近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員于良團隊在二氧化碳(CO2)催化加氫制甲酸鹽研究中取得新進展。團隊發現了富含邊結構的二維硫化鉬(ER-MoS2)可以高效、高穩定地催化二氧化碳加氫制備甲酸鹽,并提出了一種新型的水介導二氧化碳高選擇性加氫機理。
二氧化碳加氫制備甲酸鹽是二氧化碳資源化利用的重要途徑之一。然而,該反應通常需要稀缺貴金屬基催化劑來達到高的反應效率,限制了該反應的應用。而開發高效的非貴金屬催化劑是該反應能夠規模化應用的重要前提,但是非貴金屬催化劑面臨活性低和穩定性差的雙重挑戰。
二硫化鉬被譽為“固體潤滑油之王”,也可作為一些化學反應的催化劑,鄧德會團隊前期在調控二硫化鉬的催化活性與選擇性上取得了系列進展。在此基礎上,團隊發現了ER-MoS2可以高效催化二氧化碳加氫到甲酸鹽,在200 ℃下生成甲酸鹽的選擇性高于99%,反應的轉換頻率達到了780.7 h-1。實驗表征結合理論計算顯示,ER-MoS2催化二氧化碳加氫到甲酸鹽的活性位為MoS2邊緣的硫空位,甲酸鹽的選擇性生成是通過了一種新型的水介導二氧化碳加氫機理,有望為MoS2基催化劑在加氫反應中的應用提供新思路。