遼東灣海域新元古界長龍山組石英砂巖物源特征及其地質意義

關鍵詞 渤海；碎屑鋯石；地球化學；物源；哥倫比亞超大陸

0 引言

隨著激光剝蝕等離子質譜儀、高靈敏度高分辨率離子探針等技術的快速發展，碎屑鋯石U-Pb測年在沉積盆地物源分析中得到廣泛應用[1?2]。鋯石廣泛存在于多種類型的巖石中，具有極強的穩定性，可以追溯碎屑巖的源區、地殼演化和巖漿活動等重要的地質信息[3]。另外，碎屑沉積巖的微量元素、稀土元素等雖經歷了風化、搬運和固結成巖等作用，但仍能很好地保存源區的信息，可以有效地恢復源區環境和母巖特征[4?5]。因此，碎屑沉積巖的碎屑鋯石U-Pb年代學和全巖地球化學綜合分析，能夠有效地判別沉積物物源、巖漿事件及地殼演化等。

渤海海域潛山油氣資源豐富，近幾年針對元古界的潛山油氣勘探取得重大突破，例如，渤中19-6、渤中13-2等深層變質巖/火山巖潛山大型油氣藏[6?7]，為京津冀能源資源供應提供了保障。與之相關的沉積盆地演化與恢復、變形過程、源—匯系統等是油氣勘探的基礎地質問題。本文以渤海遼東灣海域西南部BD4-1a井鉆遇的石英砂巖巖心為研究對象，開展碎屑鋯石U-Pb年代學和全巖地球化學分析，并結合海域周緣相關的研究成果，探討了青白口系長龍山組石英砂巖的物源特征和蘊含的構造地質學意義。

1 地質背景和樣品概述

1.1 地質背景

華北克拉通由渤海灣盆地、鄂爾多斯盆地、南華北盆地、沁水盆地和呂梁—太行山等組成（圖1a），是中國重要的構造單元，其基底由東部陸塊、西部陸塊、中央造山帶和膠—遼—吉造山帶構成[11?12]。渤海海域位于華北克拉通渤海灣盆地東部，是一個幾近于封閉的內海，根據地形地貌可分為遼東灣、渤海灣、萊州灣、中央淺海盆地和渤海海峽五部分[12]。遼東灣地區位于渤海海域東北部，是渤海灣斷陷盆地最北緣的一個拗陷[13]，從構造格局可分為兩隆三凹，由西向東分別是遼西凹陷、遼西凸起、遼中凹陷、遼東凸起和遼東凹陷（圖1b）。盆地地勢呈現出西高東低，北高南低的特征[15?16]。

1.2 樣品概述

BD4-1a井位于渤海遼東灣地區遼西凹陷，該井鉆遇新近系館陶組、古近系東營組陸源碎屑巖、奧陶系灰巖和粉晶白云巖以及底部青白口系長龍山組的一套石英砂巖（圖2a）。此次在BD4-1a井2 482 m附近采集了5件石英砂巖樣品，樣品編號分別為2482-1、2482-2、2482-3、2482-4和2482-5，對所有樣品進行了全巖元素地球化學分析，同時對2482-3號樣品進行了鋯石U-Pb測年。

獲得BD4-1a井樣品的巖心手標本風化面呈黃褐色、土黃色，中粗粒結構，塊狀構造（圖2b）。正交偏光下可見具有砂狀結構，顆粒粒徑為0.3～0.7 mm，顆粒支撐、接觸式膠結。礦物分選性良好，磨圓度呈次圓狀—圓狀，石英含量極高（約90%），可能發生過較遠距離的搬運。視域內有少量巖屑和雜基，壓溶作用不強，硅質膠結物含量較高，石英普遍存在次生加大邊（圖2c）。

2 測試方法

2.1 全巖地球化學

渤海遼東灣地區石英砂巖樣品的全巖主量、微量元素分析在武漢上譜分析科技有限責任公司完成。全巖主量元素測試采用儀器為日本理學PrimusⅡ X射線熒光光譜儀（XRF），將樣品在105 ℃烘干后稱取約1.0 g計算燒失量；使用無水Li2B4O7為助熔劑，NH4NO3為氧化劑制成玻璃片進行XRF測試。全巖微量元素測試采用電感耦合等離子體質譜儀Agilent7700e ICP-MS分析完成，將稱取的50 mg樣品粉末放在Teflon溶樣彈中，依次加入HF和 HNO3后置于烘箱中在（約190 ℃）加熱24 h以上，使樣品全溶；使用1 mL內標In（濃度為1×10-6）再次處理；最后將溶液轉入聚乙烯料瓶，并用2%HNO3 稀釋至100 g 后進行ICP-MS測試。

2.2 碎屑鋯石

鋯石的挑選、制靶和CL照相在南京宏創地質勘查技術服務有限公司完成。本次石英砂巖樣品共測試135顆碎屑鋯石，U-Pb定年在油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室（成都理工大學）完成，實驗設備為美國應用光譜公司Resolution LR 193nm激光剝蝕系統和美國安捷倫7900質譜儀。此次分析中，激光能量密度為3.5 J/cm2，束斑直徑29 μm，頻率8 Hz，剝蝕45 s；以標準鋯石91500為外標，校正儀器質量歧視和元素分餾；以標準鋯石PLE為盲標，檢驗數據質量；使用NIST SRM610為外標、Si為內標，標定鋯石微量元素含量。對分析數據的離線處理采用軟件ICPMSDataCal[17]完成。利用Isoplot/Ex_ver3[18]對鋯石樣品的U-Pb年齡諧和圖繪制和年齡加權平均計算。

3 測試結果

3.1 全巖地球化學

3.1.1 主量元素

全巖地球化學分析結果顯示，石英砂巖SiO2質量分數介于88.53%～93.06%，平均值為91.46%；Al2O3質量分數介于2.02%～3.73%，平均值為2.45%；TFe2O3的質量分數介于0.47%～1.60%，平均值為1.03%；MgO質量分數介于0.21%～0.96%，平均值為0.54%；CaO質量分數介于0.12%～2.16%，平均值為1.03%；Na2O質量分數較低，介于0.03%～0.05%，平均值為0.04%；K2O的質量分數介于0.68%～1.23%，平均值為0.81%。

3.1.2 微量元素

沉積巖中的稀土元素（Rare Earth Element，REE）特征主要受控于物源區類型和沉積作用過程，風化作用與成巖作用對其影響因素很小，因此可以通過稀土元素的相關信息來判斷物源的沉積特征[19?20]。本次石英砂巖樣品ΣREE的含量介于（8.26～24.12）×10-6，平均值為12.54×10-6；LREE/HREE 比值介于6.28～10.21，平均比值為7.98；δEu值介于0.77～1.04，平均值為0.89，呈弱負異常；δCe值介于0.94～1.01，平均值為0.98，基本無異常。樣品球粒隕石標準化圖解可見折線整體輕微右傾，輕稀土相對富集，重稀土相對虧損（圖3a）。微量元素原始地幔標準化蛛網圖顯示5件樣品總體變化趨勢基本一致，Rb、Pb和Hf富集，Ta、P和Ti虧損（圖3b）。

3.2 碎屑鋯石年齡

對2482-3號石英砂巖樣品共選取135顆碎屑鋯石進行U-Pb定年分析，樣品中的碎屑鋯石形態多呈次圓狀和圓狀，鋯石長度介于70～210 μm，長寬比介于2∶1～1∶1（圖4）。135顆碎屑鋯石中Th/U的值均大于0.1，結合鋯石陰極發光圖分析，認為此次研究的鋯石均為巖漿鋯石[23]。

將諧和度大于95%的視為有效數據，其中，本次測試有126顆鋯石諧和度大于95%（除編號為S-23、S-35、S-41、S-45、S-46、S-47、S-52、S-60、S-104九顆鋯石外）。207Pb/206Pb年齡介于2 744～1 581 Ma，元古宙碎屑鋯石最多（112 顆），其次為新太古代（12 顆），僅有2顆為中元古代。鋯石年齡頻譜圖顯示本次石英砂巖樣品中存在5個顯著峰值，對應的年齡分別為～1 845 Ma、～2 225 Ma、～2 340 Ma、～2 600 Ma 和～2 725 Ma（圖5b）。

4 討論

4.1 物源分析

4.1.1 碎屑鋯石定年對物源的啟示

如前所述，由鉆井資料可以得出該套石英砂巖的沉積時代不晚于奧陶紀，通過對渤海灣盆地區域地層對比研究發現，渤海灣盆地寒武紀主要為碳酸鹽巖[24?25]，因此該套石英砂巖應為前寒武紀地層。渤海灣盆地前寒武系發育石英砂巖的地層主要為新元古代長龍山組和中元古代常州溝組[26-27]，本文統計了長龍山組和常州溝組碎屑鋯石年齡研究成果，與本次石英砂巖的碎屑鋯石年齡分布進行了對比（圖6）。

任榮等[28]研究發現北京昌平地區長龍山組碎屑鋯石年齡分布于3 372～1 644 Ma，主要年齡峰值為～1 800 Ma，次要年齡峰值為～2 510 Ma、～2 400 Ma、～2 270 Ma、～1 955 Ma（圖6b）；Wan et al.[29]在北京十三陵地區長龍山組獲得的碎屑鋯石年齡分布于2 931～1 800 Ma，主要年齡峰值為～1 830 Ma，次要年齡峰值為～2 765 Ma、～2 487 Ma、～2 370 Ma（圖6c）；王振濤等[30]認為河北懷來龍鳳山地區長龍山組碎屑鋯石年齡分布于2 931～1 573 Ma，主要年齡峰值為～1 824 Ma（圖6d）。任榮等[28]發現的北京昌平地區常州溝組的碎屑鋯石年齡分布于2 680～1 885 Ma，主要年齡峰值為～2 490 Ma，次要年齡峰值為～2 530 Ma（圖6e）；Wan et al.[29]報道的北京十三陵地區常州溝組的碎屑鋯石年齡分布于2 745～1 775 Ma，主要年齡峰值為～2 522 Ma，其他次要年齡峰值為～2 483 Ma、～2 405 Ma（圖6f）。

本次遼東灣地區石英砂巖中的碎屑鋯石年齡分布于2 744～1 581 Ma，主要年齡峰值為～1 845 Ma，還有其他多個次級年齡峰值：～2 725 Ma、～2 600 Ma、～2 340 Ma和～2 225 Ma（圖6a）。通過與鄰區碎屑鋯石分析對比發現，此次樣品與長龍山組都存在1 800～1 850 Ma的主要峰值，同時存在～2 600 Ma和～2 300 Ma等次要峰值，二者的碎屑鋯石年齡峰值基本一致（圖6a～d）。常州溝組普遍存在的主要峰值為～2 500 Ma，為單峰形式，而本次石英砂巖中碎屑鋯石和長龍山組都具有明顯的雙峰式。綜上所述，BD4-1a井潛山石英砂巖中的碎屑鋯石年齡與長龍山組相似度很高，具有相同的物源；綜合鉆井資料及區域地層對比研究判斷，其與青白口系長龍山組為同一套地層。

在華北克拉通北部的遼寧地區發現了大量的巖漿巖體，例如遼寧曹莊地區年齡為2 550～2 529 Ma的富鉀花崗巖[31]、遼寧鞍山地區年齡為～2 527 Ma的斜長片麻巖和～2 536 Ma的閃長巖[32]、遼寧牧牛河地區年齡為～2.18 Ga的I型和A2型花崗巖[33]等，指示遼寧地區存在的巖漿巖體是青白口系長龍山組的直接物源。華北克拉通東部的河北地區陸續報道了許多巖漿巖年齡，例如河北東部年齡為～2 546 Ma 和～2 510 Ma 的花崗片麻巖[34]、河北興山地區年齡為2.6～2.5 Ga的片麻巖[35]、河北西北部宣化地區年齡為～1 856 Ma的角閃巖[36]和年齡為1 872 Ma的麻粒巖[37]等，暗示著河北地區的巖漿巖體可能為青白口系長龍山組的直接物源之一。

4.1.2 全巖地球化學對物源的啟示

碎屑巖的地球化學特征不僅能夠反映物源區的巖石成分，而且能夠反映沉積構造背景[38]。 Nesbittet al.[4]提出了CIA指數概念，它可以定量地反映物源區風化程度。Liu et al.[39]認為，當CIA的值大于80時為強化學風化；當CIA的值為60～80時為中等強度化學風化；當CIA的為55～60時為弱化學風化；若CIA值小于55，風化類型則主要為機械風化。本次渤海遼東灣地區石英砂巖樣品的CIA值介于69.5～71.6，平均值為71。據A-CN-K 圖解可見樣品均更靠近Al2O3一端，說明該區域砂巖經歷了較強的化學風化作用，含有Al2O3 的黏土型礦物富集，CaO、Na2O 和K2O等淋濾丟失（圖7a）[40?41]。ICV指數主要用來衡量沉積物質的再循環，當ICV指數大于1時，指示該樣品黏土礦物含量較少，可能為構造活動地帶首次沉積；而ICV指數小于1時，則表明樣品的黏土礦物含量較高，可能為經歷了再沉積的產物[42?43]。本次樣品的ICV值介于0.69～3.99（平均值為2.21），在ICV-CIA圖解上可見絕大部分樣品為不成熟的中等風化（圖7b）[4]。

本次樣品中Th/U變化范圍為3.46～4.92（平均值為3.98），上地殼平均值為3.8；La/Sc 變化范圍為1.84～4.12（平均值為2.64），上地殼平均值為2.73；Th/Sc變化范圍為1.12～2.04（平均值為1.40），上地殼平均值為0.97；本次石英砂巖樣品值與上地殼值十分接近[44]。在La/Yb-La/Th圖解中石英砂巖樣品點均落在上地殼附近[45]（圖8a）。沉積物中Cr/Zr的值能夠反映長英質巖石在物源的參與度[46]，本文樣品的Cr/Zr的值介于0.17～0.35（平均值為0.24），比值遠小于1，表示主要來源于長英質巖石。在F1-F2判別圖中，石英砂巖樣品均落在P4區，即古老沉積體系或克拉通/再旋回造山帶的長英質沉積巖物源區[47]（圖8b）。石英砂巖樣品中Zr/Sc和Th/Sc的值具有一定的正相關性（R2=0.78），在Zr/Sc和Th/Sc圖解中可以看出其投點主要分布在上地殼（長英質巖石）附近，說明樣品很可能來自上地殼長英質源[19]（圖8c）。

長龍山組石英砂巖碎屑鋯石中的Hf同位素數據顯示，物源區古元古代（～1.80 Ga）陸殼再循環的巖石顯著增多[28]；第五春榮等[48]對秦皇島柳江地區長龍山組的碎屑鋯石開展了Hf同位素的研究和分析，結果表明該源區物質主要來自古老地殼物質再循環。綜上，渤海遼東灣地區新元古界青白口系長龍山組石英砂巖物源來自上地殼長英質巖石，與碎屑鋯石研究討論的物源基本吻合。

4.2 碎屑鋯石對華北克拉通前寒武紀地質事件的指示

華北克拉通是全球最古老的陸塊之一，它記錄了許多前寒武紀全球重大地質事件。例如華北克拉通的陸核形成、陸殼發生過的生長、微陸塊拼合與克拉通化等[49?50]，而碎屑鋯石U-Pb年齡恰好記錄了巖漿形成過程的時間，是認識古老地球形成的重要手段[51]。

1） ～2.7 Ga和～2.5 Ga的碎屑鋯石代表了華北克拉通陸殼生長事件及構造熱事件

華北克拉通曾發生過數次陸殼生長事件，前人通過全巖Nd同位素虧損地幔模式年齡和碎屑鋯石Hf模式年齡研究分析，認為華北克拉通陸殼生長事件發生在～2.7 Ga和～2.5 Ga[52?53]。肖玲玲等[54]對華北克拉通左權地區變質雜巖進行了地球化學和年代學研究，也印證了華北克拉通在～2.7 Ga和～2.5 Ga存在兩期構造熱事件，華北克拉通也正是經歷這兩期陸殼生長后才完成了初始克拉通化[55?56]。王翔等[57]報道了華北克拉通霍邱巖群及賦存在其中的BIF鐵礦主要形成于～2.7 Ga，同時華北克拉通還存在大量形成于～2.5 Ga的BIF鐵礦，說明華北克拉通在～2.7 Ga和～2.5 Ga兩個時期均發生了構造熱事件。本次石英砂巖樣品的鋯石年齡圖中存在～2.7 Ga和～2.5 Ga的次要峰值，年齡分布在～2.7～2.5 Ga的碎屑鋯石約占碎屑鋯石總數的11%，這些太古代碎屑鋯石的年齡峰值年齡與古太古代中期—新太古代末期陸殼生長事件時間吻合，可能就是～2.7 Ga和～2.5 Ga陸殼生長及構造熱事件的記錄。

2） 2.20～1.85 Ga的碎屑鋯石代表了哥倫比亞超大陸聚合事件

在2.1～1.8 Ga時全球范圍內發生了大規模的造山事件，由來自世界各地的多個克拉通拼合形成了哥倫比亞超大陸，這些古老的克拉通中就包含了華北克拉通[9;58-59]。華北克拉通在形成同一結晶基底之前，東部陸塊與西部陸塊之間被古大洋所分隔，隨著古大洋殼向東部陸塊西緣俯沖，并伴隨著巖漿活動，在1.88～1.82 Ga時古大洋全部俯沖消失，東部陸塊和西部陸塊發生碰撞完成克拉通化[60?61]。肖玲玲等[62]對呂梁界河口群含榴夕線黑云斜長片麻巖進行研究，其記錄了1 928～1 920 Ma和1 882～1 855 Ma兩組變質年齡，并認為呂梁地區變質雜巖的區域變質事件與古元古代晚期華北克拉通東、陸塊碰撞有關。此外，郭敏潔等[63]報道了云中山石榴斜長角閃巖的變質鋯石U-Pb年齡介于1 928～1 806 Ma；郭敬輝等[36]在河北宣化地區對角閃巖測年的結果為～1 856 Ma；Guoet al.[37]在河北宣化地區發現了年齡為～1 872 Ma的麻粒巖等，這些研究均為古元古代中期華北克拉通的碰撞造山事件提供了有力的證據。遼東灣地區鉆井內的石英砂巖碎屑鋯石年齡分布最顯著的主要峰值為～1.85 Ga，其分布在2.10～1.85 Ga的碎屑鋯石占總數的35%左右，這些碎屑鋯石所響應的正是東部陸塊和西部陸塊拼合形成同一結晶基底事件。

3） 1.8～1.6 Ga的碎屑鋯石代表了哥倫比亞超大陸裂解事件

相振群等[64]認為1.80～1.62 Ga的巖漿事件群是華北克拉通在古元古代晚期持續裂解的具體體現，它們代表了哥倫比亞超大陸早期裂解。康健麗等[65]在內蒙古固陽地區白云常合山得到的A型花崗巖的年齡為～1 720 Ma；孫立新等[66]對內蒙狼山北部古元古代變質花崗巖進行定年測試的結果為1 711～1 644 Ma，這些酸性侵入巖的鋯石年齡都指示著哥倫比亞超大陸裂解事件[58，67?68]。另外，楊澤宇等[69]報道了華北克拉通密云基性侵入巖結晶年齡為～1 673 Ma，其形成時代與全球其他克拉通的基性巖墻群時代耦合，這些在古元古代燕遼裂陷槽拉張伸展環境形成的基性巖墻群進一步印證了哥倫比亞超大陸裂解的時期。本次碎屑鋯石年齡分布在1.8～1.6 Ga的碎屑鋯石約占碎屑鋯石總數的27%，這些碎屑鋯石的年齡很可能記錄的是哥倫比亞超大陸早期裂解。

5 結論

（1） 渤海遼東灣海域新元古代青白口系長龍山組石英砂巖碎屑鋯石年齡分布于2 744～1 581 Ma，其中，主要年齡峰值為～1 855 Ma，次要年齡峰值為～2 725 Ma、～2 585 Ma、～2 335 Ma和～2 225 Ma，碎屑鋯石年代學特征反應該套石英砂巖屬于新元古代青白口系長龍山組。

（2） 渤海遼東灣地區石英砂巖樣品地球化學特征顯示其具有較高的SiO2含量，Th/U、La/Sc、Th/Sc等比值與上地殼相似，La/Yb-La/Th圖解和Zr/Sc-Th/Sc圖解中石英砂巖樣品點均落在上地殼附近。Cr/Zr比值、F1-F2判別圖和Zr/Sc-Th/Sc圖解指示物源主要來自于上地殼長英質巖石。

（3） 碎屑鋯石的各個年齡峰值分別記錄了華北克拉通太古代至古元古代的數次地質事件：～2.7 Ga對應了華北克拉通的一次陸殼生長事件，～2.5 Ga與華北克拉通發生過劇烈的巖漿活動時間相吻合，主要年齡峰值（～1.85 Ga）記錄了華北克拉通東、西兩大陸塊的碰撞拼合事件，1.8～1.6 Ga對應的巖漿事件可能反應了哥倫比亞超大陸的裂解。