長三角東部沿海地區氣溶膠液態水含量及酸度的熱力學平衡研究：以上海淀山湖為例

段玉森，趙 月，黃凡非，陳 佳，霍俊濤，伏晴艷

1. 上海市環境監測中心，上海 200235

2. 上海市減污降碳管理運行技術中心，上海 200235

3. 北京大學環境與能源學院，廣東 深圳 518055

自2013 年《大氣污染防治行動計劃》實施以來，我國大氣污染治理發生了歷史性、轉折性和全局性的變化. 盡管PM2.5濃度水平大幅降低[1-2]，但是由于污染物排放總量居高不下，PM2.5為首要污染物的區域大氣污染事件仍頻繁發生[3]. 長三角區域在我國全方位開放格局和現代化建設大局中具有重要的戰略地位，承載著引領示范全國創新驅動經濟高質量發展的戰略使命. 上海市作為長三角地區的經濟中心城市，城市化進程的推進和經濟的持續增長仍存在較大的環境代價[4]. 生態環境部統計數據顯示，2020 年長三角地區41 個地級市PM2.5平均濃度為35 μg/m3，其中上海市為32 μg/m3，由高到低排名居第38 位，PM2.5超標15 d. 生態環境和高效協同治理機制的完善仍是當前面臨的挑戰. 作為大氣中兩個重要指標，氣溶膠液態水含量和酸度可以通過非均相反應顯著影響PM2.5濃度，進而降低大氣能見度[5]. 因此，加強氣溶膠液態水含量和酸度的研究可為分析PM2.5生成機制和污染來源、推動區域聯防聯控及綠色發展提供重要支撐.

近年來，國內外學者對氣溶膠液態水含量和酸度開展了卓有成效的研究. 例如，Murphy 等[6]利用E-AIM 和ISORROPIA 模型對北美洲多個城市氣溶膠pH 進行了估算，研究發現，當系統中NHx/SO42—(二者濃度之比)超過2 時，pH 會急劇增加. Sharma 等[7]發現，印度從夏季到冬季ALWC 呈上升趨勢. 以夏季為基準，其他季節氣溶膠pH 主要受SO42—影響，其次是總氨(顆粒相NH4+和氣相NH3)，而K+濃度和溫度的影響僅在冬季顯著. Song 等[8]采用E-AIM Ⅳ模型正向模式估算日本名古屋市氣溶膠(粒徑＜1.9 μm)酸度，發現影響pH 的主要因素是氣溫和顆粒物濃度.Tao 等[9]基于E-AIM 模型計算了加拿大10 年的氣溶膠pH，發現冬季氣溶膠pH 高于夏季，且冬季主要受其化學組成和氣象條件影響，而夏季主要受溫度影響；高溫會導致ALWC 降低及H+濃度升高，氣溶膠酸度增強.

一些學者對國內典型城市氣溶膠酸度開展了大量研究. 高潔等[10]研究天津市氣溶膠pH 時發現，相對濕度(RH) 可以通過改變ALWC、半揮發性組分(Ca2+、SO42—、NO3—和NH4+等) 的濃度，進而影響pH；此外，吸濕性組分濃度的變化對ALWC 也會產生一定的影響. 劉祚屹等[11]對廣州市PM2.5濃度、PM2.5化學組成及ALWC 進行了研究，發現在相同RH 條件下，硝酸鹽對ALWC 的影響顯著高于硫酸鹽. Dai 等[12]發現，北京市春季當RH 在50%以上時ALWC 急劇增加，表明氣溶膠的潛在相變進一步提高了吸水率.馮加良等[13]研究表明，上海市PM2.5呈現明顯酸性，且酸度與Ca2+、Mg2+等無機組分濃度均呈明顯負相關. 劉會斌等[14]研究發現，新疆石化工業區高值ALWC 有利于促進SO42—生成，同時高濃度的Mn、Fe在其中起催化作用. 呂文麗等[15]研究表明，保定市冬季PM2.5污染時期SNA(SO42—、NO3—、NH4+三者的統稱)以液態水參與的液相氧化為主，NH3可維持顆粒物的高值pH，保持氧化過程. 黃丹丹等[16]發現，長三角背景地區顆粒物總體呈強酸性，其酸度受氣溶膠液態水含量影響較大，并且液態水含量對春季二次有機氣溶膠生成的促進作用較夏季更為顯著. Wang 等[17]發現長三角地區夏季氣溶膠表現出較高的pH(平均值為5.9)，可能是由高濃度Ca2+中和了酸性粒子所致.Shi 等[18]發現在長三角地區較高的ALWC(RH>80%)條件下，二次無機氣溶膠(SIA)的生成得到進一步促進，而較低的ALWC 條件則會促進生成二次有機氣溶膠. 同時，較高的RH(>80%)通過氣體顆粒分配會促進NO3–的生成，而SO42–在相對較低的RH(>50%)下生成.

氣溶膠含水量和酸度在氣溶膠二次形成中發揮了重要的作用，以往研究多集中在某個時段或對ALWC 和pH 進行單獨研究，而對于全年不同季節的大氣氣溶膠含水量和酸度變化的研究較少，對二者之間相關性和來源解析仍未充分了解. 本研究以國家環境保護長三角區域大氣復合污染上海市淀山湖科學觀測研究站為研究對象，基于2020 年PM2.5濃度、水溶性無機離子和氣象參數等在線小時數據，運用ISORROPIA-Ⅱ熱力學平衡模型計算液態水含量、氫離子濃度和氣溶膠酸度，探究ALWC 和pH 的時間變化特征、影響因素及相互關系；同時，基于氣流軌跡模型進一步對不同時期的ALWC 和pH 來源進行解析，以期為推動長三角聯防聯控機制的建立和完善，以及區域綠色發展提供參考.

1 數據來源與研究方法

1.1 研究區域與數據來源

研究區域選取國家環境保護長三角區域大氣復合污染上海市淀山湖科學觀測研究站. 基于該站點2020 年PM2.5濃度和8 種水溶性離子(Na+、SO42—、NH4+、NO3—、Cl—、Ca2+、K+、Mg2+)在線小時監測數據開展研究，其中PM2.5濃度采用微量振蕩天平法監測儀(Thermo1405/1405F，Thermo Fisher Scientific，美國)測定；PM2.5化學組分及物理特征(主要水溶性組分、有機碳和元素碳、黑碳、重金屬、吸濕性等)、NH3采用在線多組分氣體及氣溶膠水溶性組分分析儀(MARGA 1S，Metrohm，瑞士)測定.

氣團后向軌跡資料來自美國國家環境預報中心(National Center for Environmental Prediction，NCEP)和美國國家大氣研究中心(National Center for Atmospheric Research，NCAR) 全球再分析資料以及全球資料同化系統(Global Land Data Assimilation System，GDAS) 氣象要素數據(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/reanalysis)，該數據時段為2020 年1 月1—31 日及8 月1—31 日.

1.2 研究方法

1.2.1 應用模型

ISORROPIA-Ⅱ模型屬于無機熱動力學平衡模型，其假設為氣溶膠體系達到熱動力學平衡，根據輸入組分濃度和溫度、相對濕度，對輸入的數據重新進行氣-粒分配，使得體系能量最低. 輸出數據包括不同相態中化學組分(液相中包括H+)的濃度及水含量，再根據氣溶膠液相中的H+濃度和ALWC 計算pH[19]. 該模型能實現多種組分的鹽粒子互相潮解的模擬，這個潮解現象會導致氣溶膠潮解點的降低. 相比過去其他模型，ISORROPIA-Ⅱ模型能預測在一定范圍濕度下水的存在，指出不同類型的氣溶膠在形態和吸水性上的差異[20].

ISORROPIA-Ⅱ模型分為正向模式(Forward mode)和反向模式(Reverse mode)，二者最主要的區別是氣體成分是否作為輸入組分. 反向模式計算僅以各無機組分在顆粒態中的濃度以及相對濕度和溫度為輸入參數進行計算，這會導致pH 存在較大誤差，因為它們會受到離子測量誤差的強烈影響(特別是在富氨條件下)，因此在冬季霧霾中的研究中應避免使用；正向模式以各無機組分在氣態和顆粒態中的總濃度，以及氣溫和相對濕度為輸入參數進行計算，同時考慮了半揮發性物質分配所施加的其他約束，并且受測量誤差的影響較小，因此廣泛應用于現在的研究中[21]. 此外，該模型還可以模擬氣溶膠在穩態(stable)和亞穩態(metastable)狀態下的熱力學平衡. 穩態為氣溶膠中的無機鹽達到飽和后析出，亞穩態則指無機鹽一直在水相中，達到飽和后不會析出[19]. 有研究[22-23]表明，正向模式受儀器測量誤差的影響小于反向模式. 因此本研究選用正向模式和亞穩態體系計算氣溶膠的pH. 此外，通過分析SO42—、NO3—和NH4+濃度模擬值和觀測值的相關性來量化ISORROPIA-Ⅱ的模擬誤差，計算得到三者的決定系數(R2)分別為0.990、0.971 和0.970，表明模擬值十分接近觀測值，模擬效果較好.

MeteoInfo 是一套用于氣象數據可視化和分析的工具，包括一個用于軟件開發人員的NET 類庫和一個用于最終用戶的應用程序. MeteoInfo 支持幾種基本的GIS 功能，并且可以廣泛讀取多種氣象數據格式，如NetCDF 和GRIB. MeteoInfo 提供的數據模型可以應用于網格處理和站點數據的復雜氣象分析. 該數據庫可方便用于開發、處理空間和氣象數據的軟件例程[24]. PSCF 方法是一種基于后向氣團軌跡來計算識別潛在污染源區的方法，也稱為滯留時間分析法. PSCF 方法的函數定義是經過某一區域(i,j)(i、j分別代表經度、緯度)的氣團到達觀測點時對應的某要素值超過閾值(根據需求設置)的條件概率，并且引入權重系數來優化圖形[25].

1.2.2 氣溶膠液態水含量與酸度計算

本研究采用ISORROPIA-Ⅱ模型的正向模式，在亞穩態狀態下輸入參數包括相對濕度(RH)、攝氏溫度(T)以及K+、Ca2+、Mg2+、總氨(顆粒態相NH4++氣相NH3)、總硫酸(顆粒相SO42—)、總鈉(顆粒相Na+)、總氯(顆粒態相Cl—+氣相HCl) 和總硝酸(顆粒態相NO3—+氣相HNO3)的濃度，進而模擬氣溶膠酸堿平衡，計算公式[26]：

式中：γH+為H+的離子活度系數(假設為1)；Hair+為單位體積空氣中自由H+的濃度，μg/m3；ALWC 為氣溶膠含水量，μg/m3.Hair+和ALWC 可通過熱力學模型計算獲得.

SO42—、NO3—、NH4+是影響氣溶膠酸度的3 個最主要的離子，中和度(F)表示氣溶膠中的酸性物質被中和的程度，計算公式：

式中，[NH4+]、[NO3—]、[SO42—]分別為NH4+、NO3—、SO42—的當量濃度，nmol/m3. 本研究定義：F>1 表示酸性物質被完全中和，0.75＜F＜0.9 表示酸性粒子，F＜0.75 表示強酸性粒子.

2 結果與分析

2.1 氣溶膠變化特征

2020 年淀山湖PM2.5日均濃度范圍為8～170 μg/m3，平均值為39 μg/m3，略高于我國《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)中規定的一級日均標準限值(35 μg/m3). PM2.5月均濃度中1 月最高(71 μg/m3)，比最低月(8 月)高出44 μg/m3，且冬季濃度整體高于春夏秋三季(見圖1). 這可能是由于上海地區夏季太陽輻射較強烈且氣溫高、大氣對流活動強烈，同時受副熱帶高壓控制和東亞季風影響，水平和垂直擴散條件均較好，使得夏季污染物更容易擴散；冬季則相反，冷空氣的頻繁活動和冷高壓條件容易發生污染物的累積[27].觀測期間大氣NH3平均濃度為5.5 μg/m3，日均濃度(每天00：00—23：00)變化較小，范圍為4.6～6.7 μg/m3.分月份而言，1 月NH3平均濃度最低，為2.0 μg/m3，7 月最高，為10.2 μg/m3，可能是因為7 月溫度較高，一方面有利于NH3從污染源揮發到大氣中，另一方面高溫降低了大氣顆粒物中硝酸銨等揮發性銨鹽的穩定性，使生成硝酸銨的平衡反應向逆反應進行[28].

圖1 2020 年淀山湖PM2.5 和NH3 月均濃度Fig.1 Monthly average concentration of PM2.5 and NH3 in Dianshan Lake in 2020

從PM2.5組成來看，NO3—平均濃度為8.56 μg/m3，SO42—平均濃度為5.17 μg/m3，NH4+平均濃度為4.21 μg/m3，這是氣溶膠中濃度占比居前三位的水溶性無機離子，合計占46%；其次是Cl—、K+、Ca2+、Na+和Mg2+，其濃度分別為0.62、0.13、0.12、0.08 和0.02 μg/m3(見圖2). 1 月SO42—、NO3—濃度較高可能是由北方冬季大量燃煤供暖所致，而夏季濃度較低可能是因為較多降雨帶來較強的清除作用[29]. NH4+濃度表現為1 月最高，4 月、7 月次之，10 月最低，可能是因為冬季氣溫較低，NH4NO3不易分解[30]. 此外，SO42—、NH4+、NO3—濃度與SO2、NH3、NOx等前體物以及大氣中氧化劑H2O2、O3等均有關，同時還受到溫度、相對濕度等氣象因素的影響[29].

圖2 2020 年關鍵月份淀山湖PM2.5 的化學組成Fig.2 Chemical composition of PM2.5 in Dianshan Lake in key months of 2020

2.2 氣溶膠液態水含量

2.2.1 月均濃度變化特征

2020 年淀山湖ALWC 平均值為31.52 μg/m3，最大值不超過750 μg/m3，且主要分布在＜150 μg/m3范圍內(見圖3). 較高ALWC 多出現于冬季，夏季則出現連續低值. ALWC 月均值為11.02 μg/m3(8 月)～78.13 μg/m3(1 月)，其中1 月、5 月、6 月、7 月、11 月、12 月ALWC 均超過30 μg/m3. 此外，ALWC 月均值變化與PM2.5濃度具有一定的相似性. 從小時變化來看，四季特征月(1 月、4 月、7 月、10 月)ALWC 均在11：00—16：00 偏低，其中1 月ALWC 晝夜值差異小于其余3 個月，這可能與1 月較大的晝夜溫差有關.

圖3 2020 年淀山湖ALWC 月均值及日變化Fig.3 Monthly average and daily variation of ALWC in Dianshan Lake in 2020

2.2.2 相關影響因素

有研究[31]表明，氣溶膠液態水含量與RH 聯系緊密，二者在一定范圍內存在正相關關系. 當PM2.5濃度較低時，ALWC 整體較低；當PM2.5濃度>100 μg/m3且RH>80%時，ALWC 大幅升高(見圖4)，這表明RH 越大，其對ALWC 的影響越顯著. 此外，在相同RH 條件下，隨著ALWC 升高，PM2.5濃度逐漸升高，可能原因是，較高RH 可為生成NH4NO3的非均相反應提供更多的ALWC 以及硫酸鹽顆粒物吸濕增長后的濕表面，而當大氣中RH 高于NH4NO3潮解濕度時，NH4NO3會潮解[32].

圖4 氣溶膠液態水含量與RH、溫度分布變化Fig.4 Aerosol liquid water content and relative humidity, temperature distribution changes

研究發現，ALWC 同樣受溫度的影響，當溫度介于13～27 ℃時，ALWC 所受影響較小，可以忽略不計. 然而隨著溫度逐漸升高，ALWC 迅速降低，最終轉化為氣態水揮發到空氣中.

2.3 氣溶膠酸度

2.3.1 酸度變化特征

2020 年淀山湖酸度pH 范圍在0～7.10 之間，且集中在pH=3 左右，全年pH 平均值為2.96，整體呈現冬季高、夏季低的特征. 從月均值變化來看，pH 在8 月(2.51)偏低，12 月(3.77)偏高，與ALWC 變化特征相似. 究其原因：①較高的ALWC 加強了SO2氧化的非均相反應，從而生成更多的SO42—，吸水性增強[23]，較強的吸水性使得氣溶膠表面富集了更多的水，使得液相的氫離子濃度的下降而導致較高的pH[33]. ②對比8 月、12 月PM2.5中NO3—、SO42—濃度占比，發現8 月SO42—濃度占比(39.6%) 高于12 月(25.0%)，而8 月NO3—濃度占比 (30.0%)低于12 月(46.8%)，因硫酸鹽的酸性強于硝酸鹽，故8 月酸度強于12 月.

由圖5 可見，1 月、4 月、7 月、10 月pH 最低值均出現在11：00—17：00，與ALWC 變化趨勢相似.同時，1 月pH 晝夜差異顯著小于其余3 個月，這可能與北方冬季燃煤有關；4 月pH 晝夜變化略小于1 月、7 月，這可能與夏季高溫多雨影響有關.

圖5 2020 年淀山湖pH 月均值及日變化Fig.5 Monthly average and daily variation of pH in Dianshan Lake in 2020

2.3.2 中和度變化特征

經式(2)計算可得，氣溶膠中部分粒子的中和度F>1，這可能是因為氣溶膠中Ca2+、Mg2+或者有機組分濃度較高，而ISORROPIA 模型僅考慮無機態，同時有研究表明當氣團受到揚塵沙塵、生物質燃燒、或海鹽氣溶膠等影響時，氣團中混入大量的Ca2+、Mg2+、K+均可以與SO42—、NO3—反應生成鹽類物質[33]；部分粒子的中和度F＜1 則可能是因為夏季多云霧導致氣溶膠中各離子濃度均較低且受較高的溫度影響，銨鹽多轉化為氨氣存在.

如圖6 所示，部分粒子表現出F>1(被中和)而pH＜1(強酸性) 的矛盾性質，可能原因是：①NH4+與SO42—、NO3—的反應產物有(NH4)2SO4、NH4HSO4、NH4NO3，均屬于強酸弱堿鹽，pH 與離子濃度和弱堿電離常數負對數(pKb) 均有關；②有研究表明，在NH4+濃度較低時，其對氣溶膠酸性起到很大的緩沖作用，但隨著其濃度繼續升高，pH 逐漸穩定[23]，即NH4+對pH 的影響是有限的. 此外，大部分粒子0.75＜F＜0.9表現為酸性，對應pH 介于2～3 之間；對于F＜0.75 的粒子，pH 集中在1.5 以下，此條件下式(1)(2)分別計算得到的氣溶膠酸性表現出較好的一致性.

圖6 2SO42-+NO3-與NH4+當量濃度的相關關系Fig.6 Correlation between 2SO42—+NO3— and NH4+equivalent concentration

2.3.3 液態水含量和酸度相關性

有研究[23]表明，NH4+主要來自NH3與酸性氣體反應生產的銨鹽，在一定程度上NH4+受SO42—、NO3—的影響. 如圖7 所示，NH4+當量濃度與SO42—、NO3—當量濃度均呈較好的正相關性，且NH4+與NO3—當量濃度的相關性(R2=0.91) 大于其與SO42—當量濃度的相關性(R2=0.68)，一方面是因為較低濃度的NH4+會優先生成NH4HSO4，然后隨著NH4+濃度升高，逐漸生成(NH4)2SO4，而本研究只探究NH4+與SO42—的相關關系，并未考慮HSO4—；另一方面是由于Ca2+的存在，其會與SO42—生成微溶的CaSO4. 同時圖8 表明，較高濃度的SO42—、NO3—、NH4+和NH3均出現在pH 及ALWC較高時，此時NH4+與SO42—、NO3—的反應比較完全，從而導致NH4+與SO42—、NO3—當量濃度的分布接近趨勢線.

圖7 NH4+與SO42-、NO3-當量濃度的相關關系Fig.7 Correlations between NH4+ and SO42—, NO3— equivalent concentrations

圖8 pH 與SO42-、NO3-、NH4+、NH3 質量濃度的相關關系Fig.8 Correlations between pH and mass concentrations of SO42—, NO3—, NH4+ and NH3

如圖9 所示，當SO42—當量濃度占比大于0.8 時，氣溶膠表現為較低的pH. 這是由于在SO42—和NO3—同時存在的情況下，NH4+趨于優先與SO42—反應，之后剩余的NH4+再與NO3—反應，而硫酸鹽的酸性強于硝酸鹽[34]，因此當NH4+濃度一定時，SO42—當量濃度占比越大，NO3—當量濃度占比則越小，pH 越低. 此外，當SO42—濃度較低時，出現了部分強酸性粒子.

圖9 pH 與NH4+、SO42-和NO3-當量濃度的相關性Fig.9 Correlations between pH and equivalent concentrations of NH4+, SO42— and NO3—

2.4 氣溶膠來源解析

2.4.1 液態水含量來源對比

為了對比2020 年1 月、8 月淀山湖ALWC 和pH 來源，選擇代表低層大氣氣團的100 m 高度為終點高度，運行時間為24 h，模擬時間為1 月、8 月的1—31 日每天00:00—23:00，以淀山湖站點作為軌跡終點(120.96°E、31.11°N). ALWC 分別大于1 月、8月ALWC 平均值的軌跡(1 月為78 μg/m3，8 月為11 μg/m3)見圖10 所示藍色線條. 按照WPSCF(加權潛在源貢獻因子)分類來表示1 月、8 月潛在源格網屬性，設置PM2.5小時濃度閾值分別為70 和27 μg/m3.1 月軌跡氣團(藍色線條)主要來源于海洋或途經海洋，可能原因是1 月氣溫較低(平均氣溫6.9 ℃)，海洋氣團帶來的水汽大部分以液態形式存在. 此外還有一些高濃度ALWC 氣團來自西北方向，對應PM2.5濃度高值區域，表明該方向的氣團夾帶著北方燃煤產生的SO2、NO2，在較高的ALWC 條件下，顆粒物吸濕增長抬升SO42—、NO3—濃度，加重了PM2.5的污染[35].8 月平均氣溫為30.1 ℃，ALWC 為全年最低. 當氣團軌跡較短即移動速度較慢時，ALWC 整體較高，這是由于移動速度較慢的氣團會減少液態水的蒸發，同時二次顆粒物的生成增加了顆粒物的吸濕能力，因此高溫下較短路徑氣團的ALWC 較高.

圖10 2020 年1 月、8 月淀山湖含高濃度ALWC 氣團軌跡及PM2.5 潛在源分布Fig.10 Trajectories of air masses with high ALWC and distributions of potential sources of PM2.5 in Dianshan Lake in January and August, 2020

2.4.2 酸度來源對比

pH 分別大于1 月、8 月pH 平均值的氣團軌跡(1 月pH 為3.27，8 月pH 為2.51) 見圖11 所示藍色線條. 1 月pH 高值軌跡氣團較分散，可能與冬季影響pH 的因素繁多且復雜有關. 8 月pH 高值氣團大部分來自南部低緯度區域且源于海洋. 考慮到海洋平均溫度在8 月最高，并且在一定范圍內，緯度越低，溫度越高. 因此相較于來自北部海洋氣團，來自南部氣團的氣態水含量更多，pH 則偏高.

圖11 2020 年1 月、8 月淀山湖含高值pH 氣團軌跡Fig.11 Trajectories of air masses with high pH in Dianshan Lake in January and August, 2020

此外，對比1 月、8 月氣溶膠酸度，由于1 月溫度較低、ALWC 較高，其產生的影響大于SO42—和NO3—酸性物質產生的影響；而8 月pH 為全年最低，由于氣溫較高，水分大量蒸發，溫度產生的影響大于堿性海洋氣團影響，使得8 月酸度強于1 月.

3 結論

a) 2020 年上海市淀山湖地區PM2.5平均濃度為39 μg/m3，1 月最高(71 μg/m3)，8 月最低(27 μg/m3)；8種無機離子中NO3—、SO42—和NH4+濃度最高，分別為8.56 μg/m3、5.17 μg/m3和4.21 μg/m3，三者占比分別為46.3%、25.9%、22.4%. 1 月SO42—、NO3—濃度較高，可能是由北方冬季大量燃煤供暖所致，而夏季濃度較低可能是因為較多降雨帶來較強的清除作用. NH4+濃度表現為1 月最高，4 月和7 月次之，10 月最低，可能與冬季氣溫較低NH4NO3不易分解有關.

b) 淀山湖地區氣溶膠液態水含量(ALWC)月均值范圍為11.02 μg/m3(8 月)～78.13 μg/m3(1 月)，其中1 月、5 月、6 月、7 月、11 月和12 月ALWC 均超過30 μg/m3，其月均值變化與PM2.5濃度具有一定的相似性. 當溫度低于27 ℃時，ALWC 受溫度的影響很小，可以忽略不計；當溫度逐漸升高時，多數液態水蒸發，ALWC 逐漸降低，這也解釋了8 月ALWC 較低的原因. 當PM2.5濃度較低時，ALWC 整體呈較低值；當PM2.5濃度超過75 μg/m3且RH 超過80% 時，ALWC 隨著RH 的增加而升高.

c) 淀山湖地區酸度(pH)范圍在0～7.10 之間，且集中在pH=3 左右，全年pH 平均值為2.96，整體呈現冬季高、夏季低的特征. 這可能是因為夏季氣溫高，ALWC 多以氣態水存在，冬季高濃度的ALWC 雖然加強了SO2、NO2氧化反應，但由于冬季NO3—占比顯著大于夏季，而SO42—占比較低，且NH4+多以銨鹽存在，同時高濃度的ALWC 使得H+被稀釋，故冬季氣溶膠酸性弱. 此外，冬季pH 晝夜差異顯著小于其余季節，這可能與北方冬季燃煤有關，同時與冬季溫度較低液滴蒸發影響減弱有關，SO42—、NO3—產生的影響弱化了ALWC 對pH 的影響.

d) 1 月高值ALWC 主要來源于海洋或途經海洋.可能原因是，1 月氣溫較低，海洋氣團帶來的水汽以大部分以液態形式存在；同時，另外一些氣團來自西北方向，對應PM2.5濃度高值區域；8 月高值ALWC主要來自區域北部較短軌跡氣團，這是由于移動速度較快的氣團會減少液態水的蒸發. 1 月pH 高值軌跡氣團較分散，可能與冬季影響pH 的因素繁多且復雜有關. 8 月pH 高值氣團大部分來自南部低緯度區域且源于海洋.