宜昌市2019-2021 年冬防期空氣質量改善及三次重污染過程減排效果研究

劉 丹，李 瑜，吳 倩，劉亞文，彭 瑾，周 婷，胡 輝，劉 巍,*

1. 湖北省生態環境科學研究院(省生態環境工程評估中心)，湖北 武漢 430072

2. 宜昌市生態環境局，湖北 宜昌 443000

3. 華中科技大學，湖北 武漢 430074

自實施《大氣污染防治行動計劃》以來，我國環境空氣質量改善效果顯著[1-2]，2018 年珠三角地區退出了全國大氣污染重點防治區域，2020 年長三角地區基本消除重污染天氣，但京津冀及周邊地區“2+26”城市和汾渭平原的區域性污染仍較嚴重[3-4]，尤其是秋冬季PM2.5污染，仍然是制約重點區域空氣質量進一步改善的關鍵因素之一[5-7]. 為有效應對冬季PM2.5污染，近年來我國出臺了不少重點區域冬防期攻堅方案[8-12]，對于空氣質量改善和重污染過程成因及減排效果評估研究也逐漸增多. 京津冀[13-14]、長三角[15-17]、珠三角[18-19]和四川盆地[20]等區域的研究表明，應急減排措施能有效削減污染物濃度峰值并減少重污染的發生[21-22]，長期控制本地大氣污染物排放則是降低PM2.5濃度的主要手段[23-25]. 然而大多研究主要針對我國重點區域，對兩湖盆地傳輸通道城市研究相對較少. 隨著區域經濟發展，我國兩湖盆地冬季PM2.5污染日益顯著[26]. 宜昌是湖北省重要的地級市之一，經濟水平、工業體量和交通量均居于湖北省上游水平[27]，宜昌也是華北平原向江漢平原大氣污染輸送通道的主要城市之一[28-29]，東西高差大，自西向東開口的“喇叭”呈“口袋型”結構，因此，宜昌市的環境空氣質量既受局地不利的風場環流影響，也容易受到區域傳輸影響，使得PM2.5濃度水平相對較高，空氣質量排名常年位于全省后幾位[30-32]，空氣質量持續改善面臨較大壓力.為此，基于2019 年冬防期PM2.5污染防治措施的實施效果，以及2020 年新冠病毒感染管控期間冬季PM2.5濃度的顯著降低情況，2021 年宜昌市進一步改進了其冬防措施，創新性地建立了“4+1”工作機制，空氣質量取得了明顯改善. 因此，本文將利用空氣質量監測數據、細顆粒物組分及固定污染源在線監測數據，評估冬防期“4+1”工作機制實施后空氣質量的改善效果，以及2021 年冬防期3 個典型重污染時段應急管控帶來的減排效果，以期為宜昌市空氣質量持續改善提供科學支撐，并為其他類似城市的冬防期大氣污染防治提供一些可借鑒的工作經驗.

1 研究區域及研究方法

1.1 研究區域概況

宜昌市地處長江上游與中游的接合部、鄂西武陵山脈和秦巴山脈向江漢平原的過渡地帶，地形復雜，高低相差懸殊，全年盛行靜風和東南風，東南風沿長江河谷而上，受西北三峽高山阻礙，常年平均風速偏小，靜風頻率高，一年四季均較容易出現逆溫層、等溫層，大氣層結比較穩定.

1.2 研究方法及數據來源

1.2.1 數據來源

本研究冬防期時間為11 月—翌年2 月，2019—2021 年冬防期宜昌市大氣污染物PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO 和O3-8 h 的濃度數據均來自湖北省環境空氣質量監測數據管理系統(http://59.172.208.250:8100)，有張家灣路(111.466°E、30.549°N)、伍家崗(111.361°E、30.644°N)、白龍崗(111.305°E、30.696°N)、點軍區(111.268°E、30.693°N)、夷陵區(111.334°E、30.779°N)和云深路(111.317°E、30.722°N)這6 個國控站點. 氣象觀測數據和PM2.5組分監測數據來源于湖北省大氣超級站組網綜合分析平臺(http://59.172.208.250:8082)，觀測站點為宜昌市大氣超級站(111.302°E、30.700°N)，其中氣象數據和PM2.5組分數據傳輸率達到98%以上，質控合格率為97%～99%. 宜昌市大氣超級站PM2.5監測設備包括大氣水溶性氣體/顆粒物組分分析儀(WAGA-100)、大氣有機碳/元素碳分析儀(OCEC-100)和大氣重金屬分析儀(AMMS-100)，均來自聚光科技(杭州)股份有限公司. 采用PMF(正定矩陣因子分析)模型對PM2.5來源進行解析.

1.2.2 研究方法

利用美國大氣研究中心、美國太平洋西北國家實驗室和美國國家海洋及大氣管理局共同開發完成的中尺度氣象-化學模式WRF-Chem，以2019 年為基準年，開展2021—2022 年冬防期間宜昌市空氣質量改善模擬研究.

1.2.2.1 重污染天氣的減排方案設置

冬防期間選取2021 年12 月10 日09:00—12 日08:00、2022年1月4日00:00—6 日09:00和1月16 日12:00—21 日10:00 三個典型重污染過程，其中2021年12 月10 日、2022 年1 月4 日和1 月18—20 日PM2.5平均濃度分別為169、176 和169～220 μg/m3，分別為GB 3095—2012《環境空氣質量標準》二級標準限值(75 μg/m3)的2.3、2.3 和2.3～2.9 倍. 根據《宜昌市重污染天氣應急預案》要求啟動Ⅲ級響應，基于宜昌市2021—2022 年度重污染天氣應對減排清單，開展重污染天氣應對空氣質量改善模擬研究，3 個典型重污染過程減排比例見表1.

表1 3 個典型重污染過程的減排比例Table 1 Abatement ratio of three typical cases

1.2.2.2 模型模擬參數設置

模式第二層區域(見圖1) 覆蓋了湖北省全域(108.09°E～116.85°E、28.78°N～33.5°N). 第一層、第二層的網格數分別為226×197、276×177，水平分辨率分別為9 和3 km. 模式頂氣壓固定在100 hPa，垂直分為31 層，分層及主要參數設置如表2 所示.

圖1 模式模擬區域的設置Fig.1 Setting of the mode simulation area

表2 模式網格設置以及物理、化學參數化方案的選擇Table 2 Model grid settings and selection of physical and chemical parameterization schemes

WRF-Chem 模型所要求的基準排放清單采用2017年中國多尺度排放清單(MEIC)，對比模擬研究清單則依據表1 所示的減排方案，對基準排放清單進行相應的調整得到.

1.2.2.3 模型效果評估

為評估模型對減排評估試驗的支撐效果，對2021 年12 月10 日09:00—12 日08:00、2022 年1 月4 日0:00—6 日09:00 和1 月16 日12:00—21 日10:00宜昌市3 個典型重污染時段PM2.5濃度開展驗證，圖2為該時段內宜昌市PM2.5濃度模擬值與觀測值的時間序列對比. 由圖2 可見，WRF-Chem 模型可以再現出PM2.5濃度的時間變化特征，模擬值與觀測值基本吻合，相關系數(R)范圍為0.84～0.87，模擬偏差(MB)范圍為—16.2～—2.25 μg/m3，均方根誤差(RMSE)范圍為27.6～39.0 μg/m3，總的來說，可以為減排評估提供可靠的模擬.

圖2 3 個典型重污染時段宜昌市PM2.5 濃度模擬值與觀測值的對比Fig.2 Comparison of simulated and observed PM2.5 in Yichang City during three typical heavy pollution periods

1.3 宜昌市冬防期大氣污染防治措施

宜昌市改進的冬防期管控措施以監管執法和強化考核為主，主要包括四方面：由市縣兩級組建工業源、揚塵源、生活源和移動源的4 個專項管控專班并建立秸稈禁燒網格化監管體系(簡稱“4+1”工作機制)；依據《揚塵大氣污染防治條例》強化監管執法；針對所轄14 個縣市區和12 個市直部門開展創新量化考核(即首次將PM2.5濃度同比改善幅度實際值與理論值比值納入考核)；制定實施《宜昌市藍天保衛戰預警提示和履責約談暫行辦法》，以及按旬目標完成情況進行預警、約談、問責. 為了扎實推進改進后的冬防期大氣污染防治措施，政府發布了相對應的管理型文件，具體如表3 所示.

表3 2021 年宜昌市冬防期大氣污染防治主要管控措施Table 3 Main control measures for air pollution prevention and control during the winter prevention period in Yichang City of 2021

2 結果與討論

2.1 冬防期地面氣象要素分析

已有研究[41-42]表明，氣象條件如溫度、濕度和風速等會影響PM2.5中硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽和二次有機組分等的生成反應，從而影響PM2.5濃度變化[43]，基于宜昌市氣象數據，繪制宜昌市2019—2021 年冬防期逐日溫度、相對濕度和風速的日跡變化曲線，結果如圖3 所示. 由圖3 可知，2021 年冬防期宜昌市日均氣溫范圍為—0.5～18.2 oC，平均值為8.8 oC，相對于2020年和2019 年分別下降了7.4%和9.8%. 溫度的降低，不利于PM2.5表面吸附的揮發性和半揮發性有機物揮發，可能導致PM2.5中碳質組分濃度的增加[44-45]，吸附在PM2.5中的無機氣體SO2和NO2可能更容易發生化學反應而生成硫酸鹽和硝酸鹽[46-47]；相對濕度既影響PM2.5中有關物質間的化學反應，也可能促使細顆粒物因吸濕增長而產生更多的二次粒子[48]. 2021年冬防期日均相對濕度范圍為61.5%～98.4%，平均值為83.7%，較2020 年上升了0.4%，可能進一步推高PM2.5中二次粒子硫酸鹽和硝酸鹽的濃度. 從圖3 也可以看出，2021 年冬防期宜昌市日均風速范圍為0.23～1.78 m/s，平均值為0.65 m/s，與2020 年和2019年基本持平，整體風速偏小，水平擴散條件不佳. 整體來看，2019—2021 年宜昌市冬防期間氣象條件呈現“低溫、高濕、靜穩”特點，對細顆粒物的生成積累是有利的[46].

圖3 2019-2021 年冬防期宜昌市溫度、相對濕度及風速的日際變化曲線Fig.3 Interdaily variation curves of temperature, relative humidity and wind speed in Yichang City during winter defense period of 2019-2021

2.2 冬防期空氣質量變化特征

湖北省環境空氣質量監測數據管理系統中宜昌市2019—2021 年的環境空氣質量監測數據，發現宜昌市2019 年、2020 年和2021 年冬防期大氣污染物綜合指數分別為4.90、5.14 和4.80，優良天數比率分別為65.3%、60.8%、66.7%. 與2019 年和2020 年冬防期相比，2021 年冬防期大氣污染物綜合指數明顯降低，優良天數比率明顯上升. 從污染物濃度變化情況(見圖4) 來看，2021 年冬防期大氣PM10、PM2.5、SO2、NO2、O3-8 h 和CO 的濃度分別為82 μg/m3、66 μg/m3、6 μg/m3、30 μg/m3、62 μg/m3和0.8 mg/m3，與2019 年冬防期、2020 年冬防期相比，PM2.5、SO2和CO 濃度均呈現降低趨勢，因2019 年與2020 年冬防期PM2.5、SO2和CO 濃度基本持平，2021 年冬防期較2020 年和2019 年冬防期均分別下降4.3%、25.0%和15.4%. 2021 年冬防期PM10濃度較2020 年下降9.8%，但與2019 年冬防期相比則小幅上升；2021 年O3-8 h 和NO2濃度與2019 年冬防期基本持平，均較2020 年冬防期小幅下降，降幅分別為1.1% 和9.1%.整體上看，宜昌市2019—2021 年冬防期在同樣不利氣象條件下，宜昌市2021 年空氣質量較2019 年冬防期取得了一定程度的改善，這表明通過在冬防期提出并實施“4+1”工作機制對環境空氣質量的改善是有效的.

圖4 2019-2021 年冬防期宜昌市污染物濃度的變化情況Fig.4 Changes of pollutant concentrations in Yichang City during winter defense period of 2019-2021

2.3 冬防期PM2.5 組分濃度變化特征分析

為找到宜昌市PM2.5濃度下降的主要原因，本文利用宜昌市大氣超級站PM2.5組分濃度觀測數據，繪制2019—2021 年冬防期PM2.5中典型組分的濃度變化特征(見圖5) 和PM2.5基本組分的濃度占比分布(見圖6). 由圖5 可知，2021 年冬防期PM2.5中典型組分NO3—、 NH4+、SO42—、POA、SOA 和EC 濃度分別為21.5、11.3、9.2、5.1、6.3 和3.7 μg/m3. 其中，2021年冬防期的NO3—和SO42—離子的濃度與2019 年的相比均有所下降，分別降低2.9 和1.3 μg/m3，降幅分別為11.8%和12.7%；同時，POA 和SOA 濃度較2019年分別降低1.6 和2.6 μg/m3，降幅分別為24.4%和29.6%. 由圖6 可知：2019—2021 年冬防期PM2.5中水溶性離子、地殼元素和碳質組分的濃度占比分別為56.1%、11.2% 和36.6% ，65.6% 、12.1% 和25.0%，65.7%、10.4%和26.8%，2021 年冬防期PM2.5中地殼元素的濃度占比均低于2019 年和2020 年，碳質組分的濃度占比2021 年冬防期明顯低于2019 年；同時，2019—2021 年冬防期鉀離子濃度的占比分別為1.9%、1.5%和0.8%. 已有研究[49-51]表明，有機物、硝酸鹽、硫酸鹽主要來源于工業源、移動源一次排放和二次轉化，地殼元素主要來源于揚塵源，碳質組分主要來自移動源，鉀離子主要來源于生物質燃燒. 基于此，宜昌市2021 年冬防期PM2.5濃度下降的主要原因之一，是冬防期對污染源的管控引起的，這也表明宜昌市2021 年冬防期實施的“4+1”工作機制是有效的.

圖5 2019-2021 年冬防期宜昌市PM2.5 中典型組分的濃度變化特征Fig.5 Characteristics of concentration changes of typical components in PM2.5 in Yichang City during winter defense period of 2019-2021

圖6 2019-2021 年冬防期宜昌市PM2.5 基本組分的濃度占比分布Fig.6 Concentration share distribution of PM2.5 basic components in Yichang City during the winter defense period of 2019-2021

2.4 冬防期不同污染天氣下PM2.5 組分濃度分布特征分析

由圖7 可知，2019—2021 年冬防期硫酸鹽、硝酸鹽及銨鹽所占比例之和均表現為污染天高于優良天，高出比例分別為2%、8.7% 和10.8%，表明宜昌市2021 年冬防期較2019 年和2020 年冬防期在污染天二次污染更為嚴重，且硝酸鹽占比變幅更為顯著.Xiao 等[52]闡明了天津市大氣PM2.5中NO 和NO2轉化為硝酸鹽的形成過程，馬英歌等[46]從周口市2022年冬季重污染過程中發現PM2.5重污染時段硝酸鹽和硫酸鹽增長速率顯著增加這一現象，且硝酸鹽的增長速率是硫酸鹽的1.8 倍. 結合宜昌市冬防期污染時段PM2.5組分特征，說明宜昌市需進一步加強對二氧化硫和氮氧化物主要排放源的精準管控.

圖7 2019-2021 年冬防期宜昌市優良天與污染天PM2.5 中主要組分占比變化Fig.7 Changes in the proportion of major components in PM2.5 on good days and polluted days in Yichang City during winter defense period of 2019-2021

2.5 冬防期大氣PM2.5 來源解析

基于宜昌市大氣超級站2019—2021 年冬防期PM2.5的來源解析結果(見圖8)，發現2019—2021 年冬防期PM2.5的主要來源為二次源、機動車排放源、生物質燃燒源、工業源和揚塵源，其中，機動車排放源對PM2.5濃度的貢獻占比由2019 年冬防期的36.08%降至2021 年冬防期的13.56%，揚塵源的貢獻占比則由2019 年冬防期的7.22%降至2021 年冬防期的7.16%，然而，2021 年冬防期二次源、工業源和生物質燃燒源對PM2.5濃度的貢獻占比較2019 年不降反升.單純使用受體模型暫無法將二次源具體分攤到一次排放源[53]，且2019 年冬防期受新冠病毒感染影響，整體一次源排放有所降低，尤其是工業源、移動源和揚塵源等人為一次排放源大幅削減[47,54]，通過宜昌市2021 年冬防期PM2.5濃度較2019 年冬防期降低4.3%，以及PM2.5中典型組分NO3—、SO42—、POA、SOA 濃度占比、地殼元素組分濃度占比和碳質組分濃度占比2021 年冬防期較2019 年冬防期均有所降低，可以看出宜昌市2021 年冬防期移動源和揚塵源的管控具有一定成效.

2.6 重污染過程應急減排效果評估

由于冬季更易遇到“低溫、高濕、靜穩”的不利氣象條件，疊加本地排放和外來傳輸影響，出現重污染天氣. 為減輕重污染天氣的影響，降低重污染發生頻率，宜昌市印發了《宜昌市重污染天氣應急預案》，根據空氣質量預警分級啟動不同程度的應急減排措施. 為評估應急管控措施對重污染的影響，本文選取2021 年冬防期3 個重污染天氣黃色預警典型時段(2021 年12 月10 日09:00—12 日08:00、2022年1 月4 日00:00—6 日09:00 和2022 年1 月16 日12:00—21 日10:00)作為減排案例；同時，基于模型，在同一氣象條件下，設置了重污染天氣主要污染源減排的兩種情景，其中基準情景是指模擬基準排放源條件下使用未調整清單開展模擬，減排情景是指基于基準排放源在采取Ⅲ級管控減排措施后使用調整減排比例后的清單開展模擬. 基于再分析數據集(FNL)，利用WRF-Chem 模型對3 個典型時段污染物濃度進行研究區域PM2.5濃度的模擬計算，結果如圖9 所示.

由圖9 可知，2021 年冬防期間3 個典型污染時段在采取應急減排措施后PM2.5濃度均有所下降，且對中心城區的影響相對較大，這與啟動預警范圍主要集中在城區有關. 提取宜昌市國控站點對應的PM2.5模擬濃度，對比基準情景和減排情景的濃度得到落實黃色預警應急減排措施對宜昌市國控站點PM2.5濃度的影響. 由圖10 可知，3 個案例中宜昌市PM2.5平均濃度分別下降了5.7%、4.2%和9.2%，這表明3 個典型污染時段所采取的冬防措施是有效的.

圖10 2021 年冬防期宜昌市3 個典型時段重污染天氣應急減排后PM2.5 濃度的變化Fig.10 Changes of PM2.5 concentration after emergency abatement of heavy polluted weather in three typical periods in Yichang City during winter defense period of 2021

3 結論

a) 通過在冬防期實施“4+1”工作機制強化大氣污染防治措施，在同等不利氣象條件下，對比基準年(2019 年)，宜昌市2021 年冬防期綜合指數和大氣污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3-8 h 和CO 平均濃度均呈現降低趨勢，空氣質量取得一定改善效果.

b) 從顆粒物組分變化情況來看，與2019 年冬防期相比，2021 年冬防期的NO3—、SO42—、POA 和SOA濃度的降幅分別為11.8%、12.7%、24.4% 和29.6%，同時2021 年冬防期PM2.5中地殼元素、碳質組分和鉀離子的濃度占比均較2019 年有所降低，表明2021年冬防期“4+1”工作機制對污染源的管控取得了一定成效.

c) 2019—2021 年冬防期硫酸鹽、硝酸鹽及銨鹽所占比例之和污染天均高于優良天，其中2021 年冬防期污染天二次污染更為嚴重. 從冬防期大氣PM2.5來源解析結果來看，2019—2021 年冬防期宜昌市PM2.5的主要來源為二次源(占35.85%～55.10%)、機動車排放源(占13.56%～36.08%)、生物質燃燒源(占8.26%～17.15%)、工業源(占4.34%～8.83%) 和揚塵源(占3.78%～7.22%)，其中機動車排放源、揚塵源的貢獻占比2021 年冬防期較2019 年冬防期有所降低，但二次源貢獻占比逐年增加，表明宜昌市復合型大氣污染形勢進一步加劇，宜昌市應進一步加強VOCs 和NOx等氣態前體物的協同管控.

d) 結合宜昌市3 個典型重污染時段應急管控措施評估效果來看，2021 年冬防期重污染時段通過采取應急減排措施，對宜昌市PM2.5濃度改善的貢獻率在4.2%～9.2%之間，且以中心城區減排效果較為顯著，建議持續強化市級層面區域聯防聯控，加強縣市區三級聯動，削減本地污染源排放，減少本地污染積累.