楊家齊 趙剛? 焦康 高健 閆曉娟 趙延霆 馬維光? 賈鎖堂
1) (山西大學,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)
2) (山西大學,極端光學協同創新中心,太原 030006)
中紅外波段光譜被稱為分子的“指紋光譜區”,其對應于分子振轉能級的基頻帶躍遷,吸收線強度要比近紅外的泛頻帶躍遷強2—3 個數量級,對其進行精密光譜測量可以用于痕量氣體檢測、基本物理常數測定等.然而在中紅外波段,由于相關技術起步較晚、商業化程度較低,缺乏窄線寬激光源以及線寬壓窄技術,同時也缺乏穩定的中紅外頻率標準,限制了中紅外精密光譜的發展.
量子級聯激光器(quantum cascade laser,QCL)是目前商業化程度最高、應用最廣泛的中紅外激光源[1].QCL 通過半導體多量子阱異質結構子帶間的躍遷來實現激光輸出[2],輸出波長可以覆蓋整個中紅外波段,輸出功率可達上百mW;通過控制激光溫度和驅動電流,波長調諧范圍可達百GHz,并且其本征激光線寬只有百Hz 量級,是進行中紅外光譜測量的良好光源.然而,在較長的觀測時間尺度上(>10 μs 量級),由于受到激光驅動電流噪聲、溫度波動等因素的影響,QCL 自由運轉時的線寬大于MHz 量級,因此無法滿足精密光譜測量的要求.
由于近紅外窄線寬超穩激光產生技術相對成熟,所以結合頻率轉換技術將中紅外激光鎖定到近紅外超穩激光是最直接的獲取高性能中紅外光源的方法.例如,Argence 等[3]首先將QCL 與近紅外光梳和頻轉換到1.55 μm 波段,然后將該頻率梳鎖定到一個近紅外超穩激光源上,從而獲得了亞赫茲量級中紅外激光的輸出,是目前已報道的線寬最窄的中紅外光源.然而,該類方法需要在近紅外穩頻系統的基礎上增加非線性光學轉換模塊,這樣會在增加系統復雜性的同時,額外引入噪聲.
在可見光和近紅外波段,最有效壓窄激光線寬、增加激光頻率穩定性的手段是通過Pound-Drever-Hall (PDH)[4–6]技術將激光器頻率鎖定到外部高精細度超穩光學腔的本征模式(縱模)上.當光學腔的溫度和壓力都得到良好的控制,且通過隔振設計有效抑制機械振動后,光學腔長的穩定性將會大大提高,致使縱模頻率的長期漂移可以控制在kHz/12 h 量級以下[7].當光學腔的精細度大于105時,縱模的線寬僅為kHz 量級.PDH 技術通過解調光學腔的反射光獲取鑒頻信號,利用電子伺服系統反饋到激光的頻率執行器(例如光纖激光器內部的壓電陶瓷或半導體激光器的電流等),從而抑制激光頻率噪聲,在穩定激光頻率的同時,壓窄激光線寬.為了獲取穩定的鎖定結果,要求PDH 伺服系統的反饋帶寬遠大于激光器線寬,從而抑制絕大部分的激光頻率噪聲,因此利用窄線寬激光源(例如固體激光源和光纖激光器),可以更容易實現優越的鎖定性能.然而在中紅外波段,由于QCL的線寬很寬,利用PDH 技術實現其對高精細度光學腔的高性能鎖定難度極大,通常只能實現QCL到低精細度腔的鎖定,導致對激光線寬壓窄的效果有限[8].
光學反饋是另一種可以實現半導體激光器到光學腔鎖定的方法[9–11].相比于PDH 這種全電子反饋技術,光學反饋頻率鎖定技術是一種光學反饋和電子反饋相結合的鎖定方法.在光學反饋中,當反饋率低于10–4(弱反饋情形)時,利用光學腔的反射光作為注入光,返回激光器內部形成光學反饋現象,自動抑制激光頻率噪聲[12].同時利用一個電子控制回路抑制反饋相位的低頻擾動,保證其始終等于 2π 的整數倍,從而獲取長期穩定的鎖定效果[13].因此,在光學反饋中,只需要設計一個低帶寬的電學伺服系統來動態校正反饋相位,就可以獲得穩定的激光頻率鎖定.相比于PDH 技術,光學反饋系統設計難度大大減小.
早期使用光學反饋技術壓窄激光線寬的實驗研究均采用V 型腔[14–16],例如2014年Fasci 等[17]利用光學反饋將8.6 μm 的分布式反饋量子級聯激光器(distributed feedback-quantum cascade laser,DFB-QCL)激光器率鎖定到一個高精細度V 型腔上,在1 ms 的觀測時間內將激光線寬壓窄至4 kHz.相比于線性Fabry-Pérot (F-P)腔,盡管V型腔的結構更加復雜,穩定性更差,同時存在奇偶模效應,會影響鎖定性能.但V 型腔可以規避腔前鏡直接反射光對激光器的反饋影響.而對于線性F-P 腔,其腔前鏡的直接反射光和腔內泄露光會同時返回激光器,可能造成光學反饋競爭.然而在2020年,本課題組聯合美國國家標準與技術研究院提出了基于線性F-P 腔的光學反饋QCL 頻率鎖定技術[18],成功將激光線寬壓窄到Hz 量級.通過理論建模,我們發現在F-P 腔腔模中心位置處,對反饋相位進行準確控制可以避免腔前鏡直接反射光引起光學反饋,使得QCL 穩定地鎖定到F-P腔上.在該實驗中,使用了一個粘有壓電陶瓷的光學腔,通過掃描腔長實現激光頻率的調諧,獲得了腔內氣體的吸收光譜,因此并沒有對激光頻率進行長期穩定.
為此,本文搭建了中紅外高精細度超穩線性F-P 腔,通過對腔體溫度和壓力的精準控制,實現了腔長以及腔模頻率的穩定.通過光學反饋實現了QCL 到超穩腔的鎖定,從而獲得窄線寬高穩定的中紅外激光頻率參考.首先給出了線性F-P 腔光學反饋下的激光頻率響應模型,并分析了直接反射光對激光頻率的影響;之后實驗上驗證了鎖定的有效性,最終評估了鎖定性能.
在傳統光學反饋中,使用如圖1(a)所示的三鏡V 型腔,當一束光入射到V 型腔,在腔前鏡處會產生兩束與入射光反向傳輸的光,一束是入射光照射在腔前鏡的鍍反射膜面產生的直接反射光;另一束為激光耦合進入光學腔,在腔內來回反射時,再次經過腔前鏡產生的腔內泄露光.其中,由于光學腔可以看作一個對于激光頻率的低通濾波器,只有與腔縱模一致的激光頻率才能形成共振,因此泄露光可以看作是一個經過濾波的窄線寬激光(線寬等于腔縱模寬度).同時,腔內泄露光會沿激光輸入原路徑返回激光器,形成光學反饋,而直接反射光由于激光入射光學腔存在非90°的入射角度,因此不會反射回激光器.

圖1 (a)基于V 型腔的光學反饋示意圖;(b)基于F-P 腔的光學反饋示意圖Fig.1.(a) Schematic diagram of V-shaped cavity based optical feedback;(b) schematic diagram of Fabry-Pérot cavity based optical feedback.
而對于線性F-P 腔,如圖1(b)所示,由于激光90°正入射到光學腔,直接反射光和腔內泄露光會同時沿原路返回激光器,可能會造成光學反饋競爭現象.此時,激光器實際輸出光角頻率ω可以表示為[15,19]
式中,ωfree表示在自由運轉時(即無光學反饋情況下)的激光角頻率,τa表示激光從出射端面到諧振腔腔前鏡的單次往返時間,τc則表示激光在諧振腔腔內的單次往返時間.系數F=2r/(1-r2),θ=arctan(α),其中r代表腔鏡的反射系數,α為亨利因子[15].等式右端最后兩項分別代表腔內泄露光與直接反射光的光學反饋引入項,對于V 型腔,代表直接反射光的第3 項等于0.此外,K1與K2分別為腔內泄露光與直接反射光的權重因子:
式中,c/2nLd代表QCL激光器的自由光譜范圍,n為激光器內增益介質折射率,Ld為激光器內部諧振腔腔長,r0為激光器出射端面反射系數,β則代表激光在外部光路往返的功率衰減.
假設在腔模位置處腔內泄露光的反饋相位是2π的整數倍,即ωτa+θ=2mπ,m=1,2,3,···,并且ωτc=2nπ,n=1,2,3,···,根據(1)式模擬得到的結果如圖2 所示,橫軸為自由運轉的激光頻率,縱軸為光學反饋鎖定后的激光頻率,橫坐標的中心位置處(零點位置)表示激光角頻率等于腔某個縱模角頻率.圖2(b)是將圖2(a)中心處放大的結果,黑色曲線代表沒有光學反饋時的激光頻率結果,藍色虛線代表僅考慮來自腔前反射光參與光學反饋時的激光頻率.非諧振光會在激光頻率上疊加一個正弦波變化,但是當激光頻率接近腔模的激光頻率時,可以看出黑色曲線與藍色虛線逐漸重疊,表明非諧振光對激光器的光學反饋影響逐漸減弱直至消失.紅色虛線代表腔內泄露光和直接反射光共同參與光學反饋時的激光頻率變化,而黑色箭頭代表隨著電流掃描實際輸出的激光頻率.當激光頻率遠離腔縱模角頻率時,主要受直接反射光反饋的影響,因此紅色虛線趨向于藍色虛線.當接近腔縱模角頻率時,激光頻率會從點α跳變至點β處,在紅線上會出現一個激光輸出頻率穩定不變的區域β—γ,這表示激光頻率已鎖定至腔縱模頻率上,而該區域即為光學反饋的鎖定范圍,此時直接反射光不會對激光角頻率產生影響.當超出鎖定范圍時,激光頻率將從點γ跳變至點δ,此時直接反射光為主要影響因素.因此,當在腔模頻率處,反饋相位等于 2π 的整數倍時,可以在鎖定范圍內實現激光到線性F-P 腔的穩定鎖定.

圖2 (a)模擬激光頻率;(b)局部放大圖Fig.2.(a) Simulation of the laser frequency;(b) partial zoom.
基于超穩腔的中紅外QCL 線寬壓窄實驗裝置如圖3 所示.我們使用一個DFB-QCL (Hamamatsu,LE1532 QCL,TO 封裝)作為光源,中心波長為4527 nm,最大輸出功率120 mW,其出射面鍍有增透膜.激光器放置于定制的黃銅散熱底座上,底座放置在精密位移臺以粗調激光器到FP 腔前鏡的距離.出射的激光依次經過一個二分之波片(λ/2)、一個偏振分束棱鏡(PBS)、一個模式匹配透鏡、一個四分之一波片(λ/4)以及一對反射鏡后耦合進入光學腔.通過旋轉λ/4 可以改變激光的偏振態,從而改變從諧振腔返回注入QCL 激光器的光功率大小,以調節光學反饋率.為了保證反饋的有效性,將反饋率控制在10–4左右,因此進入光學腔的激光近似為圓偏光.

圖3 實驗方案Fig.3.Diagram of experimental setup.
實驗中使用的超穩腔采用了三層結構,最內層為一個由兩面曲率半徑為1 m 的高反鏡組成的雙凹腔.高反鏡的反射率約為99.98%.腔長為10 cm,對應的自由光譜區為1.5 GHz.腔體由低溫膨脹系數材料(ultra low expansion glass,ULE)組成,其溫度膨脹系數為3×10–8℃–1.第2 層為一個無氧銅屏蔽層,能夠有效對腔外熱輻射進行反射,同時對內腔進行溫度控制.溫控單元采用熱敏電阻、帕爾貼以及PID 溫控模塊相結合的方式,將腔體溫度穩定控制在27 ℃,控溫精度可以達到0.001 ℃.為降低腔體對外界機械振動的敏感度[20,21],我們使用橡膠棒將ULE 腔體懸架固定在銅屏蔽層上.最外層為一個不銹鋼真空腔,通過一個離子泵將腔內真空度控制在2×10–7Pa,減小空氣流動、外界聲音振動對腔長穩定度的影響.最后為了進一步減小振動影響,整個裝置放置在隔振光學平臺上.經過以上措施,可以大幅降低外界環境對系統穩定性的干擾,提高光學腔本征頻率的穩定度.
激光通過超穩腔后,透射光由光電探測器(PD1)進行探測;而超穩腔的反射光通過PBS 反射,進入另一個光電探測器(PD2).為了保證光學反饋的長期穩定性,需要對反饋相位進行動態控制,使其在腔模頻率處始終等于 2π 的整數倍.實驗中通過控制光路上壓電陶瓷的伸縮,從而改變光路路徑長度實現反饋相位的控制.采用了與PDH 鎖定技術相同的誤差信號獲取方式[22],使用一個頻率為2.4 MHz的高頻正弦信號對QCL 激光器驅動器進行調制產生邊帶,再利用同頻率的參考信號對PD2 輸出的腔反射信號進行解調,該誤差信號不僅反映了激光頻率與腔模頻率的偏差,還反映了光學反饋相位的偏移,之后將獲得的誤差信號送入PID,輸出的校正信號再送給壓電陶瓷的驅動,從而校正反饋相位,保證激光到光學腔的緊密鎖定.
在激光器頻率鎖定到光學腔的情況下,光學腔縱模的線寬越窄,鎖定后激光線寬也越窄.而光學腔縱模線寬取決于腔的精細度,為了準確獲取腔的精細度,利用腔衰蕩光譜技術測量了腔鏡的反射率.測量過程中,將光學腔保持在真空環境(氣壓<0.1 Pa),將透射探測器輸出連接到一個閾值電路,當檢測到透射信號增強時,表示激光與光學腔達到共振,閾值電路會發出一個脈沖信號將激光電流斬斷,從而觸發衰蕩信號.采集獲得的衰蕩信號圖4 中黑點所示,紅線為使用e 指數進行擬合的結果,擬合獲得衰蕩信號的信噪比為2172,空腔衰蕩時間為3.2 μs,計算可得到精細度F=30200,腔縱模線寬為49.7 kHz.

圖4 (a)空腔衰蕩信號;(b)擬合殘差Fig.4.(a) Empty-cavity ring-down signal;(b) fitting residual.
實驗使用頻率為10 Hz 的三角波對激光器驅動電流進行掃描,使用光電探測器采集到的腔透射信號如圖5 所示.掃描過程中出現了5 個光學腔腔模,此時由于光學反饋相位在腔模頻率處等于2π的整數倍,可以觀察到腔模的加寬,這表示激光頻率被短暫地鎖定到了腔模頻率上,并且由于激光頻率中高頻噪聲被抑制,因此獲取了高信噪比的腔模信號.而圖中腔模之間的幅度起伏是由掃描激光電流造成的激光功率變化引起的.

圖5 腔透射信號Fig.5.Cavity transmission signal.
當減小激光器電流掃描范圍只顯示單個腔模,采集到的腔模信號與解調的反饋相位誤差信號如圖6 所示,其中橫坐標是使用自由光譜區標定的光學頻率(下橫坐標),也可以看作是激光驅動電流的變化的結果(上橫坐標).可以看出由于光學反饋,激光可以在很寬的激光驅動電流變化范圍內與光學腔保持共振,腔透射信號始終保持高電平輸出,而激光到腔的鎖定范圍大于500 MHz.相比于PDH 鎖定技術的鎖定范圍近似等于腔模的線寬(僅為kHz 量級),光學反饋的鎖定范圍擴大5 個數量級,因此光學反饋鎖定的魯棒性更優,對于振動等外界干擾的敏感度更低.根據測量獲得的激光器驅動電流波動(<0.01 mA)與溫度波動(±0.001℃),計算得到對應的激光頻率漂移分別為12 MHz 和7 MHz,遠小于鎖定范圍,因此能夠實現長期鎖定.同時也可以看出獲得的解調信號關于腔模中心(即腔透射信號最高峰處)接近奇對稱,可以作為誤差信號用于反饋相位鎖定.

圖6 (a)未鎖定腔模信號;(b)誤差信號Fig.6.(a) Without-locking cavity mode signal;(b) error signal.
另外需要說明的是,由于激光光束質量較差,其空間模式不符合單一的高斯線形,因此在匹配中激發了光學腔高階橫模,會造成腔模信號和誤差信號的扭曲變形和噪聲,如圖6 中紅色虛線框標記所示,但是由于高階橫模頻率遠離腔縱模頻率中心,因此不會影響最終的鎖定性能.
將關閉激光電流掃描并且進行鎖定后,腔模信號與誤差信號分別如圖7(a),(b)所示.此時激光被完全鎖定到腔模中心頻率,由于激光頻率與光學腔達到共振,激光在腔內建立起很強的光場,獲得了穩定、持續的腔透射信號,同時誤差信號被穩定地控制在零點處.利用誤差信號反推出激光到腔模的頻率誤差,并且對其進行噪聲譜密度分析,得到的結果如圖8 中紅線所示,當傅里葉電子頻率大于100 Hz 時,激光頻率噪聲譜密度表現為白噪聲響應,Sf(?)≈0.35 Hz2/Hz,表示在觀測時間小于10 ms 時,激光的線寬 ?ν約為 πSf(?)=1.1 Hz[23].之后利用腔長L(10 cm)、腔體溫控的穩定性?T(0.01 ℃/12 h)以及ULE 的熱膨脹系數α(3 ×10–8℃–1),計算得到腔長變化?L=α·?T·L=0.03 nm,最終獲取鎖定后激光頻率的長期穩定性約為20 kHz/12 h.

圖7 (a)鎖定后腔模信號;(b)誤差信號Fig.7.(a) With-locking cavity mode signal;(b) error signal.

圖8 激光頻率功率譜密度Fig.8.Power noise spectral density of error signal.
本文為了解決中紅外波段缺乏窄線寬穩定中紅外激光的問題,提出了一種基于光學反饋鎖定的窄線寬穩定中紅外激光產生技術.基于理論分析,可得出通過對反饋相位的精確動態控制,可以避免直接反射光對光學反饋過程的影響,從而實現激光到F-P 腔的穩定鎖定.接著在4.5 μm 波段,實現了QCL 激光器到高精細度超穩光學腔的鎖定.其中光學腔通過多層設計,實現了對光學腔溫度和壓力的精準控制,同時抑制了振動、外界聲音噪聲對光學腔的影響.通過對反饋相位的動態控制,獲取了長期穩定的光學反饋鎖定.利用鎖定前后的誤差信號對鎖定性能進行評估,得到激光器的線寬被壓窄到了1.1 Hz.同時評估獲得激光頻率的長期漂移為20 kHz/12 h.下一步,我們計劃將利用該窄線寬穩定中紅外激光,作為中紅外頻率參考,用于14CO2中紅外精密光譜測量,實現對其進行超高靈敏檢測.