基于響應曲面的接枝活化膠粉改性瀝青性能研究

摘要：為了提高橡膠粉改性瀝青的性能，文章采用響應曲面法優化了接枝活化膠粉的制備工藝，將接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間作為影響因素，以瀝青三大指標、蠕變速率m及勁度模量S為評價指標，確定了接枝活化膠粉改性瀝青的最佳配合比為：接枝活化膠粉摻量為20%、剪切時間為80 min、剪切溫度為190 ℃。

關鍵詞：響應曲面；復合改性瀝青；接枝活化膠粉

中圖分類號：U416.03A080254

0 引言

橡膠粉改性瀝青具有較高的彈性模量、較低的溫度敏感性和較強的抗疲勞性，能夠提高瀝青路面的舒適性和安全性。然而，橡膠粉與瀝青的相容性差，且制備工藝復雜，這些問題限制了橡膠粉改性瀝青的推廣應用［1］。為了解決這些問題，國內外研究學者做出了大量的研究，其中Navarro等［2］發現接枝活化膠是在膠粉表面接枝一定量的改性活性劑，可以有效增強橡膠粉與瀝青的反應性。Yang等［3］發現接枝活化膠粉可以促進膠粉顆粒間彼此互連形成三維網狀結構，在一定程度上改善了橡膠瀝青的使用性能。熊偉等［4］以不同參數制備接枝活化膠粉改性瀝青，建立了加工工藝與瀝青組分之間的線性關系，確定了接枝活化膠粉的最佳摻量及制備工藝，有效改善了膠粉改性瀝青的高溫穩定性。

綜上可知，目前大部分研究未深入探討不同制備工藝的交互影響，因此本文采用響應曲面法探究接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對改性瀝青性能的影響規律，旨在為接枝活化膠粉改性瀝青的制備及性能研究提供參考和借鑒。

1 原材料及試驗方法

1.1 試驗材料

1.1.1 基質瀝青

本文采用的基質瀝青技術指標如表1所示。

1.1.2 廢膠粉和速溶膠粉

廢膠粉采用廣西某工廠生產的80目廢膠粉，速溶膠粉由綠色脫硫技術獲得。其技術指標如表2所示。

1.2 試驗方法

1.2.1 三大指標試驗

瀝青的三大指標試驗包括針入度試驗、軟化點試驗、延度試驗。

1.2.2 BBR試驗

瀝青的彎曲梁流變儀試驗是一種用于評價瀝青低溫性能的方法，利用彎曲梁流變儀（BBR）測量瀝青在不同溫度下的彎曲蠕變剛度S和蠕變速率m，其中m/S可表征瀝青低溫抗開裂性能。

2 接枝活化膠粉改性瀝青性能研究

2.1 膠粉的接枝活化技術

膠粉表面呈惰性，在瀝青中易離析，只能現拌現用。而對膠粉進行接枝活化，可以改善橡膠瀝青的性能［5］，其主要過程如下：

引發劑分解為自由基：

式中：Q——接枝單體丙烯酰胺。

2.2 響應曲面法試驗設計

剪切溫度、剪切時間及接枝活化膠粉摻量對接枝活化膠粉改性瀝青的性能有較大程度的影響。因此本文選用剪切溫度為180 ℃、190 ℃、200 ℃，接枝活化膠粉摻量為10%、20%、30%，剪切時間為40 min、60 min、80 min，基于響應面法的基本原理，采用Design-Expert軟件中Box-Behnken模式進行試驗設計，如表3所示。

2.3 試驗結果及分析

響應曲面設計方案及以針入度、軟化點、延度及m/S結果如表4所示。

2.3.1 針入度

通過擬合回歸，建立接枝活化膠粉摻量（A）、剪切溫度（B）、剪切時間（C）對接枝活化膠粉改性瀝青針入度影響（R1）的二次多項回歸模型：

R1=55.44-2.80A-2.51B-1.09C+1.87AB+4.28AC-0.60BC+2.95A2-1.87B2-0.07C2（R2=0.971 4）。方差分析結果如表5所示。

由表5可知，該模型的P值為0.000 3，且R2=0.971 4，說明此模型顯著且模擬程度好。瀝青針入度的變化曲線及響應曲面如圖1所示。

由圖1可知，隨著剪切溫度的上升，接枝活化膠粉改性瀝青的針入度值呈先上升再降低的趨勢；隨著剪切時間的提升，其針入度值呈下降趨勢；隨著接枝活化膠粉摻量的增加，其針入度值呈上升趨勢。這是因為隨著剪切時間的提升，接枝活化膠粉在瀝青當中脫硫裂解生成小分子物質，輕質組分增多，針入度值降低［6］。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對接枝活化膠粉改性瀝青針入度影響顯著，其中接枝活化膠粉摻量影響最為顯著。由表5可知，F（A）＞F（B）＞F（C），同時由圖1可知，AB、AC交互影響曲面等高線均類似直線，說明改性瀝青針入度受到接枝活化膠粉摻量的影響更為顯著。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對改性瀝青針入度存在一定交互作用，其中P（AB）、P（BC）均＜0.05，說明AB與BC因素交互影響顯著，AC因素交互影響不明顯。因此針對改性瀝青稠度，需合理控制接枝活化膠粉摻量、剪切溫度。

2.3.2 軟化點

接枝活化膠粉改性瀝青軟化點（R2）的二次多項回歸模型為：

R2=62.48+2.74A+0.56B+3.95C-1.86AB+3.75AC-51BC-0.80A2-1.01B2-5.48C2（R2=0.964 6）。方差分析結果如表6所示。

由表6可知，該模型的P值為0.002 2，且R2=0.964 6，說明此模型顯著且模擬程度好。瀝青軟化點的變化曲線及響應曲面如圖2所示。

由圖2可知，隨著剪切溫度的上升，接枝活化膠粉改性瀝青的軟化點值呈降低趨勢；隨著剪切時間的提升，其軟化點值呈先上升再降低趨勢；隨著接枝活化膠粉摻量的增加，其軟化點值呈上升趨勢。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對接枝活化膠粉改性瀝青軟化點影響顯著，其中接枝活化膠粉摻量影響最為顯著。由表6可知，F（A）＞F（C）＞F（B），且AB、AC交互影響曲面等高線均類似直線，說明改性瀝青軟化點受到接枝活化膠粉摻量的影響更為顯著。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對改性瀝青軟化點存在一定交互作用，其中P（BC）＜0.05，說明BC因素交互影響顯著，AC、AB因素交互影響不明顯。因此為提高改性瀝青高溫穩定性能，需合理控制剪切溫度和剪切時間。

2.3.3 延度

接枝活化膠粉改性瀝青延度（R3）的二次多項回歸模型為：

R3=224.92-28.47A+0.12B+5.58C+0.15AB+0.93AC-0.04BC-0.16A2-1.96B2+2.78C2（R2=0.989 6）。方差分析結果如表7所示。

由表7可知，該模型的P值為0.001 4，且R2=0.989 6，說明此模型顯著且模擬程度好。瀝青延度的變化曲線及響應曲面如圖3所示。

由圖3可知，隨著剪切溫度及剪切時間的提升，接枝活化膠粉改性瀝青的延度值呈降低趨勢；隨著接枝活化膠粉摻量的增加，其延度值呈上升趨勢。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對接枝活化膠粉改性瀝青延度影響顯著，其中剪切時間影響最為顯著。由表7可知，F（C）＞F（B）＞F（A），說明改性瀝青延度受到剪切時間的影響更為顯著。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對改性瀝青延度存在一定交互作用，其中P（BC）、P（AC）均＜0.05，說明AC、BC因素交互影響顯著，AB因素交互影響不明顯，且BC交互影響更加顯著。因此提升改性瀝青變形能力，需合理控制剪切溫度、剪切時間。

2.3.4 -18 ℃的m/S

接枝活化膠粉改性瀝青-18 ℃m/S（R4）的二次多項回歸模型：

R4=1.45E-003+1.17E-005A-4.89E-005B-3.25E-005C-2.01E-004AB+02.15E-004AC+7.75E-005BC（R2=0.916 5）。方差分析結果如表8所示。

由表8可知，該模型的P值為0.001 5，且R2=0.916 5，說明此模型顯著且模擬程度好。瀝青-18 ℃ m/S的變化曲線及響應曲面如圖4所示。

由圖4可知，隨著剪切時間的提升，接枝活化膠粉改性瀝青的m/S值呈降低趨勢；隨著接枝活化膠粉摻量及剪切溫度的增加，其m/S值呈上升趨勢。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對接枝活化膠粉改性瀝青延度影響顯著，其中剪切溫度影響最為顯著。由表8可知，F（B）＞F（C）＞F（A），說明改性瀝青低溫性能受到剪切溫度的影響更為顯著。接枝活化膠粉摻量、剪切溫度、剪切時間對改性瀝青針入度存在一定交互作用，其中P（AB）＜0.05，說明AB因素交互影響顯著，AC、BC因素交互影響不明顯。因此為保障改性瀝青的低溫性能，需合理控制接枝活化膠粉摻量、剪切溫度。

2.4 接枝活化膠粉改性瀝青的最佳制備工藝

為進一步對改性瀝青的制備工藝進行優化，確定最佳制備工藝。結合接枝活化膠粉改性瀝青響應值的目標，通過響應曲面法進行最優值預測，結果如表9、表10所示。

考慮實際可操作性，基于響應曲面法的接枝活化膠粉改性瀝青最佳制備工藝為：接枝活化膠粉摻量為20%、剪切溫度為190 ℃，剪切時間為80 min。

3 結語

（1）接枝活化膠粉摻量的增加，提升了改性瀝青的低溫性能，但同時也增加了接枝活化膠粉顆粒聚集的風險，導致其高溫穩定性能及變形能力降低。

（2）當剪切溫度在180 ℃～190 ℃時，隨著剪切溫度的上升，改性瀝青的高低溫性能和變形能力得到改善；當剪切溫度在190 ℃～200 ℃時，隨著剪切溫度的提升，改性瀝青的變形能力及高溫穩定性能逐漸減低。

（3）剪切時間的增加，提升了改性瀝青的高溫穩定性能及變形能力，但減弱了其低溫性能。

（4）綜合考慮復合改性瀝青針入度、軟化點、延度及低溫性能，改性瀝青最佳制備工藝為：接枝活化膠粉摻量為20%、剪切溫度為190 ℃，剪切時間為80 min。

參考文獻

［1］程丹江，華俊鋒，胡照廣.活化膠粉對改性瀝青性能的影響及作用機理［J］.彈性體，2023，33（2）：83-90.

［2］Navarro F J，Partal P，Mart Nez-Boza F，et al.Thermo-rheological behaviour and storage stability of ground tire rubber-modified bitumens［J］.Fuel，2014，83（14-15）：2 041-2 049.

［3］Yang X，Shen A，Li B，et al.Effect of microwave-activated crumb rubber on reaction mechanism，rheological properties，thermal stability，and released volatiles of asphalt binder［J］.Journal of Cleaner Production，2020，248（1）：119 230-119 231.

［4］熊 偉，王 宏.TB（Terminal Blend）膠粉與SBS復合改性瀝青混合料性能及改性機理［J］.公路，2017，62（2）：192-200.

［5］何東坡，潘志強，王宏光，等.響應面法-灰關聯分析優化活化膠粉/SBR復合改性瀝青摻量研究［J］.化工新型材料，2022，50（1）：187-191.

［6］Chen Z，Wang T，Pei J，et al.Low temperature and fatigue characteristics of treated crumb rubber modified asphalt after a long term aging procedure［J］.Journal of Cleaner Production，2019（234）：1 262-1 274.

［7］Sreeram A，Leng Z，Hajj R，et al.Fundamental investigation of the interaction mechanism between new and aged binders in binder blends［J］.International Journal of Pavement Engineering，2020（458）：1-11.

收稿日期：2024-03-18

作者簡介：馮孟樺（1986—），工程師，研究方向：道路工程。