖2，其中，d為孔徑；V為孔體積；S為孔容。

圖2 滲流孔孔徑分布Fig.2 Pore size distribution of seepage pores

由圖2 可知：XG 氣煤滲流孔主峰X1 位于1.067 7 μm，峰值孔體積為0.033 9 cm3/g，孔徑2.714 7～44.320 7 μm 孔容較小；而SQY 焦煤中孔僅占8.93%，峰值明顯消失，大孔占16.44%，在約3.500 1、25.497 3、50.800 5 μm處出現3 個較低的峰值S1、S2、S3，但孔容也僅為0.002 9、0.004 2、0.002 8 cm3/g。可見，SQY 焦煤滲流孔發育程度遠低于XG 氣煤，多尺度孔隙的孔容在分布上不再凸顯多極化特征，較差的滲流孔發育程度勢必造成孔隙多級系統失衡，滲流通達性減弱也將影響瓦斯在深層煤體的賦存。

2.2 納米級吸附孔

煤體納米級吸附孔為氣體吸附提供了大量吸附位，吸附孔發育特征是煤層吸附能力的主控因素之一[17]。采用BJH 理論[18]和DFT 理論[19]對15～300 nm 和1.5～15 nm 尺度內的納米級吸附孔的孔徑分布進行分析。吸附孔孔徑分布（BJH）如圖3。吸附孔孔徑分布（DFT）如圖4，A為孔面積。

圖3 吸附孔孔徑分布（BJH）Fig.3 Pore size distribution of adsorption pores (BJH)

圖4 吸附孔孔徑分布（DFT）Fig.4 Pore size distribution of adsorption pores (DFT)

分析發現，XG 氣煤15～300 nm 納米級吸附孔在孔徑60 nm 處存在優勢峰，峰值孔體積為3.84×10-3cm3/g。孔容整體趨勢隨孔徑的增加呈現先減小后增大再減小的趨勢，SQY 焦煤有著類似的孔徑分布特征，表明兩者在15～300 nm 孔徑段具有類似的吸附孔發育情況：均以60 nm 尺度的介孔為主，是構成氣體吸附場所的主要組成部分。

分析可知，孔徑小于15 nm 的吸附孔，在XG 氣煤的發育兩極分化嚴重：孔體積在1.5～2 nm 階段逐漸降低，在2～3.2 nm 階段先升高后降低，在4～15 nm 逐漸升高，3～4 nm 孔隙缺失；而SQY焦煤孔體積隨孔徑的增加變化相對穩定，孔徑1.7 nm 存在體積局部峰值（1.26×10-3cm3/g），在2～2.7 nm 階段急劇升高，在6.9～15 nm 處呈雙峰波動。可見，SQY 焦煤因變質程度的升高，氣孔發育均衡，是孔徑小于15 nm 吸附孔的主要類型，而變質程度相對較低的XG 氣煤吸附孔發育均衡性差，且不均勻分布，將導致瓦斯賦存的非均質性明顯。

3 全尺度孔隙分布聯合表征

結合不同手段的優勢測孔范圍，進一步對不同煤樣的多級孔隙發育特征進行了聯合定量分析，包括1.48 nm～72.35 μm 范圍內的微孔、介孔、中孔及大孔。多級孔隙發育聯合表征如圖5。

圖5 多級孔隙發育聯合表征Fig.5 Joint characterization of multistage pore development

分析可知，2 種煤樣吸附孔的孔容相差較小，滲流孔的孔容差別較大。XG 氣煤滲流孔體積為23.37×10-3cm3/g，占88.90%，SQY 焦煤滲流孔體積為4.97×10-3cm3/g，僅占53.70%；XG 氣煤發育有更廣泛的滲流孔隙，其容積高于SQY 焦煤1 個數量級。可見，XG 氣煤在擁有同等發育程度吸附孔的同時，其內部亦存在豐富多樣的滲流孔，滲流孔隙在空間上的廣泛發育，有效溝通了大范圍的吸附孔，從而形成連通程度較好、集吸附-滲流于一體的有效多級孔隙網絡，奠定了瓦斯在XG氣煤大量賦存、高效滲流的物理基礎；SQY 焦煤則缺乏溝通吸附空間的有效滲流孔隙，在漫長的煤化過程中，無法形成供瓦斯賦存的多級孔隙通道。

4 原生孔隙發育的非均質性

煤多級孔隙系統具備顯著的分形特征，Menger海綿分形幾何理論可以很好描述滲流孔隙分布的非均質性。其中，進汞量、進汞壓力和滲流孔分形維數之間滿足Washburn 方程[12-14]：

式中：Qp為壓力p對應的累積進汞量，cm3/g；D為煤滲流孔分形維數；C為常數。

從式（1）可以看出，lg(-dQp/dp)與lgp為線性關系，因此孔隙分布存在分形特征，其中，直線斜率記為K，則D=K+4。

滲流孔分形維數擬合曲線如圖6，其中：Dm1為滲流孔分形維數；Dm2為吸附孔分形維數。

圖6 滲流孔分形維數擬合曲線Fig.6 Fractal dimension fitting curves of seepage pores

由于壓汞對小于100 nm 的微小孔隙破壞嚴重，因此用該數據描述的微小孔分形維數存在嚴重失真。由圖6 分析發現，XG 氣煤滲流孔分形維數為2.84，高于SQY 焦煤（2.52）。而從圖5（b）、圖5（d）分析發現，XG 氣煤滲流孔體積是23.37×10-3cm3/g，約為SQY 焦煤滲流孔體積（4.97×10-3cm3/g）的4.70 倍。可見，XG 氣煤大量發育的滲流孔有著較高的非均質性，較大的孔隙體積使得其孔隙團簇表現出更加復雜的空間連通結構，有利于廣泛聯系納米級吸附孔，使多級孔隙網絡通達性更強。因此，煤體微米級滲流孔隙體積優勢是多級孔隙系統空間非均勻發育的重要因素。

利用低溫氮吸脫附數據計算納米級吸附孔的分形維數，計算依據常用的FHH 分形模型[7-9]：

式中：Q為液氮的累積吸附量，cm3/g；α為lnQ與ln[ln(p0/p)]線性擬合直線斜率。

氮氣在煤孔隙中的吸附現象屬于毛細凝聚效應的范疇，分形維數為：

吸附孔分形維數擬合如圖7，其中Dn1和Dn2分別為孔隙表面的粗糙程度和孔隙結構發育的復雜程度[13]。

圖7 吸附孔分形維數擬合Fig.7 Fractal dimension fitting curves of adsorption pores

由圖7 分析發現，XG 氣煤吸附孔分形維數Dn1為2.69、Dn2為2.08，而SQY 焦煤則較高，分別為2.72 和2.27。而從圖5（b）、圖5（d）分析發現，SQY 焦煤吸附孔體積是4.29×10-3cm3/g，約為XG 氣煤吸附體積（2.92×10-3cm3/g）的1.47 倍。由此可見，與SQY 焦煤相比，XG 氣煤微孔發育雖存在缺陷（3～4 nm 微孔甚至不存在），但吸附孔空間分布較為集中、有序。而SQY 焦煤吸附孔發育較全面，但表面更粗糙，結構相對復雜、均勻性差。因此，煤體納米級吸附孔越豐富，其孔隙表面不僅更加粗糙，且空間分布不均衡。

5 煤孔隙CT 掃描圖像識別

X-ray μCT 圖像識別的基本原理是：X 射線對于密度不同的物體在穿透時會發生不同的射線強度衰減效應，通過采集被測樣品透射X 射線的強度，能夠定量反映樣品內部結構[20]。XG 氣煤和SQY 焦煤2 個樣品經過CT 掃描獲取的灰度圖像，須經過中值濾波算法[21]（Median Filter），對圖像進行非線性平滑降噪，增強圖像識別效果。煤樣斷層掃描切片CT 值分布如圖8，煤樣斷層掃描切片特征位置CT 值如圖9。

圖8 煤樣斷層掃描切片CT 值分布Fig.8 CT values distribution of coal samples scanning sections

圖9 煤樣斷層掃描切片特征位置CT 值Fig.9 CT values of characteristic position of coal samples scanning sections

由圖8 分析可知，XG 氣煤有機基質CT 值介于7 300～7 500 HU，礦物則高于7 700 HU，多為層狀，裂隙填充嚴重。孔裂隙CT 值低于6 800 HU，其中微裂隙平行于礦物條帶，礦物質氣孔清晰可見且聚集為帶狀，表現為一系列密集的條狀CT 峰值。SQY 焦煤CT 值較低，有機基質CT 值范圍為2 200～2 700 HU，礦物高于2 900 HU，有極強的自下向上的層狀分布規律。孔裂隙低于2 000 HU，數量較少，更多微裂隙被礦物完全填充，但有機基質間氣孔發育良好。

煤樣斷層掃描切片特征位置CT 值如圖9。圖9 中：B1、B2、D1、D2 分別為煤基質特征位置探測線；B3、B4、D3、D4 分別為礦物區域特征位置探測線。

由圖9 分析可知，XG 氣煤微裂隙較少，但孔隙數量多，礦物均勻分布在有機基質中，少部分聚集。其中，B1 為高氣孔含量區，其中距起點0.7 μm 處最大，CT 值為6 968 HU。B2 為煤基質均勻發育區，10.4～18.9 μm 波峰較寬。B3 為礦物聚集區，主要分3 段：0～14.7 μm、14.7～22.2 μm、22.2～28 μm。B4 為層狀礦物發育區，主要位于5.5、9.6、12.9 μm。相對而言，SQY 焦煤裂隙數量多、寬度大，礦物分層嚴重。D3 和D4 區的礦物含量較高，D3 區存在2 個高峰值礦物條帶，分為位于4.1 μm 和6 μm，對應峰值為3 668 HU 和4 562 HU。D1 和D2 都為煤基質均勻發育區。可見，XG 氣煤孔隙以基質氣孔為主，滲流孔的非均質特征依賴于成煤時期的生烴作用，礦物均勻分布于煤基質中，沒有在空間結構上增強多級孔隙系統的非均質性。反之，SQY 焦煤多級孔隙中礦物孔較多，礦物的高度發育占據了基質孔隙空間，是導致多級孔隙不甚發育、增強非均質性的一個重要的內在因素。

6 結 語

1）XG 氣煤滲流孔占總孔隙的88.90%，遠高于SQY 焦煤的53.70%。2 種煤樣吸附孔孔容差距較小，均以60 nm 介孔為主，SQY 焦煤吸附孔種類多，XG 氣煤僅缺少3～4 nm 吸附孔。可見，變質程度較高的SQY 焦煤滲流孔較少、吸附孔豐富，導致多級孔隙團簇發育失衡。而變質程度較低的XG 氣煤滲流孔分布廣泛，吸附孔孔徑缺陷小，發育均衡的多級孔隙團簇是瓦斯大量賦存、高效滲流的結構基礎。

2）XG 氣煤滲流孔體積約為SQY 焦煤的4.70 倍，滲流孔分形維數為SQY 焦煤的1.13 倍。SQY 焦煤吸附孔體積約為XG 氣煤的1.47 倍，分形維數Dn1和Dn2均高于XG 氣煤。可見，XG 氣煤大量發育的滲流孔隙團簇表現出更加復雜的空間結構；SQY 焦煤吸附孔隙團簇發育全面，但表面粗糙、均勻性差。因此，多級孔隙團簇體積優勢是其空間結構呈現非均勻特征的重要因素。

3）X-ray CT 掃描技術能夠精確識別煤孔隙發育的形貌特征。分析表明，XG 氣煤孔隙以基質氣孔為主，滲流孔的非均質特征依賴于生烴作用，礦物的均勻分布沒有增強多級孔隙團簇的空間非均質性。反之，SQY 焦煤礦物的高度發育占據了基質孔隙空間，是導致多級孔隙團簇發育差、非均質性強的內在因素。