長沙地區O3 污染潛勢廣義可加模型的季節分異性

花瑞陽,倪長健,李 蔚,葉成志,石蕎語

1.成都信息工程大學大氣科學學院,四川 成都 610225

2.長春市氣象臺,吉林 長春 130051

3.湖南省氣象臺,湖南 長沙 410000

4.中國氣象局成都高原氣象研究所,四川 成都 610072

自我國實施《打贏藍天保衛戰三年行動計劃》和《大氣污染防治行動計劃》以來,以PM2.5為代表的顆粒物質量濃度在顯著降低的同時,臭氧(O3)濃度卻呈現出上升的趨勢[1-3]。 近地面高濃度的O3不僅干擾生態系統的穩定,嚴重影響人體健康,而且還加劇了大氣復合污染的復雜性和不確定性,這已經成為當前大氣環境管理的焦點和難點[4-5]。

近地面O3是由氮氧化物(NOx)和揮發性有機物(VOCs)在太陽輻射下發生一系列復雜的光化學反應生成的二次污染物[6-7]。 基于對前體物的敏感類型識別,可將O3濃度的管控分為VOCs控制區、NOx控制區、VOCs 和NOx協同控制區[8]。 此外,由于O3和PM2.5之間有相同的前體物,二者之間還可通過輻射效應、光化學反應和非均相反應相互影響,這種化學偶聯關系增大了O3和PM2.5協同治理的難度[9-10]。 在O3前體物(NOx和VOCs)排放相對固定的情況下,氣象因子是驅動O3濃度演化的關鍵因素,也是造成O3濃度出現季節變化和晝夜循環的主要原因[11]。DING 等[12]研究表明,太陽輻射、相對濕度、風速和溫度等氣象因素與O3濃度變化密切相關,錢悅等[13]進一步研究發現,O3濃度總體與氣溫、日照時數呈正相關,與相對濕度呈負相關。 王玫等[14]針對2014—2017 年京津冀O3與氣象要素關系研究結果表明,春、夏、秋季氣溫是影響O3濃度變化的主要因素,而在冬季相對濕度和風速則是影響O3濃度變化的主要因素。 由此可見,不同季節氣象因子對O3濃度的影響存在差異性[15]。

目前,O3濃度預報方法主要分為數值預報和統計預報兩大類[16]。 數值預報方法以大氣動力學和大氣光化學理論為基礎,模擬大氣中一系列復雜的物理化學過程[17-18]。 相比而言,決策樹、神經網絡和多元線性回歸等統計預報方法僅需要將污染潛勢作為輸入數據,具有模型簡單和適用性強等特點[19-20]。 進一步研究指出[18-21],上述統計方法也存在過擬合、機理分析不清晰以及非線性表征能力弱等不足。 廣義可加模型(GAMs)作為一種非參數統計模型,可用于處理解釋變量與響應變量間非線性和非單調的數據關系,是復雜多因素耦合分析的重要工具[22-23];張瑩等[22]運用GAMs 模型分析成都市2014—2019 年氣象因子交互作用對O3濃度變化的影響;任至涵等[24]利用GAMs 模型分別構建了O3日最大8 h 滑動平均質量濃度(O3-8 h)與4 個時段(全天時段、日間時段、O3超標時段、O3峰值時段)氣象因子間的函數關系,揭示了O3逐日污染潛勢對不同時間尺度的依存關系;史之浩[25]研究指出,O3濃度對氣象參數變化的響應存在顯著的地區和季節特征。綜上,O3對氣象要素及其交互作用非常敏感,這必然會導致O3污染潛勢GAMs 模型表征能力和表征形式的季節差異性,而這方面的認知尚不清晰。

長沙市是湖南省經濟發展的核心增長極,是我國典型的季風區,也是全國復合型污染最嚴重的地區之一[26]。 本文利用長沙市2016—2019 年O3濃度逐時觀測資料,結合該時段同時次的環境氣象監測數據,基于GAMs 模型探討 O3污染潛勢多因子非線性作用的季節分異特征,以期為該地區O3預報模型指標體系的構建提供技術支持。

1 數據與方法

1.1 數據來源

本文采用資料包括長沙市2016—2019 年9個環境空氣質量監測站(高開區環保局站、湖南中醫藥大學站、經開區環保局站、天心區環保局站、雨花區環保局站、湖南師范大學站、伍家嶺站、馬坡嶺站、火車新站)所提供的O3逐時監測數據和長沙氣象觀測站提供的常規地面觀測氣象資料以及地面輻射觀測資料,主要包括相對濕度、氣溫、風速、氣壓、太陽輻射等。 O3數據嚴格參照《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)[25]進行質量控制,同時剔除部分時段由于停電、儀器校準等原因出現的缺測值。 氣象數據集原始數據文件也已經過嚴格的質量控制。 本文O3濃度為O3日最大8 h 滑動平均質量濃度(O3-8 h),8 h 滑動時段內連續6 h 有數據,則認為該數據有效。 結合國家《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)確定一級限值100 μg/m3,二級限值160 μg/m3。

1.2 分析方法

廣義可加模型(GAMs),將每個預測變量分割成多個部分,通過核函數、光滑樣條函數或者局部回歸光滑函數,對每個部分進行擬合。 GAMs模型具有解決相應變量與預測因子之間非線性關系的能力,其基本形式:

式中:i 為觀測的天數;j 為氣象因子的數目; μi為O3濃度的期望值; g(μi) 是連接函數;xji為解釋變量,本研究解釋變量為氣象因子,主要包括相對濕度、太陽射輻、氣溫、風速和氣壓,fj是氣象因子xji的光滑函數,代表O3濃度和氣象因子間的復雜關系; β0為截距;εi表示殘差。 在利用GAMs模型進行分析的時候,對于平滑函數fj使用懲罰3 次回歸樣條,以允許O3濃度與所選取的每個氣象因子之間形成非線性響應。 GAMs 模型的分析結果通過F 統計值、P、調整判定系數(R2)和方差解釋率(IRV)來表征,其中F 統計值越大,表明該氣象因子相對重要性越大;P 是用來判斷假設檢驗結果的另一參數,P 越小表明結果越顯著;調整判定系數(R2)為回歸平方和與總離差平方和的比值,取值范圍為0 ～1,且R2越接近1表明擬合效果越優,方差解釋率(IRV)表示模型對總體變化的解釋能力,值越高表明模型越精確。

2 結果與討論

2.1 O 3 濃度的季節變化

研究表明[27],不同城市由于氣候氣象條件不同,影響O3的主導氣象因子也有所差異,通過氣象因子與O3濃度相關性關系分析進一步證實,同一氣象因子在不同季節與O3相關系數并不相同,因此推斷同一氣象因子不同季節對O3濃度的貢獻率也會有所不同。 另外,O3濃度與其前體物以及氣象因子構成了非常復雜的非線性系統,氣象因子逐月變化是該動力系統最重要驅動因子之一,并誘發了O3濃度序列的顯著季節變化特征[28]。 為此繪制了研究時段內O3月均濃度及O3高濃度天數逐月變化特征圖,見圖1。 圖1 將O3濃度高于100 μg/m3的值作為高濃度值。 由圖1 可見,O3濃度月變化呈現顯著的單峰形態特征,峰值出現在9 月,為128.8 μg/m3,這一結果與文獻[29]的研究結果基本一致。 2016—2018 年O3高濃度時間也呈現明顯的單峰形態特征,峰值在8 月。

圖1 2016—2018 年長沙市O 3 月均濃度及高濃度時間Fig.1 Monthly average concentration and high concentration days of ozone in Changsha from 2016 to 2018

為更清晰看出O3高濃度時間的季節分異特征,據此統計了2016—2018 年逐季O3高濃度的時空分布,見圖2。 2016—2018 年O3高濃度時間最大值均在夏季,分別為51、49、70 d,這主要是由于夏季大氣不穩定條件,太陽輻射增強且大氣對流層與平流層交換頻繁,光化學反應導致O3濃度升高。 顯然不同季節O3濃度和高濃度天數都存在明顯的季節性特征。 本文將探究不同季節O3濃度與氣象因子非線性擬合結果是否也存在季節分異特征,為更準確預測O3污染潛勢,分季節制定前體物控制方案,進一步改善我國環境空氣質量提供支持。

圖2 2016—2018 年長沙市四季O 3 高濃度時間Fig.2 The number of days with high ozone concentration in four seasons in Changsha from 2016 to 2018

2.2 GAM s 模型的構建

基于廣義可加模型(GAMs)分別構建了長沙市2016—2018 年O3日最大8 h 滑動平均質量濃度與不同季節氣象要素之間的函數關系,其中氣象要素包括相對濕度、太陽輻射、氣溫、風速和氣壓。 首先利用相關性分析和方差膨脹因子相結合的方法排除了相對濕度、太陽輻射、氣溫、風速和氣壓之間存在多重共線性問題,進而基于GAMs模型對5 個氣象因子先逐個進行單因子分析,O3濃度作為響應變量,每次選取一個氣象因子作為解釋變量,并分析每個解釋變量對響應變量影響的顯著性和模型的擬合程度。 如表1 所示,氣象因子P 在0.05 以下,則代表該氣象因子通過了0.05 顯著性檢驗,P 越小則顯著性越強,夏季和冬季氣壓未通過0.05 顯著性檢驗。當分子自由度為1 時,說明函數為線性方程,表明解釋變量與響應變量O3濃度之間存在線性關系。 結果顯示,春季的氣溫和風速、夏季的氣壓以及秋季的太陽輻射、風速和氣壓等因子分子自由度均為1,說明該6 個函數呈線性關系,其余函數均是非線性曲線方程,且自由度越大,非線性關系越顯著。 另外,R2和方差解釋率越大,表明該因子與O3濃度相關性越強。 由表1可見,相對濕度、氣溫、太陽輻射3 個氣象因子在4 個季節中均是主要的影響因子,且太陽輻射影響最大,相對濕度次之,氣溫最后。 從同一氣象因子在不同季節里與O3濃度擬合結果來看,太陽輻射在春季影響最強(R2為0.719,方差解釋率為72.4%),秋季次之(R2為0.719,方差解釋率為72.0%),冬季影響排第三(R2為0.710,方差解釋率為71.4%),夏季最小(R2為0.409,方差解釋率為41.3%)。 相對濕度在冬季影響最強(R2為 0.576, 方差解釋率為58.3%),秋季次之(R2為0.556,方差解釋率為56.1%),夏季最小(R2為0.394,方差解釋率為40.8%)。 氣溫的季節重要性排序與前2 個因子皆不相同,氣溫在秋季影響最強(R2為0.442,方差解釋率為45.9%),春季次之(R2為0.283,方差解釋率為28.5%),但影響最小的季節是冬季(R2為0.117,方差解釋率為12.7%)。在秋季,氣壓影響的重要性大于風速,春、冬、夏季則相反,風速重要性大于氣壓。 因此,O3濃度季節變化是非常復雜的非線性時間變化序列,不同季節氣象因子(解釋變量)與O3濃度(響應變量)的關系有顯著差異。 這一結論也得到了劉明花[30]研究成果的支持。

表1 4 個季節O 3 濃度與單個氣象因子的GAM s 模型擬合結果Table 1 Fitting results of O 3-8 h concentration in four seasons with GAM s model of single meteorological factor

利用GAMs 模型進行多要素影響分析,以了解氣象因素在不同季節對O3的綜合影響。 將5個氣象因子共同作為解釋變量,O3濃度作為響應變量,構建GAMs 模型進行多要素擬合。 從表2可知:①四季O3濃度變化多要素GAMs 模型R2和方差解釋率都高于對應季節單因子GAMs 模型擬合結果,多因素GAMs 模型的擬合效果優于單因子GAMs 模型。 ②秋季多要素GAMs 模型R2為0.819,方差解釋率為83.0%,高于其他季節多要素擬合的GAMs 模型。 ③夏季多要素GAMs 模型R2為0.564,方差解釋率為60.2%,顯著低于其他季節多要素GAMs 模型。 可見,不同季節氣象因子對O3污染潛勢貢獻率存在差異。 夏季O3濃度與氣象因子擬合度明顯低于其他季節,主要是由于夏季高溫、強輻射使得光化學反應愈加復雜,同時O3的另一主要前體物VOCs 在高溫下反應更為活躍,使O3濃度變化的作用機制更加繁雜[31]。 因此,導致影響O3濃度的氣溫、太陽輻射、相對濕度等主控因子權重下降,GAMs 模型擬合效果較差。

表2 4 個季節O 3 濃度與5 個氣象因子的GAM s 模型擬合結果Table 2 Fitting results of GAM s m odel between O 3-8 h concentration in four seasons and five m eteorological factors

夏季的氣壓與冬季的風速和氣壓均未通過0.05 的顯著性檢驗,因此,為進一步分析O3污染潛勢的非線性季節分異特征,以太陽輻射、相對濕度、氣溫3 個氣象因子共同為自變量,逐個季節進一步構建與O3濃度的GAMs 模型。

R2與方差解釋率可共同判定模型的擬合效果,兩者數值越大則表明擬合效果越好。 由表3可知:①4 個季節,太陽輻射、相對濕度和氣溫與O3呈顯著的非線性相關性(通過了0.05 的顯著性檢驗且分子自由度均大于1)。 ②春季、秋季和冬季GAMs 模型調整判定系數R2為0.758 ～0.818,方差解釋率為76.8%～82.8%,模型擬合度較高,說明GAMs 模型可以很好地擬合春季、秋季和冬季氣象因子與O3濃度的非線性關系,這3 個季節氣象因子對當季O3污染潛勢具有較好指示意義。 ③夏季GAMs 模型R2為0.486,方差解釋率為51.2%,氣象因子與O3擬合度較差,說明夏季氣象因子對O3污染潛勢指示意義較差。

表3 4 個季節O 3 濃度與3 個主要氣象因子的GAM s 模型分析結果Table 3 Fitting results of GAM s model between O 3-8h concentration in four seasons and five meteorological factors

在環境數值模擬及環境監測研究中,當模擬和觀測數據不是固定變量而是隨機變量時,不能忽視自變量的離散性。 所以,在選取回歸分析方法時,不應只偏重優化因變量的擬合效果,還應同時兼顧因變量和自變量的擬合偏差。 壓軸回歸法(RMA)的優化準則是數據點與回歸趨勢線構成的三角形面積最小,注重變量間的數值變化關系,更適用于環境監測類隨機數據樣本的線性回歸分析[32]。 因此,選用2019 年資料應用壓軸回歸法對4 個季節GAMs 模型的擬合效果進行檢驗,得到了4 個季節模擬值和觀測值的散點圖(圖3)。從圖3 可見,散點均勻分布在RMA 回歸直線y=1.115 9×10-6+x(春季)、y=-7.853 81+1.055 61x(秋季)、y=0.924 7+0.992 3x(冬季)的兩側,春季、秋季及冬季壓軸回歸系數r 為0.735 ～0.874,表明模型能夠解釋O3濃度73.5%～87.4%的變化,即認為O3的預測值具有顯著參考價值。 夏季壓軸回歸系數r 為0.436,即模型解釋O3濃度的變化的能力明顯小于其他3 個季節。 由此可見,夏季3 個重要氣象影響因子對O3的影響明顯小于其他季節,該結果進一步論證了夏季氣象因子對O3污染潛勢指示意義較差。 因此,找到夏季O3濃度和O3超標時間增多的主導因子,或對O3光化學反應非線性動力系統和基于氣象因子的O3污染潛勢協同研究,才能更準確地預測夏季O3污染潛勢,進而為改善我國環境空氣質量提供針對性方案。

圖3 4 個季節壓軸回歸(RAM)檢驗結果Fig.3 The test result of reduced major axis regression (RAM) in four seasons

3 結論

1)春、夏、秋、冬四季相對濕度、太陽輻射、氣溫、風速、氣壓間不存在顯著的共線性問題,各因子對O3濃度的影響都呈現出非線性關系,不同季節氣象因子(解釋變量)與O3(響應變量)的關系有顯著差異。

2)太陽輻射、相對濕度和氣溫均是決定春、夏、秋、冬四季O3污染潛勢最重要的氣象要素,但三者在O3濃度變化GAMs 模型中的重要性排序會因季節的變化存在差異。

3)春季、秋季和冬季氣象因子對O3污染潛勢都有較佳的指示意義,GAMs 模型擬合效果較好。 夏季受各種因素影響,氣象因子對O3污染潛勢指示意義較差,夏季GAMs 模型擬合度低于其他季節。