海峽西岸典型城市大氣降塵稀土元素生態(tài)風險及來源——基于釹同位素MixSIAR模型解析

李依鴻,于瑞蓮,張瑞琦,胡恭任*,顏 妍

海峽西岸典型城市大氣降塵稀土元素生態(tài)風險及來源——基于釹同位素MixSIAR模型解析

李依鴻1,于瑞蓮1,張瑞琦1,胡恭任1*,顏 妍2

(1.華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,福建 廈門 361021；2.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試研究中心,北京 100029)

為了探明海峽西岸典型城市大氣降塵中稀土元素生態(tài)風險及其來源貢獻,在泉州市不同功能區(qū)設(shè)置了15個采樣點位,對大氣降塵樣品和主要潛在污染源樣品進行采集和分析.采用潛在生態(tài)風險指數(shù)對稀土元素的風險進行評價,采用Nd同位素MixSIAR模型進行定性分析和定量計算.結(jié)果表明,海峽西岸典型城市降塵稀土元素的潛在生態(tài)風險指數(shù)整體處于低風險等級,Lu元素在部分點位處于中風險,工業(yè)區(qū)、商業(yè)區(qū)及交通繁忙區(qū)個別采樣點潛在風險指數(shù)相對較高.εNd(0) vs Eu/Eu* 和εNd(0) vsΣREEs關(guān)系圖解顯示,大氣降塵樣品中稀土元素受自然源以及汽車尾氣塵、燃煤熱電廠飛灰、水泥廠飛灰等局地人為排放的影響較大.利用Nd同位素(143Nd/144Nd) MixSIAR模型計算出各潛在源的相對貢獻率,泉州市大氣降塵中稀土元素受土壤母質(zhì)層(24.0%～40.9%)影響較大,其次是汽車尾氣塵(20.7%～33.3%)和燃煤塵(21.1%～29.0%),受水泥廠飛灰 (13.7%～20.0%)影響相對較小.

大氣降塵；稀土元素；生態(tài)風險；Nd同位素示蹤；MixSIAR模型

大氣降塵是城市大氣環(huán)境監(jiān)測的重要指標之一,它能反映大氣沉降中顆粒物污染的嚴重程度,指示出重要的環(huán)境信息[1].除了自身危害外,大氣降塵還在大氣與地表交換中起著重要的作用,充當其他污染物的運載體和反應(yīng)床[2].稀土資源的大規(guī)模開發(fā)和利用已將大量稀土元素釋放到各種環(huán)境介質(zhì)中,包括大氣、土壤、水和沉積物[3-4].稀土元素(REEs)由于其在生物體內(nèi)的毒理學(xué)數(shù)據(jù)稀缺,在環(huán)境中不受控制而成為新興關(guān)注的污染物[5].盡管大氣降塵中稀土元素的濃度相對較低,但通過大氣沉降后仍會對土壤、植物、水體等造成二次污染,對生態(tài)系統(tǒng)[5-6]和人類健康[7]構(gòu)成潛在威脅.而城市大氣降塵中的REEs污染物來自多種來源,包括自然和各種人為來源[8].因此,為進行污染定向控制,有效區(qū)分污染源已成為一個至關(guān)重要的環(huán)境問題.

釹(Nd)作為一種稀土元素,其同位素組成也被證明是一種強大而敏感的示蹤劑[9],由于其在大氣中穩(wěn)定存在且難以分餾,能穩(wěn)定而可靠地記錄物源信息,穩(wěn)定釹同位素技術(shù)被廣泛應(yīng)用到沉積物中元素的來源研究[10],但在大氣中的應(yīng)用罕見,通過測量143Nd/144Nd的比值可以更準確地解釋稀土的來源和遷移[8].目前,針對稀土元素的來源解析多停留在與潛在源的配分模式及其地球化學(xué)特征對比的定性分析,利用同位素混合模型可以定量解析潛在源對研究對象的貢獻率.貝葉斯混合模型主要有3種,分別為MixSIR、SIAR和MixSIAR,MixSIAR是一種馬爾科夫鏈蒙特卡洛(MCMC)模擬方法,融合了MixSIR和SIAR模型優(yōu)勢又加入源數(shù)據(jù)輸入形式和分類變量等模塊,通過創(chuàng)建和運行MixSIAR模型來分析同位素示蹤劑數(shù)據(jù),考慮了多種來源的不確定性,不僅能有效提高模型計算精度,而且能提供復(fù)雜環(huán)境系統(tǒng)中來源貢獻的明確比例[11].基于鉛同位素示蹤的多源同位素混合模型量化復(fù)雜城市環(huán)境中的Pb污染源發(fā)現(xiàn)MixSIAR可用于量化復(fù)雜環(huán)境中的污染源[12].通過MixSIAR模型對Strontium(Sr)、Neodymium(Nd)同位素和微量元素進行分析,可以定量計算出潛在來源的相對貢獻[13].但利用Nd同位素MixSIAR模型定量計算大氣降塵中各潛在源對稀土元素的相對貢獻研究還尚未見報道.

中國海峽西岸經(jīng)濟區(qū)位于長三角與珠三角兩大經(jīng)濟區(qū)之間,東臨臺灣省,人口密度大,城市化進程快,海峽西岸城市中的泉州是福建省三大中心城市之一,是中國首個東亞文化之都和“一帶一路”戰(zhàn)略海上絲綢之路先行區(qū),是中國二十世紀八十年代以來經(jīng)濟發(fā)展較快的地區(qū)之一,其氣候條件、地質(zhì)背景、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、工業(yè)化和城市化進程較快,在海峽西岸經(jīng)濟區(qū)城市中有典型的代表性.盡管海峽西岸典型城市泉州市的大氣環(huán)境質(zhì)量尚好[14],但隨著經(jīng)濟的飛速發(fā)展,化石燃料的消耗量不斷增加,汽車保有量的激增,使得機動車尾氣排放數(shù)量增加,該城市空氣質(zhì)量正呈下降趨勢,其大氣環(huán)境中稀土元素問題得到越來越多的關(guān)注,生態(tài)風險狀況不清,各潛在源貢獻率不明等問題亟待解決.本論文對海峽西岸典型城市泉州市大氣降塵稀土元素污染進行生態(tài)風險評價,利用稀土元素地球化學(xué)特征和Nd同位素MixSIAR模型確定城市大氣降塵的來源及貢獻比例.研究結(jié)果可為城市降塵中稀土元素風險水平提供科學(xué)參考,對確定城市降塵中稀土元素積累機制和污染來源的貢獻提供科學(xué)依據(jù),對大氣污染防治也有重要意義.

1 材料與方法

1.1 大氣降塵樣品及潛在源樣品采集

在海峽西岸典型城市泉州市的5個不同功能區(qū)共采集15個大氣降塵樣品,用不同形狀的圖形區(qū)分不同功能區(qū)采樣點(圖1):居住區(qū)(1、2、3、4、5),工業(yè)區(qū)(6、7、8、9),農(nóng)業(yè)區(qū)(10、11、12),交通繁忙區(qū)(13、14),商業(yè)區(qū)(15),參照魯斯唯等[15]有關(guān)福建省大氣污染物排放清單的研究結(jié)論,詳細調(diào)查泉州市交通、工業(yè)、建筑等分布狀況,結(jié)合產(chǎn)業(yè)布局、能源消耗等可能存在的潛在污染源,采集了包括汽車尾氣塵、燃煤熱電廠飛灰、水泥廠飛灰、鋼鐵廠燒結(jié)飛灰和土壤塵共5種潛在源降塵樣品.樣品采集及預(yù)處理的具體方法參照文獻[16].

1.2 樣品的分析測定與質(zhì)量保證

降塵及潛在源中的稀土元素采用HCl-HNO3- HF-H2O2微波消解,用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS, Perkin Elmer ELAN DRC-e)測定稀土元素(La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu)的含量,全程以土壤標樣ESS-3進行質(zhì)量監(jiān)控,各元素測定相對偏差小于5%,Nd同位素測定方法參照《巖石中鉛、鍶、釹同位素測定方法》(GB/T 17672-1999)[17]提取分離后,采用熱電離質(zhì)譜儀(TI-MS)進行測定,同位素比值的測定精度優(yōu)于0.001%,測定結(jié)果均滿足所要求的精度.相關(guān)研究中常用?Nd(0)表示樣品中143Nd/144Nd偏離球粒隕石標準樣品中143Nd/144Nd 的程度,?Nd(0)值表示為:

式中:(143Nd/144Nd)measured為實際樣品的值;(143Nd/144Nd)CHUR(0)為球粒隕石的值,用球粒隕石(143Nd/144Nd)CHUR(0)=0.512638[18]計算樣品的εNd(0)值.

1.3 潛在生態(tài)風險評價

Hakanson[19]提出的潛在生態(tài)風險指數(shù)(PERI)已被廣泛用于估算有毒元素的潛在生態(tài)危害,然而,之前由于稀土元素的毒性因子信息缺乏,針對稀土元素的生態(tài)風險評估也很少.Chen[20]參考不同物質(zhì)中稀土元素豐度和釋放效應(yīng)原理分析了稀土元素的毒性因子,該原理已用于大氣、土壤和沉積物中稀土元素的生態(tài)風險評估.因此,為評價海峽西岸典型城市泉州大氣降塵中稀土元素的生態(tài)風險,本研究采用Chen計算的毒性因子對大氣降塵中稀土元素的生態(tài)風險進行評價,具體如下:

表1 潛在生態(tài)風險評價指標的等級[21]

表2 稀土元素的毒性系數(shù)和元素背景值[20,22]

單個稀土元素的潛在生態(tài)風險指數(shù):

某區(qū)域多個稀土元素的綜合潛在生態(tài)風險指數(shù):

1.4 數(shù)據(jù)處理

同位素示蹤與建模軟件相結(jié)合,對不同污染源的相對貢獻進行定量計算提供了巨大的潛力.本研究利用RStudio運行MixSIAR模型以量化不同采樣點各潛在源的貢獻率,MixSIAR模型中潛在源和各采樣點同位素值輸入全部使用原始數(shù)據(jù),“discrimination”數(shù)據(jù)均設(shè)置為0,默認不發(fā)生同位素分餾,MCMC運行時長設(shè)定為“very long”,模型輸出結(jié)果用平均值表示.采用 Microsoft Excel 2021和SPSS 22.0對數(shù)據(jù)進行整理分析,用ArcGIS 10.8和Origin 2021軟件作圖.

圖1 泉州市各功能區(qū)大氣降塵采樣點分布示意

2 結(jié)果與討論

海峽西岸典型城市泉州市各采樣點大氣降塵稀土元素含量測定數(shù)據(jù)見圖2.

2.1 潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價結(jié)果

海峽西岸典型城市泉州大氣降塵中單一稀土元素潛在生態(tài)風險指數(shù)評價結(jié)果如圖3所示.單一稀土元素潛在生態(tài)風險指數(shù)平均值最大為Lu(18.87),其次是Tm(9.35)>Tb(9.08)>Ho(8.99)>Eu (8.80)>Gd (4.45)>Er(4.43)>Pr(4.30)>Sm(3.78)>Yb(3.75)>Dy(3.49)>Nd(1.71)>La(1.27)>Ce(0.96).所有稀土元素的潛在生態(tài)風險指數(shù)平均值均小于20,處于低風險等級,Lu在部分點位的潛在生態(tài)風險指數(shù)范圍在20～40內(nèi),處中等風險,表明海峽西岸典型城市泉州的大氣降塵中大多數(shù)稀土元素并無明顯污染情況,Lu在部分點位有一定潛在生態(tài)風險,應(yīng)引起重視.

圖3 泉州大氣降塵中單一稀土元素潛在生態(tài)風險指數(shù)(Eri)

綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)結(jié)果顯示不同功能區(qū)大氣降塵中多元素綜合潛在生態(tài)風險的平均值排序為:工業(yè)區(qū)(107.2779)>交通繁忙區(qū)(102.5414)>商業(yè)區(qū)(72.9649)>居住區(qū)(67.1758)>農(nóng)業(yè)區(qū)(51.4678).雖然各功能區(qū)采樣點平均值整體處低風險等級,但不難發(fā)現(xiàn)工業(yè)區(qū)和交通繁忙區(qū)的生態(tài)風險指數(shù)明顯高于其它功能區(qū),特別是泉港工業(yè)區(qū)采樣點的生態(tài)風險指數(shù)結(jié)果為141.0325,處中等風險等級.從空間分布上看,距離交通繁忙區(qū)較近的點位較同功能區(qū)其它點位其潛在生態(tài)風險指數(shù)也較高(圖4).這說明工業(yè)煙塵及粉塵排放、城市揚塵及機動車尾氣等已對泉州市各功能區(qū)大氣降塵稀土元素造成了一定的影響,應(yīng)加以控制.各稀土元素對綜合潛在風險指數(shù)貢獻占比如圖5所示,其中 Lu、Tm、Tb、Ho、Eu五者占比均超過10%,五者占比之和(66.6%)已達2/3,從某種程度上說明這五種元素在降塵中富集程度較高,該規(guī)律與沉積物[23]中的結(jié)果趨于一致.雖然這五種稀土元素在泉州大氣降塵中含量不高,但其對于稀土元素的綜合潛在生態(tài)風險貢獻不容小覷.

2.2 Nd同位素示蹤解析降塵來源

2.2.1 降塵及潛在源中REE特征參數(shù)與Nd同位素組成 對海峽西岸典型城市泉州市部分大氣降塵樣品中Nd同位素組成進行測定,并對大氣降塵樣品中ΣREEs、LREE/HREE、Eu /Eu?等特征參數(shù)進行統(tǒng)計(表3).ΣREE、ΣLREE/ΣHREE、Eu/Eu*等稀土元素的特征參數(shù)可以表征源區(qū)稀土元素的分布規(guī)律、分異特征,通常用于提供有關(guān)物源成分的重要信息,在一定程度上能夠反映稀土元素的地球化學(xué)特征.ΣREE是稀土元素的總含量,LREE/HREE為樣品中輕稀土(LREE)含量總和與重稀土(HREE)含量總和的比值.Eu則是一種特殊的稀土元素,其在酸性條件下極易水解,遷移能力也隨之改變,從而與其他稀土元素發(fā)生分異,表現(xiàn)為Eu/Eu?的異常情況.泉州市部分大氣降塵樣品的143Nd/144Nd比值分布在0.51211～ 0.51253,εNd的值分布在-10.36～-2.09,潛在源樣品的143Nd/144Nd比值分布范圍稍寬,在0.51161～0.51215, εNd的值分布在-19.99～-9.52,即大部分樣品中Nd同位素的值都分布在潛在源對應(yīng)值的范圍內(nèi).

圖5 泉州大氣降塵中各稀土元素對潛在生態(tài)風險指數(shù)的貢獻

表3 大氣降塵及潛在源中Nd同位素組成及稀土元素特征參數(shù)統(tǒng)計

續(xù)表3

注:Eu/Eu?=Eu/(Sm×Gd)ΣREE=ΣLREE+ΣHREE=(La+Ce+Pr+ Nd+Pm+Sm+Eu)+(Gd+Tb+Dy+Ho+Er+Tm+Yb+Lu)LREE/HREE= (La+Ce+Pr+Nd+Pm+Sm+Eu)/(Gd+Tb+Dy+Ho+Er+Tm+Yb+Lu)

2.2.2 Nd同位素與稀土元素地球化學(xué)特征解析稀土來源 (1)稀土元素地球化學(xué)特征結(jié)合Nd同位素示蹤定性分析降塵中稀土來源如圖6所示,5個功能區(qū)的大氣降塵中釹同位素含量存在一定差異,相同功能區(qū)不同采樣點也有不同.大氣降塵與燃煤塵、水泥廠飛灰、土壤塵較為靠近,而汽車尾氣塵Nd元素含量遠低于各采樣點,說明汽車尾氣塵對大氣降塵中釹元素影響有限.大氣降塵中143Nd/144Nd 和1/[Nd]線性關(guān)系不顯著,說明其受多種潛在源混合影響,需要進一步研究討論.

圖6 泉州各功能區(qū)大氣降塵和潛在源樣品143Nd/144Nd vs 1/[Nd]關(guān)系圖

稀土元素地球化學(xué)參數(shù)結(jié)合Nd同位素組成可以具體示蹤稀土元素的來源[24-25].通過分析海峽西岸典型城市泉州的大氣降塵樣品及潛在源樣品的Nd同位素組成,繪制各功能區(qū)大氣降塵和潛在源樣品εNd(0) vs×Eu/Eu*和εNd(0) vs×ΣREEs關(guān)系圖進一步揭示其物源.綜合兩個關(guān)系圖發(fā)現(xiàn),大氣降塵樣品點更靠近燃煤熱電廠飛灰、汽車尾氣塵、土壤母質(zhì)層以及水泥廠飛灰,距鋼鐵廠燒結(jié)飛灰樣品點較遠,表明該城市大氣降塵稀土元素受鋼鐵廠的影響較小,燃煤源、交通源、土壤母質(zhì)層以及水泥塵的排放可能是其主要來源.

(2)Nd同位素MixSIAR模型定量解析降塵中稀土來源為了定量計算潛在來源對大氣降塵中稀土元素的具體貢獻,將143Nd/144Nd與MixSIAR模型相結(jié)合.在所有研究采樣點中,土壤母質(zhì)層成為影響大氣降塵中稀土元素來源的主要部分(24.0% ～ 40.9%),其次是汽車尾氣塵(20.7% ～ 33.3%)、燃煤塵(21.1% ～ 29.0%)、水泥廠飛灰 (13.7% ～20.0%) (圖8).圖4的空間分布所示,人為源相對貢獻率較高的點,其生態(tài)風險指數(shù)也相對較高,說明汽車尾氣塵、燃煤塵、水泥廠飛灰等人為源對泉州市大氣降塵中稀土元素的潛在生態(tài)風險具有不可忽略的影響.進一步將各采樣點按功能區(qū)整合分析可知(圖8),商業(yè)區(qū)受汽車尾氣塵影響最大,這可能與商業(yè)區(qū)綠地面積小,車流量較大有關(guān).而其余功能區(qū)雖然土壤母質(zhì)的相對貢獻率最大,但汽車尾氣和燃煤塵的貢獻率均位于23%～29%,說明交通源和工業(yè)源對泉州市大氣環(huán)境的影響應(yīng)引起重視.

圖7 泉州各功能區(qū)大氣降塵和潛在源樣品(a) εNd(0) vsΣREEs和(b) εNd(0) vs Eu/Eu*關(guān)系圖

圖8 泉州市不同潛在源對各功能區(qū)大氣降塵中稀土元素的相對貢獻率

3 結(jié)論

3.1 潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價大氣降塵中單元素平均生態(tài)危害程度:Lu(18.87)>Tm(9.35)>Tb(9.08)> Tb(9.08)>Ho(8.99)>Eu(8.80)>Gd(4.45)>Er(4.43)>Pr(4.30)>Sm(3.78)>Yb(3.75)>Dy(3.49)>Nd(1.71)>La(1.27)>Ce(0.96),所有稀土元素的潛在生態(tài)風險指數(shù)平均值均處于低風險等級,但Lu部分點位處于中風險,需要引起重視.

3.2 海峽西岸典型城市泉州的各功能區(qū)大氣降塵稀土元素潛在生態(tài)風險程度大多數(shù)處于低風險等級,但工業(yè)區(qū)、商業(yè)區(qū)及交通繁忙區(qū)個別采樣點潛在風險指數(shù)相對較高,說明工業(yè)活動和交通源等已經(jīng)對泉州市大氣降塵造成了一定的影響.

3.3 Nd同位素示蹤表明大氣降塵樣品中稀土元素受自然源以及汽車尾氣塵、燃煤熱電廠飛灰、水泥廠飛灰等局地人為排放的影響較大,受鋼鐵廠排放物影響較小.

3.4 Nd同位素MixSIAR模型計算結(jié)果表明降塵中稀土元素受土壤母質(zhì)層(24.0%～40.9%)影響較大,其次是汽車尾氣塵(20.7%～33.3%)和燃煤塵(21.1%～29.0%),受水泥廠飛灰(13.7%～20.0%)影響相對較小.

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[25] Huang R J, Zhang Y, Bozzetti C, et al. High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China [J]. Nature, 2014,514(7521):218-222.

The ecological risks and sources of rare earth elements in the dustfall in typical cities of West China Strait—Based on neodymium isotope tracing combined with MixSIAR model.

LI Yi-hong1, YU Rui-lian1, ZHANG Rui-qi1, HU Gong-ren1*, YAN Yan2

(1.Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China；2.Center of Analysis, Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China)., 2023,43(11)：5663～5670

Rare earth elements as a kind of emerging contaminants (ECs) began to be widely concerned by scholars. In order to investigate the ecological risk and source contribution of rare earth elements in atmospheric dust in typical cities on the west coast of the China Straits, 15 sampling sites were set up in different functional areas of Quanzhou City to collect and analyze atmospheric dust samples and main potential pollution sources. The potential ecological risk index was used to evaluate the risk of rare earth elements, and the Nd isotope MixSIAR model was used for qualitative analysis and quantitative calculation. On the whole, the potential ecological risk index of rare earth elements in the dustfall in typical cities on the west coast of the Taiwan Strait was at low risk level. While Lu element was at medium risk at some sampling points, and the potential risk index of individual sampling points in industrial areas, commercial areas and heavy traffic areas was relatively high. The Plot of εNd(0) vs Eu/Eu* and εNd(0) vsΣREEs show that rare earth elements in atmospheric dust samples were greatly affected by natural sources and local anthropogenic emissions such as gasoline exhaust dust, coal burning dust and cement dust. The relative contribution rate of each potential source was calculated by using the (143Nd/144Nd) MixSIAR model. The influence of rare earth elements in atmospheric dusfall in Quanzhou City was greatly influenced by the background soil(24.0%～40.9%), followed by gasoline exhaust dust (20.7%～33.3%) and coal burning dust (21.1%～29.0%). The impact of cement dust (13.7%～20.0%) was relatively low.

atmospheric dustfall；rare earth elements；ecological risk；Nd isotope tracing；MixSIAR model

X513;X142

A

1000-6923(2023)11-5663-08

李依鴻(1999-),女,福建龍巖人,華僑大學(xué)碩士研究生,主要研究方向為環(huán)境污染化學(xué)與環(huán)境監(jiān)測評價.發(fā)表論文2篇. 1609982145@qq.com.

李依鴻,于瑞蓮,張瑞琦,等.海峽西岸典型城市大氣降塵稀土元素生態(tài)風險及來源——基于釹同位素MixSIAR模型解析 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2023,43(11):5663-5670.

Li Y H, Yu R L, Zhang R Q, et al. The ecological risks and sources of rare earth elements in the dustfall in typical cities of West Taiwan Strait —Based on. Neodymium isotope tracing combined with MixSIAR model [J]. China Environmental Science, 2023,43(11):5663-5670.

2023-03-29

國家自然科學(xué)基金資助項目(42377244);福建省自然科學(xué)基金資助項目(2022J01313);海洋大氣化學(xué)與全球變化重點實驗室開放基金(GCMAC2009)

* 責任作者, 教授, grhu@hqu.edu.cn