鈮酸鋰集成光子器件的發展與機遇

熊霄 曹啟韜 肖云峰

(北京大學物理學院,人工微結構和介觀物理國家重點實驗室,納光電子前沿科學中心,北京 100871)

1 引言

鈮酸鋰是一種雙折射非線性晶體,具有優異的力學、熱學、光學、聲學和電學性質,比如較高的折射率(～2.2)、較寬的透明窗口(350 nm—5 μm)、超強的二階(d33=27 pm/V)和三階(n2=1.8×10–19m2/W)非線性光學響應,以及電光效應、壓電效應、光彈效應、光折變效應等等[1].通過電-光、聲-光相互作用,還可將其頻譜范圍進一步擴展,覆蓋射頻-太赫茲-紅外-可見波段.伴隨著激光器的發明、非線性光學的發展,我國從1970年代起便在鈮酸鋰領域做出了很多開創性的工作,包括南開大學與西南技術物理研究所合作的研究成果“中國之星”(摻鎂鈮酸鋰晶體)、南京大學物理系生長的周期性極化鈮酸鋰(periodically poled lithium niobate,PPLN)晶體首次實驗驗證了準相位匹配原理、南京大學發展的首個基于鈮酸鋰的量子光學芯片等.

與硅材料相比,鈮酸鋰的微納加工極其困難,長久以來都只能用塊材晶體.通過鈦擴散或質子交換形成的PPLN 波導(尺寸～10 μm)能夠提高非線性相互作用的效率,但依然無法滿足集成化需求.1998年,離子切片技術在鈮酸鋰晶體上實現;2002—2004年,切片技術的優化、化學機械拋光對晶體表面的平整化以及晶圓鍵合技術的陸續發展,大力推動了高質量薄膜鈮酸鋰(thin film lithium niobate,TFLN)的商業化生產,使得晶圓級別的鈮酸鋰集成器件制造成為可能.在這樣的背景下,再結合微納加工技術的發展,鈮酸鋰材料煥發新生,TFLN 集成光子器件也于近十年得到迅猛發展.另一方面,通過結合稀土離子或二維材料,還可以實現基于鈮酸鋰的光源或光電探測.

隨著基于鈮酸鋰的光源、光調制、光探測等重要器件的實現,鈮酸鋰光子學回路有望像硅基集成電路一樣,成為高速率、高容量、低能耗光學信息處理的重要平臺,在光量子計算、大數據中心、人工智能等領域彰顯應用價值.關于鈮酸鋰集成光子器件已經有一些綜述[1–5],本文不作重復闡述,將重點梳理該領域的發展過程與研究現狀,以及對未來的展望.

2 薄膜鈮酸鋰平臺

商業可用的TFLN 晶圓厚度通常為300—900 nm,通過微納加工,鈮酸鋰波導、微腔等結構可將光場局域在亞波長量級,從而大大降低器件的尺寸,提高非線性作用效率.其中,波導的傳輸損耗是評價一個集成光學平臺性能的關鍵指標,它反映了材料對光的吸收、微納結構表面的粗糙度以及其他損耗通道(如彎曲、缺陷等)的影響.對于應用已經非常成熟的硅波導,它的傳輸損耗通常在1 dB/cm 量級.

最先發展起來的TFLN 波導的制備工藝是干法刻蝕,于2005年通過離子束刻蝕實現,進一步經過工藝優化,傳輸損耗已降至0.027 dB/cm[6];2015年,中國科學院上海光學精密機械研究所的研究人員[7]首次提出了飛秒激光微加工結合聚焦離子束研磨工藝,進一步降低了損耗、實現了大面積加工,2018年,他們又發展了飛秒激光光刻輔助化學機械拋光工藝,可獲得傳輸損耗低至0.0034 dB/cm 的波導和品質因子高達108的微腔;2007年,TFLN 波導的濕法刻蝕工藝被首次報道[8],經過工藝優化,清華大學的研究人員[9]獲得了品質因子接近107的微環腔,對應傳輸損耗約0.04 dB/cm.目前,主流的方法還是干法刻蝕,不過加工原料和加工過程的缺陷都會引入傳輸損耗;化學機械拋光方法得到的器件性能可以逼近材料本身的吸收極限,但難以實現需要臨界耦合的結構,如單片微環與光波導的臨界耦合、定向耦合等;濕法刻蝕雖然能夠獲得高品質微腔,但也有亟待優化的方面,比如刻蝕的各向異性.

TFLN 與其他材料異質集成是一個新的方向,比如硅、氮化硅、III-V 族半導體等.異質集成可以規避對鈮酸鋰的直接刻蝕,從而發揮CMOS 工藝和鈮酸鋰光學性質的雙重優勢.隨著TFLN 微納加工技術的發展和普及,如今的異質TFLN 器件為了將不同材料的優勢最大化,也會刻蝕鈮酸鋰從而提升器件性能.

基于實驗室的前期探索,鈮酸鋰晶圓級別的光子學器件加工已經于2020年通過深紫外光刻結合干法刻蝕工藝實現[10].如圖1 所示,整片晶圓上,波導的平均傳輸損耗為～0.27 dB/cm,諧振腔的光學品質因子高達106,同時還兼具高產率、高均一性和低成本等優點.除了這種工藝,飛秒激光光刻結合化學機械拋光刻蝕的方案已實現4 in (1 in=2.54 cm)晶圓級集成,另外,紫外光刻結合干法刻蝕的方案也已有報道.

圖1 刻蝕后的TFLN 晶圓,以及TFLN 微納結構的平滑表面[10]Fig.1.TFLN wafers after patterning,and TFLN nanostructures with smooth surface[10].

3 TFLN 集成光子器件

3.1 鈮酸鋰光源

為了實現一體化TFLN 集成芯片,片上鈮酸鋰激光器、放大器的實現必須借助其他增益介質.比如稀土材料具有譜線豐富、躍遷穩定、能級壽命長、線寬窄等優勢,其中Er 離子因輻射波長在通訊波段受到更多關注,其他常見的離子還有Yb(發射截面大)、Nd (吸收波段寬)和Tm (“人眼安全”輻射范圍)等.自2020年開始,陸續出現了許多摻雜稀土離子的TFLN 有源器件的報道[3],包括片上激光器和放大器,這類有源器件通常需要光泵浦.對于激光器,已經實現了閾值低至20 μW、波長可調諧的激光輸出;放大器的歸一化凈增益高達30 dB/cm.值得注意的是,這類開創性的工作主要來自中國,包括南開大學、華東師范大學、上海交通大學、香港城市大學、山東大學,處于國際領先水平.

還有一類是將TFLN 與III-V 族半導體異質集成,進行電泵浦,具有增益效率高和即插即用的優勢,詳見參考文獻[4].2021年,通過微轉移印刷技術,將半導體光放大器與TFLN 進行集成,首個電泵浦TFLN 激光器得以實現;幾乎同時,中山大學的研究人員通過端面耦合直接在TFLN 芯片上外接反射半導體光放大器,實現了片上2.5 mW、調諧范圍36 nm 的激光輸出;2022年,通過外接分布式反饋激光器,TFLN 激光器的片上激光功率可達到60 mW;結合電光效應,還可以對出射激光進行1018Hz/s 量級的快速調諧;最近,晶圓級別、快速可調的SiN-TFLN 激光器得以實現,并用于演示激光雷達[11].

3.2 非線性光子器件

TFLN 非線性光子器件大致可以分為光調制、頻率轉換(包括諧波產生和光頻率梳)、量子光學三類(圖2),接下來進行簡要介紹.

圖2 薄膜鈮酸鋰非線性光子器件 光調制器[12],諧波產生[18],光頻率梳[22],量子光學[26]Fig.2.TFLN nonlinear optical devices: optical modulators[12],harmonics generation[18],frequency combs[22],quantum optics[26].

首先,薄膜鈮酸鋰支持高效的電光、聲光相互作用,是發展光調制器的出色平臺.集成光子學技術的快速發展,推動了高性能片上集成鈮酸鋰電光調制的研究[2].2018年,哈佛大學的研究人員[12]通過設計制備高品質TFLN 波導馬赫曾德干涉結構,并利用微納尺度增強的光電耦合和相位匹配,首次實現了傳輸速率達210 Gbit/s、帶寬大于100 GHz的TFLN 電光調制器;2019年,中山大學和華南師范大學的研究人員[13]合作,通過發展TFLN 和硅基材料體系的異質集成技術,實現了CMOS 芯片兼容的鈮酸鋰調制器,同時具有高達100 Gbit/s的調制速率.基于TFLN 高效電光調制效應,哈佛大學研究人員實現了高效寬譜電光頻率梳[14]、單邊帶調制器[15]、飛秒光脈沖產生[16]等.此外,斯坦福大學[17]于2020年首次報道了基于TFLN 聲學表面波導的聲光調制器,降低了聲學懸浮結構的加工難度.

其次,得益于鈮酸鋰優異的二階/三階非線性光學特性,TFLN 光子器件已經廣泛地應用于高效諧波產生[18–21],成為當前大范圍光學頻率拓展的重要手段之一.諧波產生的效率強烈依賴于相位匹配條件,尤其對于微納尺度的TFLN 波導和微腔,結構和材料色散共同影響著相位匹配情況.因此,微納光學加工技術的快速發展,除了在提高樣品加工精度方面具有重要意義,還為各種高效相位匹配機制的實現提供了必要條件,包括PPLN 準相位匹配[18]、x-切晶向輔助的自然準相位匹配[19]、雙層反極化自然相位匹配[20]、x-切跑道腔輔助自發準相位匹配[21]等.迄今,集成鈮酸鋰微腔體系已實現二次諧波歸一化轉換效率高達5000000%/W[18];但絕對效率還有待提升,目前最高為58%.進一步,在多種非線性效應的協同作用下,TFLN 也已經發展成為集成光頻梳或超連續光產生和應用的重要平臺,并展現出自啟動、電調控等優異性能[22],可用于顆粒物中紅外檢測、精密測量和光鐘授時.除此之外,通過電光、聲光效應,TFLN 還能夠實現光波與微波的轉換[23],其應用場景除了氣體傳感、6G 通信,還可以結合超導量子回路,進行量子計算、搭建量子網絡.

最后,量子光學方面,利用前面提到的各種高性能TFLN 器件進行量子光源產生和邏輯門操作,詳見參考文獻[5].相比于硅基的自發四波混頻,TFLN中的自發參量下轉換過程能以更低的泵浦、更高的效率產生糾纏光子對或單光子源,且信號光不受泵浦光的干擾.該過程于2016年率先在TFLN 微盤腔中實現,通過設計結構色散,不同偏振的模式滿足自然相位匹配,產生的光子對的聚束和糾纏特性均得到了證實;通過引入周期極化,同一偏振的基模相位匹配首先在PPLN 波導中實現,10 MHz 的光子對產生速率需要0.23 mW 的泵浦,符合計數比高達6.7×104;同年,在高品質因子微環腔中,同樣的光子對產生速率僅需3 μW,且符合計數比保持在同一量級;類似器件的指標還持續在刷新[24].除了預報單光子源,TFLN 上還實現了確定性的單光子源、壓縮態[25],有望實現任意光子數態[26].原則上,還可以利用二階非線性效應實現邏輯門操作.

3.3 鈮酸鋰探測器

鈮酸鋰本身對光子吸收極弱(可見-中紅外波段),要實現光探測功能,也需要結合其他材料.2019年,通過沉積一層非晶硅,對可見光的探測率先在TFLN 波導上實現[27],光電流響應效率為～0.03 A/W;結合石墨烯[28]和銀離子注入[29],能夠大幅提高探測帶寬(400—2000 nm)和光電流響應效率(105A/W),但它們都是基于未刻蝕的鈮酸鋰薄膜,尚未在TFLN 集成波導中實現;2020年,耶魯大學的研究人員[30]報道了基于超導納米線的單光子探測,片上探測效率達到46%.這些工作的數據顯示,該領域尚處在初步探索階段,在探測譜寬、響應時間、可測功率極限等方面均存在挑戰,本質上或許是因為鈮酸鋰的電導率和光電轉換效率低;要走向實用化,必須通過摻雜或異質集成的方法突破材料本身的限制.

4 總結與展望

薄膜鈮酸鋰的發展有望將現有的各種鈮酸鋰器件小型化,提高器件性能的同時,還能降低功耗,克服體塊材料在SWaP (size,weight,and power)指標方面的限制.不過,未來的鈮酸鋰光子學要走向工業化生產和應用,仍然存在一些挑戰.

首先,大部分TFLN 功能性器件都是基于非線性光學效應,器件的性能強烈依賴于色散工程和相位匹配條件;而鈮酸鋰中天然存在光學、電學、力學、熱學等多物理場耦合,使得器件內部的相互作用非常復雜和難以預知.這兩個方面導致TFLN器件難以控制,也給實驗現象的理解和調控帶來了巨大挑戰.但換個角度思考,這些復雜的多物理場作用也必將為基礎物理研究和新型多功能器件設計帶來機遇,未來的努力方向包括但不限于對非線性動力學行為、多物理場耦合等的理論建模和數值計算.

其次,雖然一體化的TFLN 芯片也能實現,但歸根到底,鈮酸鋰的優勢不在光源和光探測;而未來集成器件的發展必將呈現多功能、多材料、多波段、多維度的特征,因此,TFLN 器件的研究應該立足光電子技術領域的產業需求,著眼于將“調控”這一優勢發揚光大,繼續優化對電場、光場、聲場調控的速率、效率和帶寬,降低調控的功耗和成本.另外,TFLN 器件在量子光學方面的能力尚未完全開發,目前主要演示了單光子源、光子對產生方面的優勢,可以預見,TFLN 器件在量子態操縱、量子邏輯門等方面亦有廣闊的應用前景.

最后,TFLN 的微納加工技術距離實現大批量生產還有很長的路.比如,TFLN 波導的傳輸損耗仍高于材料的吸收極限,說明制備工藝仍有進步的空間;TFLN 晶圓的表征還不是很到位,導致鈮酸鋰的加工工藝尚不能標準化;還有現有加工方法與CMOS 工藝不兼容的問題,必須考慮到未來異質集成器件的大批量生產.

本文因篇幅限制,只能淺談TFLN 集成光子器件方面的進展與應用.實際上,鈮酸鋰中豐富的電光、聲光、非線性光學等效應,使其成為了研究多物理場耦合的絕佳平臺,也是連接不同體系或不同波段的信息載體的不二選擇,它的研究早已覆蓋了射頻至可見波段的方方面面.相信隨著基礎物理研究的深入和加工技術的進步,TFLN 器件將像塊材鈮酸鋰一樣,繼續助力前沿探索和科技進步.