張林偉,王 鑫,謝東海,唐 煜,王 葉,符義凡
(海南省輻射環境監測站,海口 571126)
自然界中,氡(222Rn)通過廣泛存在于巖石土壤等介質中的鐳(226Ra)衰變產生。在所有天然輻射對公眾產生的輻射劑量中,來自氡及其短壽命子體輻射劑量貢獻占總輻射劑量的50%左右[1],世界衛生組織(WHO)將氡及其子體列為19 種致癌物質之一,并明確指出其輻射照射是誘發肺癌的第二大因素[2]。氡不僅存在于空氣中,還會溶于水體,隨水體的流動而遷移,并從水體中析出進入空氣中。地下水中氡主要來自巖石土壤以及水體中鐳的衰變[3],通常地下水體中的氡濃度高于地表水體。溫泉等地熱水是地下水體的組成部分,當地熱溫泉水由地下被抽送到地面溫泉泡池時,溶解在溫泉水中的氡便會釋放到空氣中,增大空氣中氡及氡子體的濃度[3,5]。因此,從公眾輻射健康的角度考慮,在利用溫泉等地熱水的場所設施內,與氡暴露相關的潛在危險值得關注[3,5,6]。
海南省地熱水資源儲存量十分豐富,地熱水開發利用為當地經濟和社會發展做出了重要貢獻。全省溫泉出露點共35 個,基本環島分布[4]。有些酒店為了方便旅客,不僅在室外建有溫泉泡池,而且在客房內建有小型溫泉泡池。室內引入的大量溫泉水,是客房內一個新的氡源,室內氡及氡子體濃度水平產生的影響應引起我們的關注。在氡及氡子體所致人類受到的天然輻射劑量中,氡子體的貢獻劑量占絕大多數[6]。平衡因子是氡子體劑量估算和評價是否精確的重要參數,目前環境氡子體所致劑量大都采用環境氡濃度和推薦的氡及氡子體平衡因子來近似估算[1]。因此,針對海南典型溫泉設施,開展空氣中氡及氡子體平衡因子測量研究,不僅可為海南典型溫泉設施內空氣中氡子體致公眾劑量估算和評價提供準確可靠的數據,而且有助于認識和研究氡及氡子體平衡因子變化規律和影響因素,具有重要的實際意義。
典型溫泉設施內空氣中氡及氡子體測量方法參照《環境空氣中氡的測量方法》(HJ 1212—2021)。測量高度為1.2~1.5 m,接近人體呼吸帶高度。氡及氡子體濃度測量采用能夠自動測量和記錄數據的氡及氡子體連續測量儀器。通過連續測量方法在同一地點進行監測,會得到詳細的氡及氡子體濃度數據,有助于準確得到平衡因子。測量點位遠離門窗、墻壁等空氣狀態不穩定的地方。為模擬旅客在溫泉酒店活動情況,測量期間客房關閉門窗,空調正常運行,客房測量點位選在房間中央;酒店大廳測量點位選在人員停留時間較長的旅客休息區;室外泡池測量點選在距泡池邊3 m 的旅客休息區。
測量采用氡氣測量儀、氡子體測量儀以及氣體-子體一體機三種類型的儀器,測量時所有儀器的測量周期均設置為60 min,采樣流量設置為0.5 ml/min。儀器原理如下:
(1)便攜式NRM-P01 型測氡儀,由賽睿環儀(北京)科技有限公司生產,采用高壓靜電收集和半導體能譜測量,可甄別222Rn 和220Rn,通過一體化膜式干燥系統實現寬濕度范圍222Rn 和220Rn氣體穩定測量[7]。儀器系統結構如圖1 所示。

圖1 NRM-P01 型測氡儀系統結構Fig.1 Structure diagram of NRM-P01 radon meter system
(2) NPRM-S01 氡及氡子體測量儀,由賽睿環儀(北京)科技有限公司生產。氡子體測量采用單片濾膜固定采樣設計,恒流步進走紙式采樣,設置了多種測量模式,可實現單個RaA、RaB、RaC 和EEC 的同步測量,為PIPS 半導體探測;氡濃度測量采用靜電采集,Si-PIN 探測器探測,能快速響應環境中222Rn/220Rn 氣體、222Rn/220Rn 子體活度濃度的變化[7]。儀器系統結構如圖2 所示。

圖2 NPRM-S01 氡及氡子體測量儀系統結構Fig.2 NPRM-S01 Radon and radon progeny measuring instrument system structure diagram
(3) RPM-FF01 氡子體測量儀,由賽睿環儀(北京)科技有限公司生產,采用固定濾膜采樣,自穩定恒流采樣,PIPS 探測器多道能譜測量,可以實現單個氡子體(RaA、RaB、RaC)測量[7]。儀器系統結構如圖3 所示。

圖3 RPM-FF01 氡子體測量儀系統結構Fig.3 RPM-FF01 Radon progeny measuring instrument system structure diagram
本調查嚴格按照本單位質量管理體系開展氡及氡子體濃度測量,測量過程中規范操作;測量儀器均在我國計量部門進行了刻度和校準,并有專人負責維護,定期進行核查;測量期間,測量儀器先后兩次在北京大學輻射防護與環境保護實驗室氡室中進行穩定性測量。
現行國標《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》(GB 18871—2002)對平衡因子f的定義為:平衡當量氡濃度與空氣中母體核素氡放射性濃度的比值[8]。根據這一定義,本調查需要在同一地點,同時測量氡活度濃度和表征氡子體濃度的平衡當量氡濃度(Equilibrium Equivalent Concentration of Radon,EEC)。平衡因子的計算方法見式(1)。
式中,EEC為平衡當量氡濃度;CRn為氡的活度濃度。
本調查根據溫泉設施地理位置、規模、利用水量、入住人數和入場調查可行性等因素,經過現場查勘,在海南島東部、西部、南部和中部選取有代表性的典型大型溫泉酒店各1 處開展現場測量,溫泉酒店客房是以水泥加砌磚為主的框架結構房屋,長約7 m,寬約5 m,高約3.3 m。溫泉酒店分布在儋州、瓊海、保亭、三亞。
儋州酒店所處溫泉帶長6 km,寬500 m,在2 km2范圍內,有大小自然泉眼十幾個,日自流量達到7000 t 以上,溫泉水溫41℃~93℃,水質含有氯、偏硅酸等微量元素;瓊海酒店所處溫泉熱礦水日流開采量5000 t 以上,溫度為52℃~74℃,水質含有氯、硫、偏硅酸等微量元素;保亭酒店所用溫泉水溫度為45℃~95℃,日流開采量3000 t 以上,水質屬于硅酸重碳鈉型氟硅理療熱礦水;三亞酒店溫泉水溫度為45℃~90℃,日流開采量3000 t 以上,水質含有氯、偏硅酸等微量元素,屬于氟硅型理療熱礦水。
為充分掌握海南典型溫泉設施內空氣中氡及氡子體平衡因子變化規律和影響因素,選擇有代表性點位進行調查測量。首先,本研究針對溫泉酒店不同通風條件的密封性空間、半開放空間和全開放空間,分別選擇酒店近于地基土壤的標準客房、酒店大廳和酒店溫泉室外泡池3 個公眾停留時間較長的點位作為三類空間的代表進行連續測量。其次,本研究針對溫泉水利用引起的氡及氡子體濃度的變化,選擇一處典型溫泉酒店客房溫泉水利用過程分三個階段進行測量。第一階段對利用溫泉水前客房的氡及氡子體濃度進行測量,了解客房原有氡及氡子體濃度;第二階段為利用溫泉水后(大約3 h[1])氡及氡子體基本達到放射性平衡時,對氡及氡子體濃度進行測量;第三階段為氡及氡子體達到放射性平衡后的9 h,對氡及氡子體濃度進行測量,了解氡子體遷移后客房內氡及氡子體濃度及平衡因子變化規律。
現場測量時間為2023 年4 月17 日至4 月30 日、2023 年11 月26 日至11 月28 日。
按照不同的空間類型,本研究對空氣中氡及氡子體濃度進行測量,溫泉設施密封空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子測量數據見表1,溫泉設施半開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子見表2,溫泉設施開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子見表3。

表1 溫泉設施密封空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子Table 1 Radon concentration,radon daughter concentration and balance factor in the air of sealed space in hot spring facilities

表2 溫泉設施半開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子Table 2 Radon concentration,radon daughter concentration and balance factor in the air of semi-open space in hot spring facilities

表3 溫泉設施開放空間空氣中氡濃度、氡子體濃度及平衡因子Table 3 The concentration of radon in the air,the concentration of radon progeny and the balance factor in the open space of the hot spring
由表1~表3 監測結果得出:在溫泉設施中,密封空間酒店客房內平衡因子平均值為0.5,半開放空間酒店大廳平衡因子平均值為0.3,全開放空間酒店室外泡池平衡因子平均值為0.28。從數據可以看出,通風情況越好,平衡因子越小,這與吳昊等人在內陸研究的結果相似[9,10]。同時還可以看到,無論室內還是室外,無論通風條件如何,平衡因子的變化范圍都是較大的。
UNSCEAE 2000 年報告推薦平衡因子室內為0.4,室外為0.6[11]。與UNSCEAE 2000 年報告推薦值室內0.4 相比,酒店客房相差0.1,偏差25%,酒店大廳相差0.1,偏差25%,完全開放空間酒店室外泡池平衡因子為0.28,與UNSCEAE 2000 年報告推薦值室外0.6 相差0.32,偏差53%,通過數據比較可以看出,密封空間和半開放空間與UNSCEAE 2000 年報告室內推薦值相差較小,而開放空間與UNSCEAE 2000 年報告室外推薦值相差較大,偏差超過50%。因此,如果沒有對氡子體進行測量,評價時僅采用推薦的平衡因子進行劑量估算,則有可能導致較大的誤差。
為了解室內溫泉泡池滿水情況下平衡因子的變化,在酒店標準客房內采用NPRM-S01氡及氡子體測量儀開展20 h 連續測量,讀取小時平均值,室內溫泉泡池加水時間為2023 年4月24 日20 時40 分至21 時0 分,加水后,泡池處于滿水狀況直到測量結束。測量結果如圖4所示。

圖4 泡浴期間客房內氡及氡子體濃度連續測量結果Fig.4 Continuous measurement of radon and radon progeny concentrations in the guest room during bath
如圖4 所示,把客房泡池放水前后分為三個階段,第一階段在泡池放水前7 h,第二階段在引入溫泉水后的3 h,第三階段在氡及氡子體濃度回落的9 h。從圖4 可以看出,第一階段氡及氡子體濃度較低,氡及氡子體濃度平均值分別為18.5±3.1 Bq/m3和8.4±3.0 Bq/m3,在我國室內氡濃度本底水平分布范圍之內;第二階段在溫泉泡池加水后,氡濃度明顯升高,氡子體濃度緊隨氡濃度升高而升高,達到峰值后緩慢降低回落;氡及氡子體濃度平均值分別為68.0±10.0 Bq/m3和35.2±4.9 Bq/m3;該階段峰值表明溫泉水是影響酒店客房室內氡及氡子體濃度水平的重要因素,溫泉水進入泡池后,由于水的擾動,水中氡釋放到空氣中,空氣中氡及氡子體濃度升高達到峰值,此后,由于在測量過程中客房并不是完全封閉的,門口、窗戶等縫隙的通風,使少量氡及氡子體遷移到室外,室內濃度降低且趨于平穩,第三階段氡及氡子體濃度趨于穩態平衡,氡及氡子體濃度平均值分別為53.1±6.2 Bq/m3和27.2±7.0 Bq/m3,這一階段氡及氡子體濃度明顯大于第一階段,這是因為門窗縫隙等通風效果不佳,氡及氡子體遷移較慢。這也說明了通風增強空氣的流動是降低室內氡濃度水平的重要方式。
第一階段氡及氡子體平衡因子平均值為0.46,第二階段氡及氡子體平衡因子平均值為0.52,第三階段氡及氡子體平衡因子為0.52。與UNSCEAE 2000 年報告推薦值相比,第一階段平衡因子與UNSCEAE 2000 年報告推薦值室內0.4 相差0.06,這一階段氡及氡子體在室內空間達到了放射性平衡,平衡因子與UNSCEAE 2000 年報告推薦值接近;第二階段和第三階段的平衡因子相同,都是0.52,與UNSCEAE 2000年報告推薦平衡因子室內0.4 相差0.12,第二階段,在溫泉泡池注水過程中,引入新的氡源,水中氡進入客房空氣中,原有放射性平衡被破壞,氡濃度升高較為明顯,氡子體濃度升高幅度小于氡濃度,所以平衡因子數值增大;在第三階段,經過第二階段的3 h,空間內氡及氡子體延續了第二階段氡及氡子體放射性平衡,平衡因子并未恢復到第一階段的水平,而是與第二階段處于同一水平。
在氡相關測量和劑量評價實際工作中,鑒于儀器成本和技術局限,通常僅測量氡濃度,再通過與推薦的平衡因子的乘積,求算平衡當量氡濃度,再借助劑量轉換系數和暴露時間,最終得到氡暴露有效劑量[9,10,12]??梢钥闯銎胶庖蜃邮请眲┝吭u價過程中的核心參數。測量調查獨特環境中平衡因子數值的大小,變化范圍以及影響因素,對準確評價劑量有重要意義。
本研究對海南省不同區域典型溫泉酒店空氣中氡及氡子體濃度水平、波動范圍進行了現場測量調查,以測量所得的數據為基礎,分析在不同通風條件下氡及氡子體平衡因子變化情況,得出以下主要結論:
(1)在海南溫泉設施內,通風狀況會直接影響氡及氡子體平衡因子的變化,通風越好,平衡因子越小。
(2)氡及氡子體平衡因子與UNSCEAE 2000年報告推薦值相比,會有一定的差距,室內差距較小,偏差為25%,室外差距較大,偏差為53%。因此,建議在溫泉設施氡子體所致有效劑量估算中應該利用監測得到的氡濃度和平衡因子。
(3)在密封空間內引入新的溫泉水,會導致空間氡及氡子體放射性平衡短暫破壞,約3 h時后建立新的放射性平衡,相比引入新的氡源前,氡濃度比氡子體濃度升高更明顯,平衡因子增大。
(4)溫泉酒店室內泡池引入溫泉水,會導致酒店客房空氣中的氡及氡子體濃度升高明顯,本著輻射防護最優化的原則,應采取措施加快客房氡及氡子體的遷移,建議旅客在使用酒店房間溫泉泡浴時,做好開窗通風,以降低客房空氣中氡及氡子體水平。