長春市機動車臭氧前體物時空分布特征評價

孫大光 劉 威 劉德敏 鮑秋陽

（吉林省環(huán)境科學研究院 吉林長春 130012）

引言

近年來，在全國PM2.5濃度大幅下降的同時，臭氧濃度卻總體呈緩慢上升態(tài)勢。生態(tài)環(huán)境部通報的“2022 年12 月和1～12 月全國環(huán)境空氣質(zhì)量狀況”顯示，6 項污染物（PM2.5、PM10、二氧化硫、二氧化氮、臭氧、一氧化碳）中臭氧平均濃度為145μg/m3，同比上升5.8%，其它污染物均下降或同比持平，臭氧已成為空氣質(zhì)量的重要制約因素。為此，生態(tài)環(huán)境部等15 部門聯(lián)合印發(fā)了《深入打好重污染天氣消除、臭氧污染防治和柴油貨車污染治理攻堅戰(zhàn)行動方案》，其中《臭氧污染防治攻堅行動方案》提出了明確攻堅目標，即到2025 年，PM2.5和臭氧協(xié)同控制取得積極成效，全國臭氧濃度增長趨勢得到有效遏制，全國空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)比率達到87.5%，VOCs、氮氧化物排放總量比2020 年分別下降10%以上。因此，為實現(xiàn)攻堅目標，精準管控臭氧濃度變化，進一步強化科技支撐勢在必行。

移動源大氣污染物與臭氧的相關(guān)性研究是有效降低大氣中臭氧濃度的必要前期做法。以吉林省長春市為例，通過對不同交通場景下，機動車排放的臭氧前體物所轉(zhuǎn)化而來的臭氧進行監(jiān)測，分析其時空分布特征，將有助于建立前體物與臭氧的關(guān)聯(lián)性，進而從源頭控制機動車排放的臭氧前體物，為實現(xiàn)大氣中臭氧濃度降低目標提供了科學的基礎(chǔ)依據(jù)。

1 機動車污染排放監(jiān)測方法

目前，研究機動車污染排放的監(jiān)測方法主要分為實驗室測試和實際道路測試。前者包括臺架測試；后者包括隧道實驗、遙感測試和車載測試。4 種測試功能各異、各具優(yōu)勢，可滿足不同的研究需要[1][2]。

1.1 臺架測試

臺架測試在實驗室中進行，由研究者控制各種實驗條件，實驗的可重復性較好，因此臺架測試仍然被認為是最可靠的確定機動車排放因子的方法。臺架測試的主要缺點是系統(tǒng)昂貴，且每次測試只能獲取一輛機動車的排放數(shù)據(jù)，測試成本高。

1.2 隧道實驗

隧道實驗通過在隧道內(nèi)外監(jiān)測污染物的濃度及根據(jù)現(xiàn)場的車流參數(shù)，獲得對應車隊的平均排放因子水平。隧道實驗簡單易操作，測試涉及的車輛樣本數(shù)較多，具有一定代表性，在精度要求不高的情況下，可用來獲取車隊平均排放因子。缺點易是受背景濃度影響，且被測車輛的工況單一。

1.3 遙感測試

遙感技術(shù)是一種非接觸式的光學測量手段，可直接測量行駛中機動車的尾氣排放，已在歐美等國家得到了普遍應用。遙感測試的優(yōu)點是自動化程度高，1d 可測試上萬輛機動車，成為機動車尾氣檢測/維修（I/M）項目及發(fā)現(xiàn)高排放車的主要手段。遙感測量的主要缺點是受環(huán)境條件（如風速和風向）影響，且由于遙感測試為定點測試，因此，不能全面反應機動車在各種行駛狀態(tài)下的排放。

1.4 車載測試

道路車載測試系統(tǒng)被直接安置在行駛中的機動車內(nèi)，逐秒采集機動車行駛特征參數(shù)和污染物排放速率，為研究者提供了大量的可真實反應機動車瞬態(tài)行駛狀況和排放的數(shù)據(jù)。

本研究采用隧道實驗+車載測試開展監(jiān)測工作。

2 監(jiān)測要素的確定

機動車臭氧的道路監(jiān)測原則應是最大限度地還原由機動車排放的臭氧前體物所生成的臭氧，最大程度地去除由固定源或其它源產(chǎn)生的影響。

2.1 監(jiān)測點位的選取

綜合考慮長春市城區(qū)的道路布局及交通狀況，分別選取有代表性的路況情境，以涵蓋不同交通狀況下機動車的污染物排放情況及臭氧的生成情況。為此，選取不同車速狀態(tài)下的道路環(huán)境及隧道環(huán)境做為典型情境加以研究。

機動車低速狀態(tài)下的道路交通環(huán)境選取南湖廣場，南湖廣場是市內(nèi)大型的交通環(huán)島，早晚高峰期，機動車較為集中且車行緩慢。機動車正常速度狀態(tài)下的道路交通環(huán)境選取前進大街，前進大街做為長春市的主要交通干線，能夠代表正常車速下的車流狀況。隧道環(huán)境選取衛(wèi)星路隧道做為代表性監(jiān)測點位，衛(wèi)星路隧道同樣位于交通主干道，能夠保證車流密度。

典型路況情境下的監(jiān)測設(shè)備布置，應盡量靠近機動車道，可設(shè)置在道路兩邊的人行步道上；盡量遠離高大植物，特別是楊樹和柳樹，這兩種樹排出萜烯類物質(zhì)比其它常見樹種多，而萜烯類物質(zhì)在光照強度大的情況下會轉(zhuǎn)化為臭氧，影響數(shù)據(jù)的準確性；盡量避開產(chǎn)生揮發(fā)性有機物的場所，如汽車修配廠及道路周邊新建的塑膠操場等，特別是應避開修路工程現(xiàn)場，減少由此轉(zhuǎn)化而來的臭氧對數(shù)據(jù)的影響。

2.2 監(jiān)測時間點的選取

根據(jù)前期研究分析結(jié)論，一年四季當中臭氧濃度的高低排序為夏季＞春季＞秋季＞冬季。為最大限度涵蓋不同季節(jié)臭氧的變化情況，綜合氣象因素及其它不可控因素，各選取夏季（8 月份）和秋季（10 月份）滿足相關(guān)條件的1d，做為本次研究的監(jiān)測時間點。具體日期的確定還應考慮工作日與節(jié)假日車流量變化情況，因此為了數(shù)據(jù)能夠具有較為廣泛的代表性，選取正常工作日做為監(jiān)測日開展監(jiān)測。

2.3 監(jiān)測時間段的設(shè)定

為便于后續(xù)的數(shù)據(jù)分析及規(guī)律總結(jié)，結(jié)合交通流的變化情況（特別是早晚交通高峰期），確定監(jiān)測日內(nèi)6:00～18:00 每小時收集1 組監(jiān)測數(shù)據(jù)，并確保數(shù)據(jù)的連續(xù)性，便于后續(xù)的數(shù)據(jù)分析能夠充分體現(xiàn)變化規(guī)律。

2.4 氣象條件要求

根據(jù)氣象條件對臭氧生成及變化的影響情況，選取太陽輻射條件好，較低風速、非陰雨天、非雷雨天，做為典型監(jiān)測日，開展監(jiān)測。

2.5 監(jiān)測項目的確定

監(jiān)測項目共計選取11 項，包括3 類。其中，環(huán)境空氣質(zhì)量常規(guī)指標8 項（PM2.5、PM10、NO、NO2、氮氧化物、二氧化硫、一氧化碳、臭氧）；大氣環(huán)境管理經(jīng)常涉及指標3項（甲醛、非甲烷、總烴）。

3 監(jiān)測日的氣象狀況

3.1 夏季監(jiān)測日

晴轉(zhuǎn)多云，西南風，風向角度241°，風力3～4 級，風速17km/h，全天氣溫18～28℃，氣壓值978，降雨量0mm，相對濕度74%，能見度24km，紫外線指數(shù)8。日出時間4:35，日落時間18:52，月出時間18:04，月落時間2:49。

3.2 秋季監(jiān)測日

多云轉(zhuǎn)晴，西北風，風向角度307°，風力1～2 級，風速9km/h，全天氣溫-2～9℃，氣壓值996，降雨量0mm，相對濕度57%，能見度25km，紫外線指數(shù)3，日出時間5:55，日落時間16:53，月出時間21:43，月落時間13:54。

4 臭氧與臭氧前體物數(shù)據(jù)分析

4.1 臭氧與時間的相關(guān)性

4.1.1 日內(nèi)的變化情況

4.1.1.1 夏季

3 個監(jiān)測點位日內(nèi)臭氧變化曲線相似性高，均顯現(xiàn)為自7:00 開始，隨著溫度和光照強度升高，以及早高峰的到來，臭氧濃度逐漸升高；至15:00 達到峰值后下降；16:00 后，雖然光照強度降低，但臭氧濃度仍維持在較高水平。具體情況如圖1 所示。

4.1.1.2 秋季

3 個監(jiān)測點位日內(nèi)臭氧變化曲線相似性高，總體趨勢仍顯現(xiàn)為自7:00 開始，隨著溫度和光照強度升高，以及早高峰的到來，臭氧濃度逐漸升高；14:00 達到峰值；14:00～16:00 臭氧濃度維持在較高水平，小幅波動；16:00 后，濃度下降較快；17:00 后，由于交通晚高峰的到來，臭氧濃度有小幅增長。具體情況如圖1 所示。

4.1.2 季節(jié)的變化情況

夏季與秋季，臭氧的變化趨勢基本保持一致，均顯現(xiàn)為自7:00 開始臭氧濃度逐漸升高，午后逐漸降低。夏季臭氧濃度均值相對于秋季各時段均偏高，且上升及下降幅度均較為明顯，其主要原因應為夏季氣溫高，且太陽輻射強，光照時間長。

4.2 臭氧與空間的相關(guān)性

3 個監(jiān)測點位臭氧濃度變化趨勢保持一致，數(shù)據(jù)值相對接近，具體數(shù)據(jù)見表1、表2、表3。

表1 南湖廣場臭氧高峰時段監(jiān)測數(shù)據(jù)(單位：mg/m3)

表2 前進大街臭氧高峰時段監(jiān)測數(shù)據(jù)(單位：mg/m3)

表3 衛(wèi)星路隧道臭氧高峰時段監(jiān)測數(shù)據(jù)(單位：mg/m3)

4.2.1 南湖廣場與前進大街

臭氧濃度值相對接近，是由于光照強度一致，且臭氧前體物生成條件較為一致，濃度值接近造成的。

4.2.2 衛(wèi)星路隧道

臭氧濃度值相對于南湖廣場與前進大街低，分析可能是由于隧道內(nèi)光照強度低，臭氧前體物光化學反應較弱造成。

由以上分析可知，光照強度與臭氧濃度值呈正相關(guān)性。

4.3 臭氧與其它指標的相關(guān)性

4.3.1 南湖廣場

機動車在低速行駛狀態(tài)下，臭氧與氮氧化物有弱相關(guān)性，與其它監(jiān)測項目在數(shù)值無相關(guān)性，詳見圖2。

圖2 南湖廣場夏（左）秋（右）兩季監(jiān)測項目相關(guān)性

4.3.2 前進大街

機動車在正常行駛狀態(tài)下，臭氧與PM10存在弱相關(guān)性，與其它監(jiān)測項目在數(shù)值無相關(guān)性，詳見圖3。

圖3 前進大街夏（左）秋（右）兩季監(jiān)測項目相關(guān)性

4.3.3 衛(wèi)星路隧道

機動車排放的污染物在相對獨立的空間內(nèi)，臭氧與PM10存在強相關(guān)性，與其它監(jiān)測項目在數(shù)值無相關(guān)性，詳見圖4。

圖4 衛(wèi)星路隧道夏（左）秋（右）兩季監(jiān)測項目相關(guān)性

5 科研管理建議

5.1 建立本地化移動源VOCs 成分譜

目前，長春市尚未建立本地化的移動源VOCs成分譜，而移動源VOCs 成分譜是計算臭氧生成潛勢（OFP）的關(guān)鍵要素，如不掌握臭氧生成潛勢及臭氧生成過程中提供主要貢獻的VOCs 種類，后續(xù)的監(jiān)管與協(xié)同控制則無從談起。因此，應及時建立起本地化的移動源VOCs 成分譜，為機動車臭氧前體物排放管理提供直接依據(jù)。

5.2 開展本地化的移動源大氣污染物與臭氧關(guān)聯(lián)性研究

移動源（機動車）排放的NOx和VOCs 形成臭氧的光化學反應機制復雜。前體物VOCs 的來源復雜，種類多，不同官能團活性差異大，精準控制的難度大。VOCs 成分譜中各物種濃度變化呈非線性，與臭氧濃度的相關(guān)性呈現(xiàn)不同階段不同相關(guān)性，不合理地削減臭氧前體物排放，可能會導致局地臭氧濃度升高。因此，基于本地氣象特點及交通路況，進行移動源排放的大氣污染物與臭氧關(guān)聯(lián)性研究，有助于建立精準的防控措施，提升協(xié)同控制效率。

5.3 臭氧污染預報體系的構(gòu)建

2022 年8 月，陜西省出臺《環(huán)境空氣臭氧預報技術(shù)指南》（簡稱《技術(shù)指南》），這是國內(nèi)首例環(huán)境空氣質(zhì)量預報技術(shù)地方標準[3]?！都夹g(shù)指南》給出了環(huán)境空氣臭氧預報方案、工作流程、多模式臭氧預報及結(jié)果評估與優(yōu)選、人工訂正、預報會商、信息記錄和報送、預報工作持續(xù)改進的內(nèi)容及相關(guān)要求。《技術(shù)指南》的出臺首次全面規(guī)范了臭氧人工預報流程。

長春市可借鑒陜西省的經(jīng)驗，結(jié)合地方特點，構(gòu)建環(huán)境空氣臭氧預報體系，同時，建議在本地化的臭氧預報體系中，將移動源（機動車）對臭氧的貢獻率納入預報結(jié)果生成過程，并體現(xiàn)在結(jié)果中。

5.4 開展移動源排放總量區(qū)域控制研究

通過對區(qū)域內(nèi)各類移動源（機動車）的數(shù)量、燃料類型等要素的優(yōu)化調(diào)整，實現(xiàn)對氮氧化物、顆粒物、VOCs 的區(qū)域總量控制目標，進而實現(xiàn)臭氧產(chǎn)生量的減少。

結(jié)論

采用隧道實驗+車載測試的模式，選取3 個典型位置開展臭氧及其相關(guān)指標（共計13 項）的監(jiān)測工作，通過數(shù)據(jù)分析得出結(jié)論。①3 個機動車點位臭氧濃度日內(nèi)變化曲線具有較高相似性。②夏季臭氧濃度均值相對于秋季，各時段均偏高。③3 個監(jiān)測點位臭氧濃度變化趨勢保持一致，數(shù)據(jù)值相對接近。④機動車在低速行駛狀態(tài)下，臭氧與氮氧化物有弱相關(guān)性；機動車在正常行駛狀態(tài)下，臭氧與PM10存在弱相關(guān)性；機動車排放的污染物在相對獨立的空間（隧道）內(nèi)，臭氧與PM10存在強相關(guān)性。⑤非道路移動源臭氧濃度日內(nèi)變化曲線與機動車變化曲線基本保持一致。