磁序與拓撲的耦合: 從基礎物理到拓撲磁電子學*

劉恩克

(中國科學院物理研究所,磁學國家重點實驗室,北京 100190)

1 引言

面向人工智能與大數據的下一代電子功能器件是未來智能社會的重要基石.這些電子器件涉及運算、存儲、傳感、傳輸等核心層面,其高速度、高密度、高靈敏和高能效是未來智能社會大幅超越現階段技術的迫切需求和重要特征.而基于當前常規電路的電子學器件的速度和能效在面臨高速處理和海量數據等需求中的制約已日趨嚴重.過去十多年間,以拓撲絕緣體、拓撲半金屬為代表的拓撲電子物理的繁榮發展,產生了拓撲表面態、狄拉克費米子、外爾費米子等一類拓撲電子態,表現出高遷移率、低散射、高靈敏、手性保護、拓撲保護等一系列特性,為未來功能器件的升級換代奠定了新的物質基礎.相比于半導體物理近二十年的發展沉淀期,拓撲物理也即將迎來類似的歷史節點.目前,如何獲得有效的應用出口是拓撲物理正面臨的重大問題.在磁學領域,磁學與自旋電子學經歷了長期的發展,獲得了豐富的成果和認知,正朝著高密度、低能耗、高靈敏的目標前進,對高性能應用的需求迫切而明確.作為實空間中的拓撲磁態,磁斯格明子也經歷了十年的并行發展,有望應用于新一代磁存儲或邏輯運算.

這些學科的發展為拓撲物理與磁電子學的結合積累了成熟的基礎.目前,磁序與拓撲物理的結合產生了兩類有代表性的磁性拓撲材料,即磁性外爾半金屬和磁性拓撲絕緣體.如果這些材料能夠得到應用,在拓撲磁電子器件及電路中,常規性質的電子(載流子)將被拓撲電子所替代,信息存儲或邏輯運算的傳輸效率將得到大幅提升,而成本和能耗也將得到大幅降低.

2 磁性拓撲材料的提出與實現

外爾半金屬中的外爾費米子是一類重要的拓撲態,它由德國物理學家Hermann Weyl 于1929年提出,長期以來未得到證實.直到 2011年,Wan 等[1]和Xu 等[2]在磁性材料中預測了一種遵循外爾方程的低能激發準粒子電子態.這種電子表現出零質量、高遷移率、具有手性、受能帶的拓撲穩定性保護等新奇特征,在未來先進量子功能應用方面表現出潛在優勢.外爾費米子的產生需要打破空間反演對稱或者時間反演對稱.在凝聚態物理中,前者對應非中心對稱體系,而后者則對應自旋極化的磁性體系.在磁性材料中,存在著更多的相互作用,可以衍生出更豐富的拓撲相關物理行為.而磁學與自旋電子學長期以來的成熟積累和性能需求可與拓撲物理產生良好的對接.與此同時,磁性的引入也為拓撲物態的外磁場調控提供了一個有效而便利的手段.

2015年,外爾費米子在中心對稱破缺的非磁性半金屬TaAs 中被預測并證實[3–5].這是自80 多年前被提出后,首次被確認的外爾費米子.在拓撲材料的發展歷程中,從拓撲絕緣體到拓撲半金屬,非磁性拓撲材料的實現得到了理論的準確預測和實驗的完美確證,而磁性外爾材料的發現則遇到了前所未有的困難.磁性材料中的絕大部分磁態都屬于低能標物態,會形成復雜多樣的磁結構和磁疇結構,使理論預測和實驗表征面臨很大挑戰.因此,在一個體系中同時獲得單一、簡潔、可控的磁結構、疇結構和電子結構,是磁性外爾半金屬實現的關鍵.

2018年,磁性外爾半金屬Co3Sn2S2被提出并被實驗證實[6–9].它是一類具有低載流子濃度半金屬特征的鐵磁材料,構成Kagome 晶格的Co 原子同時承載了體系的磁序和外爾電子.在這類材料的體內,載流子由外爾費米子承擔,而材料的表面則因表面態的存在而導電.這是第一個在實驗上被證實的磁性外爾半金屬,具有最為完備的實驗證據和典型的拓撲特征.這也是繼2013年實驗上實現量子反常霍爾效應(QAHE)[10]之后,在塊體材料中首次實現的磁序和拓撲物理的耦合(圖1).同時,室溫鐵磁體Co2MnGa/Al、室溫反鐵磁體Mn3Sn/Ge 等也被陸續發現為磁性外爾材料[11,12].2019年,發現本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4,其在拓撲絕緣體中實現了本征長程磁序[13,14].研究者們在其單層和少層樣品中陸續發現了QAHE[15–18],并提出了軸子絕緣體的概念[19].

圖1 磁性拓撲材料及其物性自由度Fig.1.Magnetic topological material and the degrees of freedom of physical properties.

磁性拓撲材料的發現實現了本征磁序與拓撲物理在塊體材料中的耦合,使得磁性拓撲材料成為多自由度的天然本征耦合體.這是磁學與拓撲物理學兩大學科的融合,將帶來豐富多樣的新物態新效應,并將產生磁性拓撲物理與材料這一新方向.

3 均一磁序下的拓撲電子態及新奇物性

首個磁性外爾半金屬Co3Sn2S2的發現,開啟了磁性拓撲物理發展的第一個階段,它為諸多期待中的實驗研究提供了優異的材料基礎.在自旋軌道耦合作用下,由能帶翻轉形成的線性交叉的電子結構是外爾半金屬的重要特征之一.這里既能產生非平庸的外爾電子,也能產生極強的貝利曲率效應,是許多優異物性或全新效應的起源(圖2).

圖2 基于磁性拓撲物理與材料的豐富物性Fig.2.Rich effects based on the magnetic topological semimetal.

除了體態外爾費米子和拓撲表面態費米弧,研究者們還在磁性拓撲材料中發現了更新的物態.如,Co3Sn2S2中因硫原子缺位而引發的自旋-軌道極化子,未來有望作為功能基元而進行量子拓撲態的原子級定向構建和有序編織[20],而某些特定的電子結構也為新材料和新器件的設計提供了理想的物質基礎[21].

特殊的能帶結構導致了磁性拓撲半金屬在電子輸運上表現出優異的性能.在縱向輸運上,低有效質量、高遷移率的載流子為電子的高速度、低能耗傳輸奠定了基礎.在橫向輸運上,拓撲增強的貝利曲率帶來了高的反常霍爾電導和大反常霍爾角[6],為反常霍爾電子器件和磁場傳感器提供了候選.同時,強貝利曲率驅動的反常能斯特效應也比常規的磁性材料高出1—2 個數量級[22],產生了拓撲熱電新方向.巨磁光科爾效應[23]也與磁性外爾的強貝利曲率密切相關.由于拓撲能帶主導了費米面,摻雜的異類原子還可以對磁性拓撲體系拓撲能帶的精細結構和貝利曲率進行調制,從而引起內稟反常霍爾電導的顯著提升[24].拓撲增強的貝利曲率使得可以在大內稟反常霍爾效應的基礎上,大幅引入外稟貢獻,獲得了高達33%的巨反常霍爾角[25].這些都得益于磁性拓撲材料的大內稟反常霍爾電導的特點.磁性拓撲材料中強貝利曲率的存在,還產生了一系列非常規的輸運行為[26].在磁性外爾半金屬CoS2中,費米能級處的貝利曲率可以導致縱向磁電阻隨磁場線性增大,產生線性正磁電阻[27].由于磁性拓撲體系中外爾錐的傾斜,還會出現奇對稱的霍爾響應和縱向磁電阻行為,呈現出磁場的一次方關系[28,29].這是因為適用于磁性金屬的半經典方程中一直被忽略的項,在拓撲增強的貝利曲率作用下開始凸顯出來,產生了傳統輸運中罕見的新奇物理行為.跡象表明,更多的非常規輸運行為將會被人們發現.

在磁性外爾半金屬中,磁與拓撲的相互作用還可以表現在動態的磁結構演化中.磁性外爾半金屬EuB6磁矩轉動過程中可能產生自旋傾斜效應,對拓撲電子態和宏觀電輸運行為產生了同步調制[30].而在磁性外爾半金屬Co2MnAl 中,則出現了磁場引導磁矩轉動導致外爾點出現和運動的現象[31].這些都證實了在拓撲態與磁性共存的體系中,磁態的演化對拓撲態可產生顯著的調制.室溫反鐵磁外爾材料在電控磁方面也取得了重要進展.在Mn3Sn作為核心層的異質結薄膜中,利用其自身產生的自旋極化電流實現了電流驅動的磁疇翻轉,獲得了反鐵磁拓撲態的零磁場、全電學操控[32–34].同時,在Mn3Sn 全反鐵磁隧道結中也實現了顯著的室溫隧穿磁電阻效應[35],而進一步的研究也在該體系中實現了斯格明子拓撲磁態[36].這些研究為拓撲自旋電子學產生了重要成果.

磁性二維材料與拓撲物理的結合有望是磁電子學的一個新方向.一個典型體系就是范德瓦耳斯磁性材料Fe3GeTe2,它表現出了拓撲增強的輸運行為[37]、門電壓可調的居里溫度[38]和電流驅動的磁疇翻轉[39];而同家族的磁性二維材料Fe3GaTe2則展現出了室溫本征鐵磁性[40],在其異質結中發現了高達85%的室溫隧穿磁電阻[41],有望獲得拓撲相關的優異自旋電子學性能.

本征磁性拓撲絕緣體也獲得了系統研究.在MnBi2Te4家族中,研究者們預測發現了多種拓撲物態,包括量子反常霍爾態和軸子絕緣體[42].伴隨著15 K 的較高居里溫度,奇數層的Mn-Bi-Te 表現出鐵磁序,可以在幾十開爾文的溫區內觀察到AHE[17].而在二維極限下,磁性外爾半金屬也有望打開外爾能帶形成能隙出現高溫QAHE.目前,理論計算支持這一猜想[43],而掃描隧道譜研究也發現了Co3Sn2S2解理晶面的臺階處存在手性邊緣態形成的駐波信息,這對應著二維極限下的QAHE 態[44].

磁性拓撲材料自實現以來,經歷了第一階段的發展.這一階段的主要特征是在靜態或準靜態的均一磁序環境中,由時間反演對稱破缺而產生的豐富拓撲電子態和優異物理性能.而第二階段的一些特征,如拓撲電子對局域磁態的影響,已經開始浮現出來.

4 局域磁態與拓撲電子的相互作用

在自旋電子學材料中,磁疇壁、斯格明子以及空間變化中的磁結構等局域磁態對載流子行為可以產生重要的影響,而拓撲態電子對特定磁態的狀態也會產生顯著調制.這進入了磁性拓撲物理發展的第二個階段.

基于磁性外爾半金屬的實現,研究者們很快從理論上提出了諸多輸運物理新效應.研究發現,基于外爾方程,將局域磁態的磁矩寫入哈密頓量后,在運動的磁疇壁上會產生一個等效的電磁場,泵浦出一個無損耗的電流,而等效電磁場的方向與外爾電子的手性相關(圖3)[45].在磁性外爾半金屬中,相鄰磁疇中外爾點的手性相反,會導致費米面上的傳導電子因手性失配而被顯著散射,可在疇壁區形成高達100%的疇壁磁電阻[46].目前該效應尚未得到實驗的證實.

圖3 磁性外爾體系中磁疇壁上產生的軸向電磁場 (E5,B5)及誘發的霍爾電流j (H)[45]Fig.3.Schematic showing the axial electromagnetic fields(E5,B5) and the Weyl-induced Hall current j (H),along with a Néel domain wall moving with velocity VDW[45].

已有研究指出外爾電子可以對體系的螺旋磁結構產生調制[47].更重要的是,拓撲電子還可以對磁疇壁產生作用.研究人員利用外爾電子的哈密頓量及半經典的輸運方程,獲得了外爾體系中傳導電子對局域磁矩的自旋力矩作用,可以促進磁矩和磁疇的高效翻轉.計算發現其磁疇驅動效率相比于傳統金屬材料有望高出一個數量級[48,49].

2022年,Wang 等[50]利用霍爾測量發現了Co3Sn2S2器件中的電流驅動磁疇翻轉行為.在磁場輔助下,驅動磁疇運動的臨界電流密度可低至1.5×105A?cm–2,自旋力矩效率高達2.4—5.6 kOe/MA?cm2,這些性能指標均為目前最優,在自旋電子學應用上表現出了巨大的潛力.但因為Co3Sn2S2同時具備高磁各向異性、低飽和磁矩及高自旋極化率等特點,采用經典模型即可解釋磁疇翻轉的優異性能,尚不能證明外爾物理在其中的直接作用.因此,外爾物理驅動磁疇翻轉的預期還需要進一步證實.基于磁性外爾半金屬,Araki 和Ieda[51]還提出了拓撲霍爾力矩這一新效應.該效應是外爾電子的有效磁場作用在疇壁中磁矩上的力矩,它來源于動量空間的貝利曲率與實空間的局域磁態的相互作用,是一種內稟屬性,對無序和熱漲落不敏感.相對于傳統的自旋轉移力矩和自旋軌道力矩,該力矩有望表現出更高的驅動效率,有望應用于高能效的新一代拓撲自旋電子學.該效應自提出后,已經得到了實驗的初步驗證[52].

拓撲電子與局域磁態的相互作用是拓撲自旋電子學的核心內容,它也使拓撲電子的物理行為和圖像從動量空間進入了實空間范疇,這將直接對自旋電子學產生重要影響.

5 拓撲磁電子學的興起和思考

磁性拓撲材料及其應用是拓撲物理的一個重要出口,也是磁學與磁性材料的一個前沿拓展,目前已經在第一階段產生了豐富的結果.磁性拓撲物理最重要的發展方向之一是拓撲磁電子學(圖4).拓撲物理的到來為自旋電子材料的物性提升提供了新的原理,為磁電子學在發展中積累的諸多基礎問題的解決帶來了原理性可能,使得人們可以從底層物理層面思考其制約因素和突破口,并形成新的物理機制和實驗方案,推動磁電子學的長足發展和高性能應用.

圖4 動量空間拓撲電子態與實空間非平庸磁態的耦合與作用Fig.4.Coupling and interaction between momentum-space topological electronic states and real-space nontrivial magnetic states.

基于磁性拓撲材料,動量空間中的拓撲電子態(狄拉克費米子、外爾費米子、拓撲表面態、節線態、高階拓撲態等)與實空間非平庸磁態(磁疇壁、手性磁結構、磁斯格明子等,含均一磁序)發生結合和相互作用,產生演生的量子現象,以及拓撲電子驅動下的高能效磁電效應.這其中包含三大類重要的形式: 均一磁序與拓撲電子的耦合和效應、拓撲電子與磁疇壁的耦合和驅動、外爾電子與磁斯格明子的耦合和驅動.這三種形式將是未來重要的研究內容和方向.

1)第一種作用.作為磁性拓撲材料第一階段的主要研究對象,已產生了大量的新物態和新效應,使得自旋電子材料原有物性得到了跨數量級的提升,也產生了全新的物理效應.基于第一種作用,在塊體材料、異質結及單層膜中開展研究,探索磁電、光電、熱電、磁光等磁電子學及其他功能應用,將成為未來的研究熱點.同時,尋找具有綜合優異性能的新材料將是一個長期的重要任務.

2)第二種作用.在磁性外爾輸運新理論的推動下,有望最終實現超低臨界電流密度、極高磁矩翻轉效率,甚至在單一材料器件中實現功能應用.這將是未來拓撲電子在磁電子學領域中極其重要的作用形式.

3)第三種作用.外爾電流將與斯格明子產生作用,并驅動其運動,形成動量空間和實空間中雙拓撲耦合新形態,為拓撲自旋電子學的發展提供新的原理.這需要研究雙拓撲耦合的可能性、機制與形式,以及外爾電子在斯格明子非共線局域磁態中的能量色散與拓撲穩定性等科學問題.

第二種作用和第三種作用將成為磁性拓撲物理在第二發展階段的重要內容.

在此過程中,磁學中一些新興方向與拓撲物理的融合也將會繼續發展.磁性二維材料與拓撲物理的耦合有望出現更多的體系和效應,成為拓撲磁電子學的一個重要組成.交錯磁性與拓撲物理也有望產生結合,將與已有的反鐵磁拓撲材料一起,在反鐵磁自旋電子學中發揮重要作用.而基于高居里溫度磁性拓撲材料的高溫QAHE 的實現,則是基礎物理領域和拓撲量子器件領域的共同期待.

借助拓撲物理的非傳統電子行為,磁性拓撲物理有望成為支撐未來磁電子學的重要基礎和新一代拓撲物態磁電子學的鮮明特征.未來,研究者們需要進一步理解磁序與拓撲物理的作用機制和形式,挖掘新的磁性拓撲物態與量子衍生效應,突破現有磁電子學材料的性能極限,探索磁電光熱響應卓越的磁性拓撲材料和器件在信息存儲、邏輯運算、信號傳感、功率傳輸等方面的應用,推動未來智能技術與智能社會的發展.