李 胤,韋應靖,2,王 川,張大可,王弘昱,陳雙強
1.中國輻射防護研究院,輻射安全與防護山西省重點實驗室,山西 太原 030006
2.清華大學,北京 100084
3.核電運行研究(上海)有限公司,上海 200126
生態環境是人類賴以生存和發展的基礎,堅持山水林田湖草沙一體化保護和系統治理是推進美麗中國建設的重要舉措。對包括水、空氣、生態等在內的環境要素的監測工作一直受到國家的高度重視[1-3]。近年來,某國開展多次核試驗,日本發生“3·11”福島核事故并將核電站污水排入太平洋,這使得我國邊境核與輻射應急監測面臨的挑戰日益增多。在應對這些風險和挑戰的過程中,輻射環境空氣自動監測站(以下簡稱自動站)發揮了至關重要的作用。自動站實時監測數據能夠準確、及時地報告我國環境輻射水平,為國家管理決策提供數據支撐和技術保障,從而更好地維護我國輻射安全和社會穩定[4]。
自動站的輻射監測內容包括環境γ劑量、核素種類、氣溶膠、氣態碘、氣象參數等。其中,環境γ劑量監測能夠快速、準確地獲取輻射環境的實時數據,避免了人工間斷測量數據的不全面性,有利于掌握區域環境輻射本底水平變化,為環境質量與公眾曝露劑量評價提供基礎資料。在事故發生時,自動站可以發出報警信號,提供事故的輻射污染水平,給應急決策及事故影響評價提供依據。因此,輻射環境空氣自動監測對保障我國輻射安全至關重要[5]。
截至2020年,我國已投入運行的自動站達到了263個。2015—2019年,國內自動站的年均數據獲取率分別為90.2%、96.7%、97.7%、97.6%、98.1%[4],滿足現行《輻射環境空氣自動監測站運行技術規范》(HJ 1009—2019)中規定的數據獲取率達到90%以上的要求[6]。然而據統計,2015—2020年,僅輻射監測設備中的高氣壓電離室的故障率就占到自動站總故障率的11%[7]。通常,一個自動站的監測數據所代表的是一個地級或縣級區域范圍內的受照射情況。倘若其中一臺輻射監測設備無法正常運行或準確測量,當核事故發生在該區域時,就無法第一時間快速響應,政府部門難以及時決策,或許會給生活在當地的居民帶來不可估量的健康危害。因此,對每一臺輻射監測設備開展定期校準,是保障自動站輻射監測設備測量結果準確性與長效運行有效性的關鍵一步。
本文依托中國輻射防護研究院放射性計量站現有實驗條件,聯合當地生態環境部門,參考計量技術規范《固定式環境γ輻射空氣比釋動能(率)儀現場校準規范》(JJF 1733—2018)[8],對山東、遼寧兩省所有自動站的輻射監測設備(高氣壓電離室)進行了現場測試。此外,為掌握監測設備對核事故的響應能力,圍繞關鍵設備——高氣壓電離室進一步開展了針對性性能測試。本文旨在全面評估自動站的現場運行水平,并評價高氣壓電離室的輻射計量特性。
為校準山東、遼寧兩省自動站的78臺高氣壓電離室,本文參考計量技術規范JJF 1733—2018中給出的試驗方法與試驗項,分別對其響應、重復性、響應的非線性3項指標開展現場校準,以評估其運行狀況。
測量設備選用環境水平可攜式γ射線空氣比釋動能標準裝置,裝置結構見圖1,詳細結構說明見表1。該裝置內置7.2×108Bq137Cs放射源1枚,通過調節可攜裝置與測量設備的間距或衰減器的厚度,能夠提供0.5~20 μGy/h的空氣比釋動能率校準范圍,滿足1.5 m處均勻性>95%的輻射野直徑≥30 cm的要求。該裝置的相對擴展不確定度為3.0%(k=2)。

注:各部件名稱見表1。圖1 環境水平可攜式γ射線空氣比釋動能標準裝置結構示意圖
參照JJF 1733—2018給出的響應試驗方法,對高氣壓電離室在3個量級內的劑量率響應進行測試,按照公式(1)計算電離室的響應。
(1)

根據公式(1)的計算結果對78臺電離室進行響應統計,結果顯示:46臺的響應在0.9~1.1之間(占59%),讀數與約定真值非常接近,能夠準確反映環境輻射劑量率的真實水平;15臺的響應在0.8~1.2之間(占29%),讀數與約定真值偏差不大,基本滿足計量技術規范JJF 1733—2018中的響應范圍(1±0.2)要求,能夠用于輻射環境監測,但不宜用于評估當地人群的受照射真實劑量;9臺(占12%)的響應低于0.8或高于1.2,無法給出真實有效的測量結果,需要及時維修。通過以上數據可以看出,山東、遼寧兩省現役自動站中,電離室滿足計量技術規范要求的占比為88%,應通過定期年檢+反饋維修的方式進一步提升該比例。挑選其中4臺代表性的電離室,繪制電離室響應隨劑量率的變化曲線,測試結果如圖2所示。

注:電離室1代表響應范圍為0.9~1.1,電離室2代表響應范圍為0.8~1.2,電離室3代表響應范圍不滿足規范要求。圖2 高氣壓電離室響應測試
此外,通過校準發現,不滿足計量技術規范要求的9臺電離室的使用年限均超過了8年,且使用期間未開展定期校準工作。這也提醒相關單位需要進一步重視電離室的設備健康狀況,做好定期校準維護工作。
重復性是指在相同測量條件下,儀器重復測量同一個量時提供相近示值的能力。測量儀器的重復性實際上反映了測量儀器示值的隨機誤差分量,可以用示值的分散性定量表示,是衡量測量儀器計量性能的指標之一。本研究將重復性以示值的相對實驗標準偏差進行表示。選擇空氣比釋動能率為1.64 μGy/h的測量點,使用測量儀器連續重復讀數10次,相鄰兩次讀數的時間間隔應大于3倍的儀器響應時間常數。按照公式(2)計算電離室的重復性。
(2)

測量結果表明,所測電離室的重復性均不超過1%,全部滿足JJF 1733—2018中的重復性不超過10%的要求。
結合上述78臺電離室在0.5~20 μGy/h劑量率下的響應結果,按照公式(3)計算響應的非線性。
(3)

計算得到的電離室中最大響應的非線性為6.5%,滿足JJF 1733—2018中的響應的非線性不超過±20%的要求。
不確定度的本質和誤差一樣,是指當需要明確某一測量結果的不確定程度時,所采用的一個適當標準度量。不確定度的引入擴充了誤差理論,成為定量描述測量結果的一項基本指標[9]。以劑量率為0.530 μGy/h的情況下,響應為1.04、響應的非線性為0.4%的電離室為例,參考JJF 1733—2018給出的測量模型,評定輸入量的標準不確定度,結果如表2所示。

表2 標準不確定度匯總
由此可以按照公式(4)至公式(6)求得輸出量Rj以及Rj的合成標準不確定度u(Rj),并最終得到該臺電離室的相對擴展不確定度Urel(Rj)(取包含因子k=2)。
(4)
(5)
(6)
對78臺電離室中性能滿足使用要求的設備進行不確定度評定,結果顯示,上述電離室的不確定度最大值不超過10%(k=2)。
高氣壓電離室是以純氬氣或氬-氮混合氣體為靈敏介質。X/γ射線進入電離室空腔后,會與靈敏介質發生電子對效應,產生正負離子對,而正負離子對可在強電場作用下向電極定向移動,形成電離電流,從而反映輻射劑量。高氣壓電離室具備能量響應好、穩定性強、使用壽命長、方向性好等優點,但靈敏度和空間分辨率通常較差。此外,高氣壓電離室是在運自動站中的劑量率測量關鍵設備。隨著自動站的長期運行、后期維修、產品更新與系統升級等,電離室的輻射計量特性往往會發生較大變化,導致其示值準確性難以保障。為進一步驗證高氣壓電離室的性能,評價其對核事故、極端環境變化的響應能力,在中國輻射防護研究院放射性計量站內針對電離室開展測量范圍、能量響應、脈沖響應、響應時間、環境適應性5項測試。
據報道,福島核事故發生時,距離事故中心25 km處的自動站的反饋數據為21 μGy/h[10]。由此推算,核電廠周圍5 km范圍內的劑量率或許高達數百μGy/h,甚至達到mGy/h水平。在此情況下,需要自動站的高氣壓電離室具備足夠寬的量程范圍。
為驗證電離室的空氣比釋動能率測量范圍,選用的試驗裝置如表3所示。挑選1臺檢定合格且響應良好的電離室,將空氣比釋動能率試驗結果按137Cs歸一,參考公式(1)的響應計算方法,繪制電離室響應與空氣比釋動能率在9×10-2~8×106μGy/h范圍內的依賴關系,結果如圖3所示。

表3 空氣比釋動能率試驗裝置

圖3 高氣壓電離室空氣比釋動能率響應曲線
可以看出,電離室在9.0×10-2~1.0×106μGy/h范圍內的響應均不超過1±0.2(最高指示值為1.01 Gy/h),表明其量程極寬,覆蓋了環境、防護、治療水平的劑量率范圍。盡管最終得到的電離室的響應并非電離室規格書中所述的1±0.03,但仍能實現常規環境核事故下的高劑量率連續穩態輻射監測。
對電離室進行能量響應試驗。利用X射線空氣比釋動能(防護水平)標準裝置的N系列輻射質及137Cs、60Co參考輻射質,測量電離室的能量響應特性,測試結果如圖4(a)所示(能量按137Cs歸一)。

圖4 高氣壓電離室能量響應特性測試結果
可以看出,與規格書中所述能量響應情況[圖4(b)]基本一致,電離室對60 keV以下的光子無響應,目的在于避免其在空氣等效標準下,對天然同位素產生過響應或欠響應現象(天然環境中能量低于60 keV的射線占5%);對60~164 keV光子的能量響應曲線出現明顯“鼓包”,這是γ光子與內部惰性氣體的光電效應逐漸凸顯,沉積的能量隨入射γ光子能量的降低進一步升高的結果;對164 keV以上的光子的能量響應則趨于1.0。以上結果表明,電離室的能量響應特性能夠滿足常規環境條件與核事故下的輻射監測需求。
為驗證電離室對核試驗場地等特殊場所脈沖輻射(高劑量率、短脈沖寬度)的響應特性,在脈沖場下對其開展響應測試。脈沖場由脈沖X光機提供,電離室測量結果見表4。

表4 高氣壓電離室脈沖試驗結果
可以看出,電離室對2 μGy以下累積空氣比釋動能的低能(60 keV以下)脈沖輻射具備較為準確的監測能力,且劑量率示值偏差不超過-18%;但隨著射線能量(60 keV以上)或脈沖寬度的增加,電離室示值偏差較大或無響應。高氣壓電離室是以收集靈敏介質的電離電流為基本工作原理,收集效率是影響高氣壓電離室測量能力的最主要因素。脈沖輻射具有持續時間短、瞬時劑量率極高的特點。為準確測量脈沖輻射劑量,需電離室對脈沖形成的正負離子對進行完全收集。但不同于穩態輻射場(離子收集效率>99%),脈沖輻射產生的離子對在電離室空腔內漂移的過程中會發生符合而不被記錄。發生符合的原因一方面在于極間電場強度不足,導致離子難以漂移至收集極;另一方面在于瞬發的高能/劑量率輻射在空腔內產生大量離子對,但后端電子系統不具備快速處理能力,導致信號堆積與探測死時間的產生,造成高氣壓電離室的探測效率隨著累積空氣比釋動能或射線能量的增加而明顯降低,出現響應偏差大或無響應問題。試驗結果直接反映出高氣壓電離室不具備對脈沖輻射的監測與警示功能,無法用于高劑量率、短脈寬的脈沖輻射監測。
當核事故發生時,需要監測設備在第一時間反饋監測結果,從而方便政府及時組織人員疏散,避免人員承受過量的輻射劑量,這就要求監測設備必須具備快速響應特性。
為驗證高氣壓電離室的響應時間,利用表3中的輻射標準裝置,測量不同空氣比釋動能率下的電離室示值達到約定值的91%~111%所用的時間,試驗結果見表5。

表5 高氣壓電離室響應時間試驗結果
試驗發現,在9.0×10-2~1.0×106μGy/h空氣比釋動能率范圍內,電離室均能在2 s內給出準確示值。但在2.30×100、2.48×101、2.46×102、2.78×105μGy/h等特殊測量點,電離室在2 s內僅能給出不足約定值的50%的響應示值,而達到約定值的91%~111%所用的時間長達180~360 s。此類響應時間不合格狀況的成因是電離室為了平衡測量范圍和測量精度,針對不同量級的空氣比釋動能率設計了多段不同的探測高壓,以滿足全部收集空腔內的電離離子的電壓飽和曲線要求。空氣比釋動能率越大,對應的飽和電壓越高。在測量時,若空氣比釋動能率處于兩段探測高壓的交界處,必然導致儀器的響應時間延長。目前,電離室規格書尚未針對不同探測高壓對應的空氣比釋動能率測量范圍加以說明。
自動站主要設置在惡劣多變的野外環境下,而環境條件的改變對電離室示值準確性的影響在規格書中尚未指明,因此,需要對電離室開展環境適應性試驗。利用恒溫恒濕試驗箱和環境水平可攜式γ射線空氣比釋動能標準裝置,在空氣比釋動能率為3.0 μGy/h的試驗條件下,驗證溫濕度變化對電離室響應的影響,試驗結果如圖5所示。

圖5 高氣壓電離室環境適應性測試
可以看出,在-20~70 ℃和0%~100%范圍內,環境溫濕度變化對電離室響應的影響大小不足±0.01,表明電離室的環境適應性優良。
本文依托中國輻射防護研究院放射性計量站現有實驗條件,參考計量技術規范JJF 1733—2018,對山東、遼寧兩省自動站中的78臺高氣壓電離室開展現場校準,并對其開展了一系列輻射性能測試。
現場校準方面,針對JJF 1733—2018給出的響應、重復性和響應的非線性3項指標,校準結果顯示:88%的電離室滿足1±0.2的響應范圍要求,其中測量準確性高(1±0.1)的電離室占比59%,應采取定期年檢+反饋維修的方式進一步提升該比例;78臺電離室的重復性均不超過1%,響應的非線性均不超過6.5%,符合規范要求。對滿足規范要求的電離室進行不確定度評定,得到的不確定度最大值不超過10%(k=2)。此外,通過現場校準發現,即便是來自同一型號儀器(例如美國GE公司RSS 131型離子交換色譜儀)的高氣壓電離室,由于后期維修升級、使用周期的差異,其計量特性往往也會差異較大。因此,為了保證電離室的示值準確性,需要定期開展計量檢定工作。
電離室輻射性能測試方面,通過5項關鍵試驗得到如下結論:
1)電離室在9.0×10-2~1.0×106μGy/h范圍內的響應均不超過1±0.2(最高指示值為1.01 Gy/h),其量程覆蓋了環境、防護、治療水平的劑量率范圍,具備常規環境條件與核事故下的連續穩態輻射監測能力。
2)電離室對164 keV以上的光子的能量響應趨于1.0,對60 keV以下的光子無響應能力,而當光子能量在60~164 keV范圍內時,響應曲線會因γ光子與電離室內部惰性氣體的光電效應出現“鼓包”。
3)電離室缺乏符合抑制與信號快速處理能力,無法實現對脈沖輻射的監測與警示。
4)電離室能夠在2 s內給出測量范圍內的準確示值,但其探測高壓的分段式設計導致所測空氣比釋動能率處于兩段高壓的交界處時,響應時間往往長達180~360 s。這一特性在電離室技術規格書中尚未加以說明。
5)電離室的響應受環境溫度(-20~70 ℃)、濕度(0%~100%)變化的影響大小不足±0.01,表明電離室的環境適應性優良。
此外,針對核事故的風險警示與劑量監測是輻射環境空氣自動監測站的一項重要任務。提升高氣壓電離室針對核臨界事故的脈沖輻射監測能力,未來或將成為高氣壓電離室技術攻關的重點方向。