重慶南部碳酸鹽巖地區耕地土壤鎘含量特征與風險評價

摘要：為了解重慶碳酸鹽巖地區耕地土壤鎘（Cd）的含量特征，在南部碳酸鹽巖地區采集131個耕地土壤樣品，并在非碳酸鹽巖地區采集162個耕地土壤樣品作為對照，分析測定土壤Cd含量及pH，基于地統計法、潛在生態風險指數法和健康風險評價法對土壤Cd污染狀況、潛在生態風險以及對成人和兒童的健康風險進行評價。結果表明，碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd平均含量為0.571 mg/kg，明顯高于非碳酸鹽巖地區（平均含量為0.305 mg/kg），與土壤環境質量標準值（GB 15618—2018）相比，碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd含量有48.1%的點位超過風險篩選值，非碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd樣點超標率為29.6%，呈不同程度的Cd富集。從空間分布來看，研究區耕地土壤Cd含量的高值區集中分布于南川區中部水江鎮、東城街道、南城街道及南部金山鎮地區，并呈現出強至極強的潛在生態風險。健康風險評價結果表明耕地土壤Cd的非致癌風險總指數HQ小于1，危害可忽略；致癌風險CR略大于10-6，在尚可接受的水平。碳酸鹽巖地區成人和兒童3種暴露途徑的非致癌風險和致癌風險均高于非碳酸鹽巖地區，且兒童的非致癌風險和致癌風險均高于成人，經口攝入是土壤Cd暴露風險的主要途徑。

關鍵詞：碳酸鹽巖地區；土壤；鎘；潛在生態風險評價；健康風險評估；重慶南部

中圖分類號：P595；X142" " " " "文獻標識碼：A

文章編號：0439-8114（2023）03-0040-07

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2023.03.008 開放科學（資源服務）標識碼（OSID）：

Cd content characteristics and risks assessment for arable soil in the carbonate rock area of Southern Chongqing

YU Fei， YU Jing， WANG Jia-bin， XU Shu-shu， LUO Kai， LI Yu， WANG Yu， WANG Rui， ZHANG Yun-yi

（Chongqing Key Laboratory of Land Quality Geological Survey/Southeast Sichuan Geological Group， Chongqing Bureau of Geology and Minerals Exploration， Chongqing" 400038， China）

Abstract： In order to understand the content characteristics of Cd for arable soil in the carbonate rock area of Chongqing，131 soil samples were collected in the carbonate rock area and 162 soil samples were collected as the contrast in the non-carbonate rock area of Nanchuan District in the southern Chongqing， and the concentrations of Cd and pH were analyzed and determined. The pollution status of soil Cd， the potential ecological risk and health risk to adults and children were evaluated by the geostatistical analysis， and potential ecological hazard index and health risk assessment model. Results showed that the average value of Cd in the soil of the carbonate rock area （mean 0.571 mg/kg） was higher than that of the non-carbonate rock area （mean 0.305 mg/kg）. Compared with the Soil Environment Quality Risk Control Standard （GB 15618—2018）， the over-standard rate of 48.1% in the carbonate rock area was higher than the over-standard rate of 29.6% in the non-carbonate rock area， showing a different degree of accumulation. From the spatial distribution， the areas with high Cd values of arable soil were mainly distributed in Shuijiang town， Dongcheng street， Nancheng street and Jinshan town of Nanchuan district， showing the strong to extremely strong potential ecological risk. The health risk assessment results showed that HQ of Cd was less than 1， and the hazard was negligible； the CR was slightly greater than 10-6， which was acceptable. The non-carcinogenic risk and carcinogenic risk of the three exposure pathways for adults and children in the carbonate rock areas were significantly higher than those in the non-carbonate rock area， and the non-carcinogenic risk and carcinogenic risk in children were higher than those in adults. Oral ingestion was the main route of exposure to Cd in soil.

Key words： carbonate rock areas； soil； cadmium； potential ecological risk assessment； health risk assessment； Southern Chongqing

2014年4月，國家環境保護部和國土資源部公布的《全國土壤污染狀況調查公報》顯示，中國西南地區由于廣泛發育碳酸鹽巖導致區域土壤重金屬超標范圍較大，是中國土壤重金屬污染較為突出的地區，尤其是Cd［1］。碳酸鹽巖中重金屬含量高及其在風化成土過程中二次富集，使得其形成的土壤具有顯著的重金屬富集特征［2，3］。由于Cd元素生物有效性高，土壤中Cd污染不僅對土壤性質和功能造成影響，而且易遷移進入農作物，進而通過食物鏈危害人體健康［4-7］。人體長期接觸Cd，會引發肝臟及腎臟衰竭、肺腺癌、肺癌等疾病［8，9］。

中國西南地區是世界三大喀斯特集中分布區之一，廣西、貴州、重慶、云南等地廣泛發育碳酸鹽巖［10］。貴州省1∶20萬地球化學圖集顯示，黔南、黔西南臺地邊緣生物礁灘相碳酸鹽巖區表層土壤Cd 呈現出較高的地球化學背景值［11］。廣西表層土壤中Cd是全國表層土壤的4.5倍，是中國典型的碳酸鹽巖地質高背景區［12， 13］。云南宣威市碳酸鹽巖地區Cd平均含量也超過農用地土壤污染風險管控標準規定的篩選值［14］。重慶巖溶地貌十分發育， 碳酸巖出露面積3.2萬km2，約占重慶幅員總面積的38%［15］，但以往的研究缺少對重慶碳酸鹽巖地區土壤Cd的調查。為此，本研究對重慶南部典型碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd含量進行調查分析，探討碳酸鹽巖地區土壤Cd的含量及分布特征，系統分析土壤Cd污染特征、潛在生態風險以及對成人和兒童的健康風險，以期為重慶碳酸鹽巖地區土壤Cd污染防治和健康風險防范提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

南川區位于重慶市南部，地理坐標介于東經106°54′—107°27′，北緯28°46′—29°30′，土地總面積為2 602 km2，林地和耕地是區內主要的用地類型，分別占54.43%和22.29%，其中耕地主要分布在區內北部，林地主要分布在區內南部。南川區地處四川盆地東南邊緣與云貴高原過渡地帶，地形以山為主，地勢呈ES向WN傾斜，大體以湘渝公路為界，公路以南屬大婁山褶皺地帶，呈中山地貌，以北呈丘陵低山地貌［16］。研究區大面積出露寒武系（?）、奧陶系（O）、志留系（S）、二疊系（P）、三疊系（T）、侏羅系（J）等地層。本研究根據不同地層發育不同巖性將研究區分為碳酸鹽巖地區和非碳酸鹽巖地區［17］（圖1）。其中非碳酸鹽巖地區分布在侏羅系和志留系地層，巖性為長石石英砂巖、泥巖、粉砂巖，發育成紫色土為主。碳酸鹽巖地區分布在寒武系、奧陶系、二疊系和三疊系，其中寒武系、奧陶系和二疊系發育不純碳酸鹽巖，以灰巖、白云巖、頁巖、粉砂巖出露為主，主要發育的土壤為黃壤和黃棕壤；三疊系發育純碳酸鹽巖，為灰巖出露，以石灰土發育為主。南川區礦產豐富，主要有煤、鋁土礦、硫鐵礦等，其中鋁土礦居全國第六位，煤礦和硫鐵礦集中分布在南川中部地區，鋁土礦主要分布在水江鎮、山王坪鎮和金山鎮地區［18］。

1.2 樣品采集與分析測試

為對比碳酸鹽巖地區和非碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd的含量和污染特征，在研究區的耕地進行樣點布設，樣點布設在遠離工礦企業等人為影響區域。現場確定計劃采樣點位后，采樣GPS定位法共采集耕層土壤樣品293個。每個采樣點以確定點位為中心劃定采樣區域，用5點混合采樣法（根據地塊形狀可選取雙對角線5點混合采樣法、梅花5點混合采樣法或“S”型5點混合采樣法）采樣，每個分樣點的采樣方法和采樣量相同，采樣后將所有樣品混勻后使用四分法分取樣品。土壤樣品采樣深度為0～20 cm，采樣總量不少于1 500 g。由于研究區耕地主要分布在北部，南部地區以林地分布為主，因此共采集碳酸鹽巖地區耕地土壤樣品131件，非碳酸鹽巖地區耕地土壤樣品162件（圖1）。土壤樣品在室內自然風干后去除礫石、植物根系等雜質，用瑪瑙研缽磨細，置于塑料袋中密封備用。

土壤樣品檢測分析在國土資源部重慶礦產資源監督檢測中心進行。土壤Cd 含量采用電感耦合等離子體質譜法（ICP-MS）測定，土壤pH采用pH計電極法測定，Cd檢出限為0.03 mg/kg，測試過程嚴格按照《土地質量地球化學評價規范》（DZ/T 0295—2016）的有關規定執行。

1.3 評價方法

1.3.1 土壤Cd生態風險評價 Hakanson［19］提出的潛在生態指數法是較常用的評價土壤重金屬污染程度的方法［20］。其計算公式如下：

式中，Ci為土壤中Cd的實測值；Cni為Cd參比值，采用重慶市土壤重金屬背景值［21］；Eri為單項重金屬潛在生態風險指數；Tri為Cd的毒性響應參數，參考文獻［22］取30。土壤重金屬潛在生態風險指標分級標準如表1所示。

1.3.2 土壤Cd人體健康風險評估 以USEPA公布的健康風險評估模型評價土壤Cd的人體健康風險，評價研究區耕作層土壤Cd經口直接攝入、呼吸吸入和皮膚接觸3種途徑對成人和兒童健康產生的非致癌風險和致癌風險。人體健康風險評估分為暴露劑量計算和風險表征兩個步驟。

1）暴露劑量計算。經口直接攝入、呼吸吸入和皮膚接觸3種暴露途徑非致癌和致癌日均暴露劑量計算公式如下：

式中，ADDiing、ADDiinh和ADDiderm分別為經口攝入、呼吸攝入和皮膚接觸攝入3種暴露途徑下Cd的日均暴露劑量；Ci為土壤中Cd濃度。參照文獻［23］計算得出暴露皮膚面積，其他參數參照中國環境保護部發布的《污染場地風險評估技術導則》（HJ 25.3—2019）［24］和USEPA發布的人體參數［25］（表2）。

由于兒童致癌Cd的日平均暴露劑量需單獨將個體兒童和成年階段的暴露量進行加權平均，再將暴露劑量平均分配到整個生命期進行計算，因此與成人計算公式不同，其計算公式如下：

2）風險表征。利用健康風險評價方法估算研究區不同地貌分區下耕地土壤Cd 含量對成人和兒童健康所產生風險的概率，計算公式如下：

式中，HQ表示Cd非致癌健康風險指數，CR表示Cd致癌健康風險指數，RfDi表示Cd的非致癌日均攝入量，SF表示致癌斜率因子。Cd經口直接攝入、呼吸吸入和皮膚接觸3種暴露途徑的RfD和SF值見表3［26，27］。HQ＞1表示Cd非致癌風險較高，反之非致癌風險可忽略；CR在10-6～10-4表示致癌風險較低，在可接受范圍內［21，28］。

2 結果與分析

2.1 土壤Cd含量描述性統計分析

依據統計學方法，對研究區293個耕地土壤樣品Cd含量數據進行描述性統計分析，由于Cd含量均呈正態分布（圖2），因此土壤Cd含量可以用算術平均值表示。研究區土壤Cd含量描述性統計結果見表4，碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd含量為0.068～3.780 mg/kg，平均含量為0.571 mg/kg，平均含量是重慶市土壤Cd背景值（0.280 mg/kg）［21］的2.04倍，131個樣品中有121個超過了重慶市土壤Cd含量背景值。非碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd含量為0.079～1.728 mg/kg，平均含量為0.305 mg/kg，略高于重慶市土壤Cd含量背景值。以土壤環境質量（GB 15618—2018）［29］中Cd的風險篩選值和風險管控值為標準值，研究區碳酸鹽巖區耕地土壤Cd含量有48.1%的點位超過風險篩選值，但均未超過風險管控值；非碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd樣點超標率為29.6%，低于碳酸鹽巖地區。

碳酸鹽巖地區土壤pH在4.51～8.72，平均值為7.17，整體處于中至堿性水平；而非碳酸鹽巖地區土壤pH平均值為6.42，其中pH小于7.5的占69.2%，整體以中酸性為主。而酸性土壤中，重金屬Cd的生物有效性較高，容易被農作物吸收［12，20，30］，碳酸鹽巖地區土壤Cd含量較高，但堿性條件下Cd的生物有效性較低，因此對農作物安全造成的影響可能較小。變異系數可以反映人為活動對環境的干擾程度，變異系數小于0.1為弱變異，0.1～0.3為中變異，大于0.3為強變異［16］。從變異系數來看，無論是碳酸鹽巖地區還是非碳酸鹽巖地區，Cd變異系數均明顯小于0.1，說明研究區耕地土壤Cd受人為活動的影響較小。

2.2 土壤Cd空間分布特征

利用GS+9.0軟件對研究區表層土壤Cd含量進行半方差函數擬合，擬合結果見表5。其中R2為決定系數，RSS為殘差值，塊金系數表示元素空間異質性程度。當R2越接近1，RSS越小時，表明擬合的模型效果越好［11，31］。研究區表層土壤Cd含量線性函數、指數函數、球類函數和高斯函數的擬合效果均較好，其中球類函數的決定系數最大（表5），因此選擇球類函數進行空間插值。球類模型R2達0.841，RSS為0.005，塊金系數為0.189，說明變量空間自相關性強，主要受結構性因素（自然因素）影響，即受成土母質、氣候以及地形等自然條件影響顯著。

基于半方差函數擬合的結果，對研究區耕地土壤Cd進行空間插值分析，結果如圖3所示，研究區土壤Cd在空間上呈中部＞南部＞北部，高值區主要分布在南川區中部水江鎮、山王坪鎮、東城街道、南城街道及南部金山鎮地區。對比研究區土壤Cd空間分布和地形地貌分布，發現土壤Cd的空間分布與碳酸鹽巖的分布有較好的耦合關系，北部以非碳酸鹽巖發育為主，耕地土壤Cd含量較低；南部不純碳酸鹽巖發育地區耕地土壤Cd含量較高；中部純碳酸鹽巖發育地區耕地土壤Cd含量最高。研究表明，碳酸鹽巖在成土過程中發生淋溶，使土壤中Cd發生不同程度的累積，也使土壤中Cd的分布存在空間差異性［12］，尤其是水江鎮西南部和南城街道北部，部分土壤Cd含量超過3 mg/kg，應引起重視。研究表明，鋁土礦會導致土壤中高Cd含量，并多以殘渣態的形式賦存在土壤中［6］，山王坪鎮北部和金山鎮中部地區碳酸鹽巖不發育，但是土壤Cd含量較高，與區域鋁土礦資源分布存在較大的關系，且可能受鋁土礦開采的進一步影響。此外，金山鎮位于金佛山山坡地形，母巖風化后常年受雨水沖刷、地表徑流等影響，容易堆積形成碳酸鹽巖發育的殘坡積土，也會造成金山鎮部分非喀斯特地區在空間上Cd的富集程度較高［12］。

2.3 土壤Cd潛在生態風險評價

利用公式（1）計算研究區土壤Cd的潛在生態風險指數，評價結果見表6。從表6可以看出，研究區耕地土壤Cd存在輕微至極強的生態風險，以輕微風險和中等風險為主，分別占58.70%和33.79%，碳酸鹽巖地區土壤潛在生態風險指數高于非碳酸鹽巖地區。從空間分布來看（圖4），強至極強風險區主要位于中部南城街道、東城街道、水江鎮以及南部金山鎮地區。結合地貌分區來看，北部非碳酸鹽巖地區處于整體低風險區，中至極強風險區大部分均位于碳酸鹽巖分布區。

2.4 土壤Cd健康風險評價

首先對研究區土壤Cd的日暴露劑量進行評估（表7）。結果顯示，無論是碳酸鹽巖地區還是非碳酸鹽巖地區，成人和兒童3種暴露途徑平均日攝入量均為ADDinggt;ADDdermgt;ADDinh，其中經口攝入的Cd的日暴露劑量明顯高于經皮膚接觸和呼吸吸入。因此，土壤Cd致癌和非致癌暴露劑量評估中經口攝入是主要的暴露途徑，并且碳酸鹽巖地區高于非碳酸鹽巖地區，兒童平均日暴露劑量高于成人。

利用USEPA推薦的健康風險模型分別計算研究區成人和兒童通過經口攝入、皮膚接觸和呼吸吸入3種方式攝入Cd的非致癌（HQ）和致癌（CR）健康風險指數（表8）。如表8所示，成人和兒童不同暴露途徑非致癌風險和致癌風險均表現為HQinggt;HQdermgt;HQinh，與暴露評估結論一致，表明非致癌風險和致癌風險均與暴露途徑有關，經口攝入是土壤Cd健康風險的主要途徑。對比發現，碳酸鹽巖地區成人和兒童3種暴露途徑的HQ和CR均高于非碳酸鹽巖地區，且研究區兒童的HQ和CR均高于成人。碳酸鹽巖地區和非碳酸鹽巖地區土壤Cd的非致癌風險指數均小于1，表明土壤Cd對當地暴露人群產生非致癌風險可以忽略；成人和兒童的致癌風險總指數略大于10-6，說明總體上研究區Cd存在一定的致癌風險，但處在尚可接受的水平。本次研究并未考慮研究區Cd經農產品攝入等途徑，對Cd暴露的風險水平評估偏低，因此研究區尤其是碳酸鹽巖地區土壤Cd產生的致癌風險應引起重視。

3 小結與討論

試驗結果表明，重慶南部碳酸鹽巖地區耕地土壤Cd含量（平均含量0.571 mg/kg）明顯高于非碳酸鹽巖地區耕地土壤（平均含量0.305 mg/kg），碳酸鹽巖地區92.4%耕地土壤Cd樣點超過重慶土壤Cd含量背景值；與土壤環境質量標準值相比，碳酸鹽巖區48.1%的耕地土壤點位超過了風險篩選值。

土壤Cd含量具有較強空間自相關性，以結構性變異為主，受碳酸鹽巖成土母質和鋁土礦分布等自然條件影響顯著。強至極強風險區主要位于中部南城街道、東城街道、水江鎮以及南部金山鎮地區。

土壤Cd健康風險評價結果顯示，土壤Cd的非致癌風險總指數HQ小于1，危害可忽略；致癌風險CR略大于10-6，存在一定的致癌風險，但處在尚可接受的水平。但碳酸鹽巖區成人和兒童3種暴露途徑的非致癌風險和致癌風險均高于非碳酸鹽巖地區，且兒童的非致癌風險和致癌風險均高于成人，經口攝入是土壤Cd暴露風險的主要途徑。

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