顆粒級配及時(shí)效性對充填料漿流變特性的影響

趙兵朝 ，陳 攀 ，翟 迪 ，張金貴 ，韋啟蒙

（1.西安科技大學(xué) 能源學(xué)院，陜西 西安 710054；2.西部礦井開采及災(zāi)害防治教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710054；3.神木市能源局，陜西 神木 719300）

矸石膠結(jié)充填開采作為1 種綠色開采技術(shù)[1-3]已然成為煤炭生產(chǎn)變革的大方向[4]，一般采用管道將煤矸石、粉煤灰、水泥及水經(jīng)攪拌而成的漿體[5]輸送至采場，因此明確料漿流變特性是保證料漿輸送的重要前提[6]，對料漿流變特性產(chǎn)生影響的原因有很多[7-9]，而骨料級配及質(zhì)量分?jǐn)?shù)是其中的重要因素[10]。在以往研究大多認(rèn)為料漿流變性質(zhì)不隨時(shí)間發(fā)生改變，對充填料漿流變特性受時(shí)間及骨料級配影響研究甚少。然而隨著礦井建設(shè)深度增加，料漿在管道中停留時(shí)間增長，流變性質(zhì)會(huì)發(fā)生改變[11-13]。為了研究料漿流變性質(zhì)受質(zhì)量分?jǐn)?shù)、骨料級配及時(shí)間效應(yīng)的影響，采用不同骨料級配及靜置時(shí)間的充填料漿對其進(jìn)行流變試驗(yàn)，使用H-B 模型擬合流變參數(shù)并分析其變化規(guī)律，為選取或優(yōu)化矸石膠結(jié)充填料漿骨料配比、質(zhì)量分?jǐn)?shù)選取及料漿輸送管道設(shè)計(jì)提供依據(jù)。

1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.1 試驗(yàn)原材料及配比

本試驗(yàn)骨料為山西某礦的煤矸石，進(jìn)行破碎后多次篩分分級，最大粒徑為8 mm，膠凝材料采用P.O.42.5 水泥，粉煤灰使用一級粉煤灰，采用XRF 試驗(yàn)對原材料化學(xué)成分進(jìn)行分析，原材料化學(xué)成分見表1，拌合用水為城市自來水。為研究不同矸石粒徑級配對充填料漿流變特性的影響，通過大量的配比試驗(yàn)，從技術(shù)經(jīng)濟(jì)多方面因素綜合考慮且與礦山現(xiàn)場采用配比一致，保持水泥、粉煤灰、矸石材料質(zhì)量比不變?yōu)?∶3∶5[14-15]，基于Talbot 級配理論[16]配置級配系數(shù)k為1、1/2、1/3、1/4、1/5 的5 種矸石顆粒集料見表2，矸石各粒徑累計(jì)占比曲線如圖1。選取質(zhì)量分?jǐn)?shù)為76%～80%的膏體充填料漿[17]，各組原料配合比見表3。

圖1 各組矸石粒徑累計(jì)分布曲線圖Fig.1 Cumulative distribution curves of gangue particle size

表1 原材料化學(xué)成分Table 1 Chemical composition of raw materials

表2 各組矸石集料粒徑組成Table 2 Particle size composition of gangue aggregate in each group

表3 試驗(yàn)漿料質(zhì)量配合比Table 3 Test slurry quality mix ratio

1.2 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)采用Thermo Scientific 公司生產(chǎn)的Viscotester IQ 型流變儀，按照表3 配合比向500 mL 燒杯中依次加入水泥、粉煤灰、矸石及水，經(jīng)攪拌均勻后送入流變儀進(jìn)行試驗(yàn)，將測試槳葉插入燒杯內(nèi)并調(diào)整后開始測試，測試程序設(shè)置相鄰兩測點(diǎn)時(shí)間差為0.5 s，速率差為0.273 s-1，記錄剪切速率為0～100 s-1的剪切應(yīng)力與表觀黏度，對每組試驗(yàn)進(jìn)行3 次測量取平均值以保證試驗(yàn)準(zhǔn)確性。為研究時(shí)間對充填體流變性質(zhì)的影響，配比76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)膠結(jié)充填體漿液，將其靜置0、10、20、30、50、70、90 min 后放入流變儀進(jìn)行測試。

2 試驗(yàn)結(jié)果

2.1 流變模型

高質(zhì)量分?jǐn)?shù)矸石充填料漿為1 種非牛頓流體，一般采用Hershel-Bulkley 模型（簡稱H-B 模型）進(jìn)行流變曲線擬合[18-19]，其參數(shù)包括屈服τ0、塑性黏度η及流變特性指數(shù)n等，但基本參數(shù)為τ0與μ。模型表達(dá)式如式（1）：

式中： τ為剪切應(yīng)力，Pa； γ為剪切速率，s-1；μ為表觀黏度，Pa·s； τ0為屈服應(yīng)力，Pa；n為流態(tài)性能指數(shù)。

不同類型流體流變曲線如圖2。

圖2 不同類型流體流變曲線Fig.2 Rheological curves of different types of fluids

若n=1, τ0= 0 時(shí)，流體為牛頓體；若n=1， τ0>0 時(shí)，流體為賓漢姆流體；若n<1, τ0=0 流體為偽塑性流體；若n>1， τ0=0 流體為膨脹性流體；若n>1， τ0>0 時(shí)流體為有屈服應(yīng)力的膨脹性流體；若n<1， τ0= 0 流體為偽塑性流體，若n<1， τ0>0時(shí)流體為有屈服應(yīng)力的偽塑性流體。

2.2 流變參數(shù)擬合

對不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同級配粒徑流變曲線結(jié)果采用H-B 流變模型進(jìn)行擬合，各組充填體流變擬合回歸結(jié)果見表4。

表4 各組充填體流變擬合回歸結(jié)果Table 4 Rheological fitting regression results of filling body in each group

由表4 可以看出曲線擬合標(biāo)準(zhǔn)差均大于0.90，且除2 組數(shù)據(jù)外其余標(biāo)準(zhǔn)差均大于0.95，故擬合所得參數(shù)可信度較高。

料漿流變曲線擬合所得屈服應(yīng)力τ0與表觀黏度μ的變化與充填料漿固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)及矸石級配密切相關(guān)[20-21]，各組料漿屈服應(yīng)力隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化折線如圖3，各矸石膠結(jié)充填料漿剪切速率-剪切應(yīng)力曲線如圖4。

圖3 各組料漿屈服應(yīng)力隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化折線圖Fig.3 Line chart of yield stress of each group of slurry with mass fraction

圖4 各組料漿剪切速率-剪切應(yīng)力曲線Fig.4 Shear rate-shear stress curves of each group of slurry

由圖3 可以看出：對于相同矸石級配的料漿，屈服應(yīng)力隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)升高而增加，這是因?yàn)楣腆w顆粒增多導(dǎo)致顆粒之間碰撞加劇且摩擦次數(shù)增多，從而造成料漿強(qiáng)度增加。料漿固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)由76%增加至80%導(dǎo)致矸石級配為A～E 組對應(yīng)料漿屈服應(yīng)力凈增加值分別為90.95、99.03、120.72、206.82、207.92 Pa，故隨Talbot 矸石級配理論系數(shù)k值降低，即隨細(xì)矸率增加，料漿質(zhì)量濃度對屈服應(yīng)力影響程度增加。

由圖4 可以看出：相同質(zhì)量分?jǐn)?shù)料漿由A 至E 組剪切應(yīng)力逐漸升高，也即細(xì)矸率升高導(dǎo)致料漿強(qiáng)度升高；各濃度料漿A～C 組剪切速率-剪切應(yīng)力曲線均下凹，且下凹程度逐漸降低，擬合方程中流態(tài)性能指數(shù)n大于1 且逐漸降低，D～E 組曲線上凸且程度加深，流態(tài)性能指數(shù)n小于1 并逐漸降低，這是由于粗骨料多在測試過程中慣性及碰撞作用強(qiáng)，加速攪拌過程中使其運(yùn)動(dòng)更困難，且顆粒間能量交換劇烈，故由A 至E 組粗骨料含量降低造成剪切增稠效果減弱，流態(tài)性能指數(shù)n降低[22]。

2.3 灰色關(guān)聯(lián)度

由各組充填料漿流變參數(shù)變化可以看出矸石級配與充填料漿屈服應(yīng)力密切相關(guān)，故采用灰色關(guān)聯(lián)度法分析料漿屈服應(yīng)力τ0與骨料中各粒徑矸石占比的關(guān)系，從而得出各粒徑矸石顆粒對屈服應(yīng)力的影響程度。

灰色關(guān)聯(lián)度分析法是考察各行因素之間微觀或宏觀的幾何接近程度[23]，分析確定各因素之間影響程度或若干子因素對主因素貢獻(xiàn)程度，最終求得所關(guān)注的某個(gè)項(xiàng)目受其他因素影響相對強(qiáng)弱。

為研究料漿的屈服應(yīng)力τ0與矸石集料各粒徑占比間的關(guān)系，以屈服應(yīng)力τ0為母序列，各組矸石集料中各粒徑矸石占比作為特征序列進(jìn)行灰色關(guān)聯(lián)度分析。

由于參數(shù)之間量綱不同難以進(jìn)行比較，故需對各序列參數(shù)進(jìn)行歸一化，其包括初值化與均質(zhì)化2 種方法，如式（2）和式（3），均質(zhì)化適用于參數(shù)沒有明顯升降規(guī)律的情況，初值化適用于數(shù)據(jù)存在明顯升降關(guān)系。由于試驗(yàn)由A～E 組級配矸石對應(yīng)屈服應(yīng)力τ0存在明顯升降關(guān)系，故采用初值化將各指標(biāo)數(shù)據(jù)量綱歸一至1 數(shù)量級附近便于后續(xù)計(jì)算，各參數(shù)進(jìn)行量綱歸一化的結(jié)果見表5。

表5 母序列及特征序列參數(shù)量綱統(tǒng)一化結(jié)果Table 5 Dimension unification results of mother sequence and characteristic sequence parameters

式中：x0i(k)為不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)充填料漿的屈服應(yīng)力τ0對應(yīng)的母序列，其中i=1、2、3；k=1、2、···、5；xj(k)為不同矸石集料配比對應(yīng)的特征序列， 其 中j=1、 2、 ···、 5，k=1、 2、 ···、 5；y0i(k)、yj(k)為序列參數(shù)對應(yīng)的量綱歸一化指標(biāo)。

根據(jù)式（4）～式（7），分別計(jì)算序列與母序列的絕對差、兩級最大差、兩級最小差及關(guān)聯(lián)系數(shù)：

式中： Δijk為各特征序列參數(shù)與對應(yīng)母序列x0i(k)的 絕對差值； Δimax為對應(yīng)母序列為x0i(k)的特征序列的兩級最大差；Δimin為對應(yīng)母序列為x0i(k)的特征序列的兩級最小差； γi jk為 母序列x0i(k)對應(yīng)的特征序列關(guān)聯(lián)系數(shù)；ρ為分辨系數(shù)，在[0,1]取值，其值越小區(qū)分能力越強(qiáng)，通常取0.5。

圖5 各質(zhì)量分?jǐn)?shù)料漿粒徑與屈服應(yīng)力關(guān)聯(lián)系數(shù)曲線Fig.5 Correlation coefficient curves of particle size and yield stress of each fraction

表6 關(guān)聯(lián)系數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 6 Correlation coefficient calculation results

由表6 可以看出：在76%、78%、80%固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)的膠結(jié)充填體中，粒徑大于5 mm 的矸石顆粒與料漿屈服應(yīng)力τ0的關(guān)聯(lián)系數(shù)最高，這表明粒徑大于5 mm 的矸石顆粒對料漿屈服應(yīng)力τ0影響最大；粒徑小于0.1 mm 的矸石顆粒與各質(zhì)量分?jǐn)?shù)料漿屈服應(yīng)力τ0關(guān)聯(lián)系數(shù)最低，表明其對料漿屈服應(yīng)力影響最小。

由圖5 可以看出：76%、78%、80%固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)的充填料漿隨著粒徑增大對應(yīng)與屈服應(yīng)力的關(guān)聯(lián)系數(shù)呈現(xiàn)增加趨勢，表明粒徑越大的矸石顆粒對屈服應(yīng)力影響越大，這主要是由于矸石顆粒在料漿中可被水化產(chǎn)物包裹，粒徑較小的矸石顆粒更易被包裹從而失去流動(dòng)性，導(dǎo)致其對料漿剪切應(yīng)力影響減弱，而粒徑越大的矸石顆粒不易被完全包裹，故粒徑大的矸石顆粒對料漿屈服應(yīng)力影響越強(qiáng)。80%固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)料漿隨粒徑增大與屈服應(yīng)力關(guān)聯(lián)系數(shù)增速較緩，這是因?yàn)榱蠞{固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)過高時(shí)，質(zhì)量分?jǐn)?shù)對屈服應(yīng)力的影響程度遠(yuǎn)大于骨料粒徑對其影響[24]。矸石在流變測試剪切過程中的狀態(tài)如圖6。

圖6 矸石在流變測試剪切過程中的狀態(tài)Fig.6 State of gangue in shearing process of rheological test

2.4 時(shí)間效應(yīng)對充填料漿流變性的影響

矸石充填料漿需拌合后通過管道輸送至采空區(qū)充填，在料漿遇水拌合過程水分子會(huì)與集料中的活性物質(zhì)反應(yīng)并有部分蒸發(fā)造成充填料漿中含水量改變[25]，且集料中活性物質(zhì)水化造成料漿結(jié)構(gòu)及強(qiáng)度發(fā)生改變，因而充填料漿流變性質(zhì)受時(shí)間效應(yīng)的影響，導(dǎo)致充填過程中料漿在管道中流動(dòng)狀態(tài)及料漿在采空區(qū)中的堆積形態(tài)產(chǎn)生變化，故需進(jìn)行時(shí)間效應(yīng)對料漿流變性質(zhì)影響分析。

由2.3 節(jié)可知高質(zhì)量分?jǐn)?shù)料漿屈服應(yīng)力與矸石顆粒級配相關(guān)性較低，故選取76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)各矸石級配的料漿進(jìn)行時(shí)間對充填料漿流變特性影響分析，首先按照表2 中76%固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)的配比分別稱取76-A、76-B 、76-C 、76-D 、76-E 5 種集料進(jìn)行拌合，完成后對5 種料漿分別靜置0、10、30、50、70、90 min 并測量流變曲線，對測得流變曲線使用H-B 模型進(jìn)行擬合，得出的充填料漿不同靜置時(shí)間的流變參數(shù)變化見表7。

表7 76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)料漿靜置不同時(shí)間流變擬合參數(shù)Table 7 Rheological fitting parameters of 76 %concentration slurry at different standing time

由表7 可以看出：擬合所得標(biāo)準(zhǔn)差均大于0.94，故擬合結(jié)果較可靠。

76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)各組料漿屈服應(yīng)力隨時(shí)間變化如圖7。

圖7 76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)各組料漿屈服應(yīng)力隨時(shí)間變化圖Fig.7 Variation of yield stress of 76 % concentration slurry with time

由圖7 可以看出，各組料漿在靜置90 min 時(shí)間內(nèi)，76-E 組料漿屈服應(yīng)力最高，新拌0 min 時(shí)為164.430 Pa, 76-A 組料漿屈服應(yīng)力最低，新拌0 min 時(shí)為24.303 Pa；各組充填料漿隨放置時(shí)間增長屈服應(yīng)力升高，這主要是由于料漿內(nèi)絮網(wǎng)狀產(chǎn)物總量隨著水化時(shí)間增長而增加，提升料漿屈服應(yīng)力；相同靜置時(shí)間下不同骨料級配的料漿屈服應(yīng)力也各不相同，由A～E 組料漿應(yīng)力逐漸升高,在0 min 時(shí)由A～B、B～C、C～D、D～E 組屈服應(yīng)力凈增量分別為9.650、18.139、55.104、57.233 Pa，這主要是因?yàn)殡S著細(xì)顆粒含量增多，生成具有抵抗機(jī)械破壞力的絮網(wǎng)狀膠凝產(chǎn)物數(shù)量多。

可以看出前4 組充填料漿屈服應(yīng)力重新拌0 min 到靜置50 min，A～D 組分別增加了10.386、13.848 、14.731 、42.450 Pa，50～90 min 內(nèi)屈服應(yīng)力增速降緩，由50 min 到90 min 分別增加1.368、6.920、10.511、15.031 Pa；顯著低于在0～50 min內(nèi)屈服應(yīng)力增加量，這主要是由于膠結(jié)充填體在前期水化反應(yīng)較為強(qiáng)烈，生成大量絮網(wǎng)狀產(chǎn)物，快速提升料漿強(qiáng)度，后期絮網(wǎng)狀產(chǎn)物生成速度降低，強(qiáng)度增加減緩。

2.5 充填體流態(tài)隨剪切速率變化特征

料漿在管道輸送中存在層流及紊流2 種流態(tài)，用雷諾數(shù)可表征，受管徑、流速等因素影響。流體為層流狀態(tài)時(shí)，黏性力對流體流動(dòng)特征影響較大，流體流動(dòng)穩(wěn)定，管內(nèi)形成以為軸心的層狀近似圓環(huán)，環(huán)與環(huán)之間互不干涉且流速遞減，管道壁面處流速最小；流體為紊流狀態(tài)時(shí)，慣性力對流體流動(dòng)特征起決定作用，流體流動(dòng)較不穩(wěn)定。

式中：Re為雷諾數(shù)；u為料漿流速，m/s；D為管道直徑，m；ρ為料漿密度，kg/m3； η為料漿黏度系數(shù)，Pa·s。

76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同靜置時(shí)間料漿剪切速率-應(yīng)力曲線如圖8。

圖8 76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同靜置時(shí)間料漿剪切速率-應(yīng)力曲線Fig.8 Shear rate-stress curves of 76 % concentration at different standing time

由圖8 可以看出：料漿剪切應(yīng)力隨靜置時(shí)間增長而升高，且時(shí)間對 D、E 組料漿剪切應(yīng)力-剪切速率曲線影響明顯大于對A、B、C 組料漿的影響程度。當(dāng)剪切速率小于某一臨界剪切速率時(shí)，料漿處于層流狀態(tài)，此段所有料漿流態(tài)性能指數(shù)均小于1，料漿表現(xiàn)為有屈服應(yīng)力的偽塑性流體[26]；當(dāng)剪切速率大于臨界剪切速率，料漿處于紊流狀態(tài)，此段料漿性質(zhì)隨著矸石級配變化呈現(xiàn)不同的特征：Talbot 級配理論系數(shù)較大時(shí)即大矸石顆粒含量較多時(shí)后段紊流階段剪切應(yīng)力上升較速率較快曲線呈下凹型，流態(tài)性能指數(shù)n大于1，呈現(xiàn)膨脹性流體；隨著細(xì)粒徑矸石顆粒含量增多，紊流段剪切應(yīng)力增速減緩，曲線逐漸轉(zhuǎn)為凸型，紊流段流態(tài)性能指數(shù)n降低，成為有屈服應(yīng)力為偽塑性流體，也即大顆粒含量多則紊流段剪切膨脹效果強(qiáng)，這與2.2 節(jié)中各質(zhì)量分?jǐn)?shù)各組料漿剪切增稠變化規(guī)律相同。

76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同靜置時(shí)間料漿剪切速率-表觀黏度曲線如圖9。

圖9 76%質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同靜置時(shí)間料漿剪切速率-表觀黏度曲線Fig.9 Shear rate-apparent viscosity curves of 76 % concentration at different standing time

由9 可以看出：對于同組料漿，靜置時(shí)間越長的料漿表觀黏度越高；同一固體質(zhì)量濃度料漿靜置相同時(shí)間，骨料細(xì)矸率高的料漿表觀黏度高。由圖9 中畫出的各臨界剪切速率點(diǎn)可以看出：當(dāng)剪切速率小于臨界剪切速率時(shí)，表觀黏度隨剪切速率升高而降低，料漿呈現(xiàn)為剪切稀化流體，主要原因是由于前期剪切速率較低，料漿新拌形成的絮網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)在剪切作用下逐漸被破壞，且體系中粒徑在微米以下的顆粒物質(zhì)產(chǎn)生Brown 運(yùn)動(dòng)造成固體顆粒之間的排斥力增加，在測試的剪切作用下顆粒相互排斥形成了最利于流體運(yùn)動(dòng)的層狀結(jié)構(gòu)，最終料漿產(chǎn)生剪切變稀的現(xiàn)象[27-28]；剪切速率大于臨界剪切速率即紊流狀態(tài)時(shí)，表觀黏度隨剪切速率增加而升高，料漿呈現(xiàn)剪切增稠流體，出現(xiàn)此情況首先對于粒徑較小的矸石，當(dāng)流體流速超過限度后，流動(dòng)中的細(xì)小固體顆粒暫時(shí)聚集呈顆粒團(tuán)簇，使得料漿出現(xiàn)剪切增稠現(xiàn)象[29]；對于粒徑較大的顆粒隨著剪切速率增加，顆粒間碰撞次數(shù)增加，且顆粒碰撞產(chǎn)生的動(dòng)量交換增加，造成表觀上的剪切增稠現(xiàn)象[30]。

各組料漿臨界剪切速率見表8。

表8 各組料漿臨界剪切速率Table 8 Critical shear rate of each group of slurry

由表8 可以看出：同組料漿臨界剪切速率隨靜置時(shí)間增長升高。若流體需進(jìn)入紊流狀態(tài)，則雷諾數(shù)達(dá)到臨界雷諾數(shù)，此時(shí)所需剪切速率如式（9）。

式中： γe為臨界剪切速率；Rec為臨界雷諾數(shù)。

由圖9 可以看出，同組料漿靜置時(shí)間長則表觀黏度升高，且同組料漿管徑及料漿密度等條件不變，代入式（8）可知料漿臨界剪切速率隨其黏度系數(shù)增加而增加，故料漿靜置時(shí)間增長則臨界剪切速率升高。

3 結(jié) 語

1）對矸石膠結(jié)充填料漿剪切應(yīng)力-速率曲線進(jìn)行H-B 模型擬合，料漿屈服應(yīng)力隨著質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加而增加；質(zhì)量分?jǐn)?shù)相同的料漿隨細(xì)矸率上升屈服應(yīng)力增加，曲線由下凹型轉(zhuǎn)為上凸型，流態(tài)性能指數(shù)降低。

2）對不同Talbot 級配下各級矸石占比與料漿屈服應(yīng)力進(jìn)行灰色關(guān)聯(lián)度分析，表明同一質(zhì)量分?jǐn)?shù)下屈服應(yīng)力與粒徑占比的關(guān)聯(lián)系數(shù)隨矸石粒徑增加而增加；不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)下，關(guān)聯(lián)系數(shù)隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加先降低后增加。

3）對不同靜置時(shí)間矸石充填料漿流變特性進(jìn)行分析，料漿屈服應(yīng)力及黏度隨靜置時(shí)間增加而增加，且時(shí)間效應(yīng)對k值低的料漿屈服應(yīng)力影響更強(qiáng)；同一質(zhì)量分?jǐn)?shù)同一級配料漿在0～50 min 屈服應(yīng)力增速最快，增幅為42.45 Pa，50～90 min 料漿屈服應(yīng)力增速減慢，增幅為15.03 Pa。

4）不同靜置時(shí)間料漿流變曲線均存在層流-紊流轉(zhuǎn)換階段的臨界剪切速率γe；同一質(zhì)量分?jǐn)?shù)同一級配料漿臨界剪切速率隨靜置時(shí)間增加而增加。