董璐琪,高 飛,丁雨陽,劉蘊(yùn)韜,劉佳瑞,王菲菲,王子琳,陳義珍,倪 寧,侯金兵
(中國原子能科學(xué)研究院,計量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實驗室,中核核工業(yè)計量與測試技術(shù)重點(diǎn)實驗室,北京 102413)
脈沖X射線廣泛應(yīng)用于核醫(yī)學(xué)、放射治療和診斷、材料分析等科學(xué)研究及應(yīng)用領(lǐng)域[1-3],脈沖X射線的能譜是影響其應(yīng)用的重要指標(biāo),對了解輻射源裝置的性能以及改進(jìn)裝置的設(shè)計等具有十分重要的意義。脈沖X射線具有單次脈沖時間短、瞬時劑量率大和能譜范圍寬等特點(diǎn),因此需要能譜測量系統(tǒng)具有較強(qiáng)的耐輻照特性。目前,國內(nèi)外對于X射線的能譜測量主要針對連續(xù)輻射場,并不適用于脈沖輻射。在連續(xù)輻射場的能譜測量中,通常使用NaI(Tl)、HPGe等各種多道譜儀,通過測量脈沖信號高度直接獲得能譜信息。上述能譜儀在脈沖X射線輻射場中進(jìn)行測量時易受到探測器以及后端電子電路死時間的影響,導(dǎo)致脈沖信號堆積,無法正常工作[4]。
為獲取脈沖X射線輻射場的能量信息,針對脈沖X射線劑量率高、脈沖時間短的特點(diǎn),設(shè)計了一種基于熱釋光劑量計的少道譜儀并對其能譜特性進(jìn)行測量。少道譜儀是根據(jù)不同能量X射線穿過不同厚度或不同材料的吸收片引起的衰減變化反推X射線能量分布的間接測量裝置。能量越高的光子在吸收片中穿透的深度越深,因此可以通過獲得不同深度吸收片中的能量沉積,根據(jù)模擬得到的各個能量光子在吸收片不同深度中的能量響應(yīng),應(yīng)用相應(yīng)的解譜算法得到輻射場的能量信息。熱釋光劑量計(TLD)是利用物質(zhì)受到不同劑量的電離輻射后通過加熱釋放出不同強(qiáng)度熒光的原理測量輻射劑量的一種裝置[5],其在較大范圍內(nèi)(10 μSv~10 Sv)對吸收劑量的響應(yīng)幾乎是線性的,無劑量率依賴性[6],適合用于脈沖X射線的測量。本研究根據(jù)脈沖X射線輻射場的特點(diǎn),設(shè)計基于熱釋光劑量計的少道譜儀,結(jié)合蒙特卡羅模擬計算少道譜儀的能量響應(yīng)矩陣,使用最大熵法對模擬結(jié)果進(jìn)行解譜并對解譜效果進(jìn)行分析,為解決脈沖X射線能譜測量技術(shù)需求提供一種新方法。
少道譜儀通常由厚度逐漸增加的金屬吸收片堆疊而成。基于熱釋光劑量計(TLD)的少道譜儀結(jié)構(gòu)示于圖1,主要由TLD劑量計、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)吸收片、Al吸收片、外層Cu和Pb屏蔽以及PMMA支架組成。

圖1 基于熱釋光劑量計的少道譜儀組成結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of TLD-based few-channel spectrometer
TLD位于少道譜儀中每層吸收片后面。當(dāng)脈沖X射線經(jīng)吸收片衰減后,照射到不同深度的TLD上造成能量沉積,以第k層TLD為例,忽略次級粒子(如在周圍材料中產(chǎn)生的光電電子或康普頓電子)的影響,X射線在TLD中形成的信號強(qiáng)度與光子能量的分布近似成正比[7],如公式(1)所示。
(1)

對于TLD的每一層,存在如公式(2)的積分方程[7]:

(2)
式中:Dk為第k層TLD的讀數(shù),pSv;R為少道譜儀的響應(yīng)矩陣,R(k,E)為第k層TLD對能量為E的光子的響應(yīng),pSv·cm2;φ(E)為待求X射線能譜分布,cm-2。
公式(3)為公式(2)的離散矩陣形式,少道譜儀所解能譜的能量間隔遠(yuǎn)多于吸收片數(shù)量,這種情況下建立的方程組很難有唯一解,與實際能譜分布的唯一性相互矛盾。因為不存在準(zhǔn)確唯一解,故解譜的問題則變?yōu)樵诮饪臻g中尋找最為適合測量結(jié)果Dk與能量響應(yīng)函數(shù)Rkj的最優(yōu)化解φ(Ej)。
Dk=Rkjφ(Ej)
(3)
式中:Dk為第k層TLD的讀數(shù),pSv;Rkj為第k層TLD對能量為Ej的光子的響應(yīng),pSv·cm2;φ(Ej)為待求X射線能譜分布,cm-2。
少道譜儀金屬吸收片的選擇需考慮材料的元素種類及厚度。通常低原子序數(shù)材料的質(zhì)量厚度較小,對光子的能量分辨率較低;高原子序數(shù)元素一般質(zhì)量厚度較大,但由于K層吸收邊能量偏大,導(dǎo)致能響曲線在某些能量段出現(xiàn)突變,影響后續(xù)的解譜效果。1 mm的Al和Pb材料對不同能量光子的響應(yīng)曲線示于圖2[8],可以看出Al材料的響應(yīng)函數(shù)曲線比較平滑,而Pb材料的響應(yīng)函數(shù)曲線在約87 keV處出現(xiàn)突變,且由于高原子序數(shù)金屬對X射線的屏蔽效果較好,使用Pb吸收片會導(dǎo)致熱釋光吸收劑量偏低,易受到本底影響導(dǎo)致測量誤差變大。研究發(fā)現(xiàn)[9],選擇不同材料吸收片組合測量不會提高少道譜儀的性能,因此根據(jù)不同能量范圍,選擇純度為99.9%,厚度依次增大的Al吸收片堆疊對X射線進(jìn)行衰減。每層吸收片后都有一層安插TLD的特氟龍支架,TLD的數(shù)量設(shè)置為3個或更多以減小統(tǒng)計漲落的影響,每片TLD均使用137Cs源刻度并退火后使用。

a——Al材料;b——Pb材料圖2 1 mm Al和Pb材料對不同能量光子的響應(yīng)[8]Fig.2 Responses of 1 mm Al and Pb materials to photons of different energies[8]
為了防止由于散射等作用產(chǎn)生的雜散輻射從側(cè)面及后端進(jìn)入譜儀,在Al吸收片的側(cè)面和后端設(shè)計了厚度為5 mm的銅和厚度為17 mm的鉛屏蔽。
由式(3)可知,使用少道譜儀測量脈沖X射線能譜時,最重要的是得到準(zhǔn)確合理的響應(yīng)矩陣R,得到響應(yīng)矩陣的方法有實驗測量和蒙特卡羅模擬兩種方法。由于實際的輻射場非單能且放射源的特征能量有限,相較于實驗測量,蒙特卡羅模擬方法可以獲得能量間隔更小且能量范圍更寬的響應(yīng)矩陣。
利用Geant4建立的蒙特卡羅模型示于圖3,其中射線源為φ70 mm的平面源,PMMA吸收片直徑為70 mm,Al吸收片直徑為26 mm,TLD材料為φ4.5 mm×0.8 mm的LiF(Mg、Cu、P),根據(jù)常用脈沖X射線能量范圍(20 keV~2 MeV),模擬Al吸收片為13層,厚度為1~18 mm依次增加。

圖3 基于熱釋光的少道譜儀的蒙特卡羅模型Fig.3 Monte Carlo model of TLD-based few-channel spectrometer
由式(2)和(3)可知,可以通過模擬得到的衰減透射數(shù)據(jù)Dk和能量響應(yīng)矩陣Rkj求解未知譜分布φ(Ej)。但由于少道譜儀所解能譜的能量間隔遠(yuǎn)多于吸收片數(shù)量,方程組呈高度病態(tài),因而解譜的問題則變?yōu)樵诮饪臻g中尋找最為適合測量結(jié)果與能量響應(yīng)函數(shù)的最優(yōu)化解,解譜方法的優(yōu)劣直接決定了解譜效果的可靠性和有效性。
最大熵法是一種最大概率統(tǒng)計法,具有利用最少的信息量最優(yōu)地恢復(fù)出待求量的特點(diǎn)。在數(shù)據(jù)不充分的情況下求解,解必須和已知的數(shù)據(jù)相吻合,而又必須對未知的部分作最少的假定。熵最大意味著獲得的總信息量最少,也就是“添加”的信息最少。將φ(Ej)看成是在X光能量軸上的光子分布,于是引入熵S的概念[10-13]:
(4)
式中:N為X光能量軸上劃分區(qū)間個數(shù)。
最大熵法即在約束條件(2)下,求出φ(Ej)使式(4)中的熵S取最大值,此時的φ(Ej)即為所求X射線能譜。采用模擬退火算法求解該約束條件下的優(yōu)化問題,解譜過程中模擬退火算法的溫度參數(shù)設(shè)置為1,降溫系數(shù)設(shè)置為0.85[14],目標(biāo)管理值χ2設(shè)置為1.8。
將20 keV~2 MeV能量段按1 keV等間隔劃分,設(shè)定粒子源為不同能量的單能光子,結(jié)合式(3)模擬得到少道譜儀中的能量響應(yīng)Rkj,其不同能量下的能量響應(yīng)曲線示于圖4,不同能量的光子在不同厚度的吸收片中完全衰減,能量在335 keV以下的光子在同一層吸收片中能量響應(yīng)有較大差異,說明該少道譜儀對中低能光子的能量分辨率更高。

圖4 Geant4模擬的少道譜儀在空氣中的能量響應(yīng)Fig.4 Energy response of Geant4 simulated few-channel spectrometer in air
設(shè)定粒子源入射譜示于圖5,通過Geant4模擬得到沉積在不同TLD層中的能量,即模擬測量的衰減透射數(shù)據(jù)Dk(圖6),隨著Al吸收片厚度的增加,X射線強(qiáng)度近似呈指數(shù)衰減。

圖5 入射X射線能譜Fig.5 Spectrum of incident X-rays

圖6 模擬測量的衰減透射數(shù)據(jù)Fig.6 Simulated measured transmission data


圖7 不同初始迭代譜得到的解譜結(jié)果Fig.7 The spectral solution results obtained by different initial iterative spectras
用Pearson相關(guān)系數(shù)r表示解譜結(jié)果與入射譜的相似性(-1≤r≤1),計算公式示于式(5)。相關(guān)系數(shù)的絕對值越大,表示數(shù)據(jù)的相關(guān)性越強(qiáng),r>0表示數(shù)據(jù)間正相關(guān),r<0表示數(shù)據(jù)間負(fù)相關(guān)[15]。
(5)
式中:N為能量區(qū)間劃分個數(shù);xi,yi為能量為Ei時,入射譜和解譜結(jié)果的相對注量。
初始迭代譜為常數(shù)譜和正弦譜時,解譜結(jié)果與入射譜之間的相關(guān)系數(shù)分別為0.984 18和0.991 24,相差不大,均為極強(qiáng)相關(guān)。說明最大熵法解譜不需要太多的先驗信息,證明其用于脈沖X射線能譜測量解譜可行。
目前,國內(nèi)外對輻射場的測量主要針對連續(xù)輻射場,NaI(Tl)、HPGe等適用于連續(xù)輻射場能譜測量的譜儀通常在脈沖輻射場中無法正常工作。針對脈沖X射線輻射場的性質(zhì),設(shè)計了一種基于熱釋光劑量計的少道譜儀,使用Geant4建立了少道譜儀模型,使用蒙特卡羅方法對該譜儀的能量響應(yīng)矩陣和測量過程進(jìn)行了理論模擬,并使用最大熵法進(jìn)行解譜研究。分析了初始迭代譜對最大熵法解譜效果的影響。通過研究發(fā)現(xiàn),使用基于熱釋光劑量計的少道譜儀測量結(jié)合最大熵法進(jìn)行解譜,可以較為準(zhǔn)確可靠地完成對脈沖X射線能譜的測量,且初始迭代譜的選擇對解譜效果的影響較小,說明基于熱釋光的少道譜儀用于脈沖X射線能譜測量結(jié)果的有效性,為解決脈沖X射線能譜測量技術(shù)需求提供了一種新的方法。