百萬千瓦級壓水堆大破口事故下氫氣源項及緩解措施研究

袁顯寶，陳文祥，石　強，張永紅,*，魏靖宇，張彬航，毛璋亮，楊森權

百萬千瓦級壓水堆大破口事故下氫氣源項及緩解措施研究

袁顯寶1，陳文祥2,3，石強2,3，張永紅2,3,*，魏靖宇2,3，張彬航2,3，毛璋亮2,3，楊森權4

（1. 三峽大學理學院，湖北 宜昌 443002；2. 三峽大學機械與動力學院，湖北 宜昌 443002；3. 湖北省水電機械設備設計與維護重點實驗室 三峽大學，湖北 宜昌 443002；4. 中核武漢核電運行技術股份有限公司，湖北 武漢 430074）

壓水堆大破口事故下會發生鋯水反應以及熔融物與混凝土反應，產生氫氣的同時伴隨大量熱量釋放，這會對安全殼完整性產生巨大威脅。本文對鋯合金氧化機理模型進行優化，添加了鋯合金與空氣氧化機理模型并優化了鋯水反應計算模型，使用優化后的一體化程序，研究百萬千瓦級壓水堆核電站在發生大破口疊加高、低壓安注失效事故下氫氣源項及緩解措施。分析表明，氧化計算模型優化后堆芯產氫量減少了26.3 kg。堆腔注水可以持續帶走壓力容器內的熱量，保證壓力容器完整并防止熔融物與混凝土反應；氫氣復合器與點火器聯合使用，可以更有效、更快速降低安全殼內氫氣濃度，防止氫氣在安全殼內聚集，從而保證安全殼的完整性。

一體化程序；大破口；氫氣源項；緩解措施

壓水堆核電廠發生嚴重事故后，由鋯水反應、熔融物與混凝土反應等過程會釋放大量的氫氣到安全殼中，將會對安全殼完整性產生巨大威脅。2011年，日本福島第一核電站發生全廠斷電事故，導致安全殼內聚集大量氫氣，事故后期發生數次氫氣爆炸現象，造成最后一道安全屏障破壞。因此，對氫氣源項及緩解措施的研究是非常有必要的。韓國的Kim等人利用GASFLOW對APR1400核電廠喪失正常給水事故下的氫氣行為進行研究，獲得了安全殼內局部隔間氫氣濃度隨時間的變化[1]；Dong Wang等人基于移動粒子半隱式方法（MPS）對1 800 K以下鋯水反應進行優化，得到了更高精確度的計算模型[2]；Volchek等人在Prater-Courtright原始數據的基礎上，與其他試驗進行對比分析，考慮了蒸汽不足和b-Zr氧化后轉化成α-Zr（O）時氧化速率變慢的現象，以及不同氧化層中的溫度梯度和氧的擴散系數，并給出了溫度在1 800 K以上的鋯水反應最佳擬合關系式[3-5]。

本文使用優化后的一體化嚴重事故分析程序，對百萬千瓦級壓水堆核電廠進行建模，在發生大破口失水疊加高、低壓安注失效事故時，對壓水堆的氫氣源項及緩解措施進行研究。

1　核電廠系統建模

針對典型百萬千瓦級壓水堆核電站進行建模，如圖1所示為一回路系統節點圖。一體化嚴重事故分析程序將整個一回路分為破口環路和未破口環路。發生事故的環路稱為破口環路，且破口環路上有穩壓器。未破口環路包括熱段、蒸汽發生器、過渡段和冷段。破口環路包括熱段、蒸汽發生器、過渡段、冷段和穩壓器。

圖1　一回路系統模擬圖

圖2為堆芯節點圖，核電站的堆芯模型是為了模擬堆芯內的熱工水力現象，包括堆芯邊界內的氣液兩相及三相流以及嚴重事故序列中所有階段的堆芯構件響應。堆芯分為七個徑向環和十三個軸向層，堆芯軸向的十三層，分為十層堆芯活性區與三層非活性區。

圖2　堆芯節點圖

2　事故假設與機理介紹

2.1　事故假設

對于大破口失水事故疊加高、低壓安注失效，做出如下事故假設：

（1） 0 s時，發生大破口事故疊加高、低壓安注失效；

（2）破口面積為[6]：0.7 m2（大破口），并命名為LB-LOCA；

（3）破口事故發生位置為熱管段；

（4）破口高度（相對壓力容器底部）為8.095 m；

（5）當堆芯出口溫度超過650 ℃時，開啟穩壓器安全閥；

（6）當換料水箱水位低于2.7 m限值時，開啟循環泵。

嚴重事故運行時間為10 000 s，最大計算時間步長為0.5 s。

2.2　鋯水反應計算機理

嚴重事故中，鋯合金包殼與水發生劇烈氧化反應會產生氫氣并釋放大量反應熱。根據測試結果和Zr-O相圖顯示，相轉換點約為1 773 K（四方相ZrO2開始轉變為立方相ZrO2）[7]。

鋯水反應計算機理：在1 773 K以下，由于應用Cathcart-Pawel計算關系式計算氧化反應速率時有一定的保守性，傳統的嚴重事故代碼無法準確模擬局部現象，通過將CFD方法與傳統的嚴重事故代碼相結合，采用基于移動粒子半隱式（MPS）方法進行計算，得到的鋯水反應關系式可以很好地模擬該過程[2]；Volchek等人對溫度范圍從1 800～2 400 K的鋯合金包殼—蒸汽氧化數據進行整理評估，并充分考慮了不同氧化層溫度梯度變化和蒸汽不足的情況，該計算關系式可顯著提高代碼預測鋯水氧化反應產氫的準確性[5]。本文根據不同關系式的溫度計算范圍，將計算過程分為低溫段（＜1 773 K）、高溫段（＞1 800 K）、過渡段（1 773 K＜＜1 800 K），采用線性插值進行計算。氧化速率常數關系式如表1所示。

表1　氧化速率常數關系式

2.3　鋯合金空氣氧化機理

壓水堆核電廠在發生嚴重事故下，堆芯熔化后熔融物遷移至下封頭，如果熔融物熔穿下封頭，則安全殼內的空氣會進入壓力容器內，與鋯合金包殼發生氧化反應，這會加速堆芯熔化進程以及裂變產物的釋放。IRSN（法國核安全輻射防護研究所）開展了一系列名為MOZART的實驗，并以生成的數據確定鋯合金包殼空氣氧化動力學的一組相關性[8]。本文將該氧化機理添加到一體化程序中，氧化速率參數如表2所示，對鋯合金包殼的空氣氧化進行模擬。空氣氧化速率(m)遵守拋物線定律：

表2　氧化速率常數關系式

其中：——常數；

——活化能；

——氣體常數；

——溫度；

Dm/s——單位面積質量增加，根據氧化鋯四方相與單斜相轉換理論得出：

其中：tr——氧化鋯四方相向單斜相轉變的焓值；b設置為1 447 K。

圖3中，將添加的鋯空氣氧化模型與IRSN實驗數據進行驗證，可以看出所添加模型與實驗數據基本吻合。

圖3　模型驗證

3　計算分析

3.1　事故分析

選取LB-LOCA事故對一體化嚴重事故分析程序優化前后進行對比，表3中列舉主要事件發生的時間序列。

表3　事件序列

續表

事件優化前優化后 堆芯最高溫度超過2 499 K1 653.5361 783.782 熔融物向下腔室遷移2 282.4062 390.179 壓力容器失效5 688.4715 846.442

通過對比優化前后主要事件序列，可以看出優化后堆芯最高溫度超過2 499 K延遲了130.246 s，堆芯內熔融物向下腔室遷移延遲了107.773 s，壓力容器失效時間延遲了157.971 s。圖4為堆芯產氫量隨時間變化曲線，氫氣來源主要是鋯水反應。可以看出優化后，同一嚴重事故下堆芯產氫量減少了約26.3 kg，這主要是由于優化前的鋯水反應計算機理，在溫度低于1 773 K時計算反應速率存在一定的保守性，使用移動粒子半隱式方法計算得到的鋯水反應氧化速率更低；在溫度超過1 800 K時，優化后的Volchek-Zvonarev計算關系式由于考慮了不同氧化層溫度梯度變化和蒸汽不足的影響，鋯水反應產氫速率較優化前偏低，這使得氧化機理優化后計算的產氫量也偏低。

圖4　堆芯產氫量

Fig.4 Hydrogen production in the core

圖5為堆芯最高溫度變化曲線，圖6為堆芯液位變化曲線。在鋯水反應產氫的過程中，優化后堆芯最高溫度要略低于優化前，這是由于優化后堆芯產氫量總體要更低，因此鋯水反應產生的反應熱也少于優化前。在圖6中，當堆芯冷卻劑迅速流失導致一回路壓力急劇下降時，蓄壓安注系統啟動，安注箱內的水迅速注入堆芯，導致液位降低速度變慢，并出現小幅上升，同時堆芯最高溫度也快速下降至2 600 K。當液位下降并達到換料水箱循環泵開啟限值時，循環泵開始運行，由于破口面積較大且堆芯仍處于較高溫度，換料水箱內的水進入堆芯會被迅速蒸發并產生大量蒸汽，堆芯最高溫度也緩慢上升至3 000 K左右。

圖5　堆芯最高溫度變化曲線

圖6　堆芯液位變化曲線

圖7是堆芯產氫量與堆腔產氫量之和隨時間變化的曲線，氫氣來源主要是鋯水反應和熔融物與混凝土反應。在壓力容器失效之前，主要是由于鋯水反應產氫，當壓力容器失效之后，氫氣來源主要是熔融物掉入堆腔與混凝土反應（MCCI）。可以看出整個過程中，優化后的堆芯產氫量始終低于優化前，這是由于壓力容器失效之前，應用優化后的鋯水反應計算機理，整個產氫過程鋯水反應速率都要低于優化前。壓力容器失效之后，隨著熔融物熔穿下封頭，安全殼內的空氣進入堆芯，將部分鋯合金包殼氧化，這也導致添加鋯合金空氣氧化機理模型后，參與熔融物與混凝土反應的鋯要少于優化前。因此整體來看，鋯合金氧化機理優化后，堆芯與堆腔產生的氫氣量都要低于優化前。

圖7　產氫量

3.2　堆腔注水對事故緩解影響

在嚴重事故LB-LOCA中，驗證堆腔注水對事故緩解的影響。圖8為下腔室熔融物質量變化曲線。從圖中可以看出，對比沒有堆腔注水情況，有堆腔注水時氫氣源項主要來自堆芯內鋯水反應，堆腔注水可以將壓力容器內部的熱量通過壁面傳出，使得堆芯熔融物一直滯留在壓力容器下腔室，從而防止了壓力容器失效后，熔融物掉入地坑與混凝土發生反應。沒有堆腔注水時，氫氣來源包括兩部分，在6 158.78 s時，壓力容器被熔融物熔穿，在壓力容器失效前氫氣來源于鋯水反應，當壓力容器失效后氫氣來源于熔融物與混凝土反應。圖8中，在6 158.78 s后，下腔室內熔融物快速向堆坑遷移，導致下腔室總質量迅速降至0。圖9為堆腔壁面傳熱功率隨時間的變化，通過圖中可以看到，關閉堆腔注水時，傳熱功率始終為0，開啟堆腔注水時，在2 300 s，堆腔壁面傳熱功率開始迅速增大，此時是由于堆芯內的熔融物開始向下封頭遷移，堆腔內部熱量通過壁面被帶出，傳熱功率隨著下封頭內熔融物質量的增大而迅速增加至10 MW左右。當下封頭內熔融物質量趨于穩定時，下封頭底部熔融物冷卻產生一個硬殼形成熔池，傳熱功率開始減小到4.5 MW左右。當熔融物繼續大量向下腔室遷移時，壁面傳熱功率也迅速升到至最大值14 MW附近，在20 000 s左右，下腔室內熔融物質量趨于穩定時，壁面傳熱功率也穩定在12 MW。因此可以得出，在水量充足的情況下，堆腔注水最大的好處在于，可以持續將熱量通過下封頭外壁面帶出，阻止了壓力容器被熔穿，從而防止了熔融物掉入堆坑與混凝土發生反應。

圖8　下腔室熔融物質量變化曲線

圖9　堆腔壁面傳熱功率變化曲線

3.3　點火器對事故緩解影響

在LB-LOCA事故下，驗證氫氣點火器對安全殼內氫氣濃度的影響。

圖10是安全殼內氫氣濃度變化曲線。從圖中可以看出，在2 500 s之前，安全殼內氫氣濃度迅速升高，這是由于堆芯內鋯水反應產生的氫氣通過破口進入安全殼，隨后氫氣濃度有小幅度下降，這是堆芯熔融物進入下腔室，高溫熔融物與水反應產生大量蒸汽進入安全殼，使得安全殼內氫氣濃度出現小幅下降。在約6 000 s后，由于壓力容器失效，熔融物與混凝土反應產生大量氫氣并進入安全殼，導致安全殼內氫氣的濃度持續升高。圖10中，在氫氣點火器的作用下，安全殼內氫氣濃度始終低于沒有點火器時安全殼氫氣濃度，且安全殼內最高氫氣濃度由16%降低到約11%，氫氣濃度降低約5%。因此，可以得出結論，氫氣點火器對于氫氣風險的緩解效果比較明顯。

圖10　安全殼內氫氣濃度

3.4　復合器對事故緩解影響

在嚴重事故LB-LOCA中，關閉氫氣點火器，驗證非能動氫氣復合器對安全殼內氫氣濃度的影響。非能動氫氣復合器安裝在安全殼內，圖11是安全殼內氫氣濃度隨時間的變化曲線。從圖中可以看出，在沒有氫氣復合器的情況下，安全殼內氫氣濃度先迅速升高到3%以上，然后由于熔融物進入下封頭產生大量水蒸氣，導致安全殼內氫氣濃度有所下降，接著氫氣濃度持續上升至16%。如果安全殼內布置有氫氣復合器，則安全殼內氫氣濃度始終低于10%。這說明在嚴重事故過程中，氫氣復合器可以有效降低安全殼內氫氣濃度，降低因氫氣聚集而產生爆炸的風險。

圖12是在LB-LOCA事故下，同時開啟點火器和氫氣復合器與沒有消氫措施時安全殼內氫氣濃度對比圖。可以看出，在LB-LOCA事故下，同時開啟氫氣復合器與點火器，可以有效降低安全殼內氫氣濃度，并且使氫氣濃度始終維持在4%以下。因此，嚴重事故下，氫氣復合器與點火器聯合使用，可以更有效、更快速降低安全殼內氫氣濃度，防止氫氣在安全殼內聚集、爆炸，從而保證了嚴重事故下安全殼的完整性。

圖12　安全殼內氫氣濃度

4 結論

本文對鋯合金氧化機理進行優化，并使用優化后的一體化程序，研究大破口事故下氫氣源項及緩解措施，得出如下結論：

（1）在大破口疊加高、低壓安注失效事故下，通過對鋯合金氧化計算機理模型進行優化后，使得鋯合金包殼氧化機理更完整，模型優化后對氫氣源項的預測能力得到提高。

（2）堆腔注水將壓力容器內的熱量通過壁面傳出，避免了壓力容器失效，同時防止了熔融物掉入堆坑與混凝土反應產生氫氣。

（3）氫氣點火器可以使安全殼內氫氣濃度降低，非能動氫氣復合器可以使安全殼內氫氣濃度始終低于10%。氫氣復合器與點火器聯合使用，可以更有效、更快速降低安全殼內氫氣濃度，減緩氫氣在安全殼內聚集，從而保證安全殼的完整性。

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Study on Hydrogen Source and Mitigation Measures under LB-LOCA for 1000 MWe PWR Nuclear Power Plant

YUAN Xianbao1，CHEN Wenxiang2,3，SHI Qiang2,3，ZHANG Yonghong2,3,*，WEI Jingyu2,3，ZHANG Binhang2,3，MAO Zhangliang2,3，YANG Senquan4

（1. School of Science，China Three Gorges University，Yichang of Hubei Prov. 443002，China；2. School of Mechanical Engineering，China Three Gorges University，Yichang of Hubei Prov. 443002，China；3. Hubei Key Laboratory of Hydroelectric Machinery Design & Maintenance，Yichang of Hubei Prov. 443002，China；4. China Nuclear Power Operation Technology Corporation，Ltd.，Wuhan of Hubei Prov. 430074，China）

Under the large break accident of PWR, zirconium water reaction and the reaction between molten material and concrete will occur, which will generate hydrogen and release a large amount of heat, which will pose a great threat to the integrity of the containment. In this paper, the zirconium alloy oxidation mechanism model is optimized. The zirconium alloy and air oxidation mechanism model is added, and the zirconium water reaction calculation model is also optimized. The optimized integrated program is used to study the hydrogen source terms and mitigation measures in the case of large break superimposed high and low pressure safety injection failure accidents in a 1 000 MWe PWR nuclear power plant. The analysis shows that the hydrogen production of the reactor core is reduced by 26.3 kg after the optimization of the oxidation mechanism, and the hydrogen production can be calculated more accurately. The water injection in the reactor cavity can continuously take away the heat in the pressure vessel, ensure the integrity of the pressure vessel and prevent the reaction between the melt and the concrete. The combined use of hydrogen recombiner and igniter can reduce the hydrogen concentration in the containment more effectively and quickly, prevent hydrogen from accumulating in the containment, and thus ensure the integrity of the containment.

Integration code; LB-LOCA; Hydrogen source; Mitigation measures

TL48

A

0258-0918（2023）05-1131-07

2022-01-20

國家自然科學基金（11805112；12175116）

袁顯寶（1974—），男，湖北興山人，教授，現從事核反應堆物理及熱工水力方面研究

張永紅，E-mail：1293493544@qq.com