微流控創(chuàng)新實驗設計與仿真實踐

李 強， 朱浩瑋， 盧少波， 雷 毛， 劉兆增

（中國石油大學（華東）新能源學院，山東青島 266580）

0 引 言

微流控系統(tǒng)是一種高通量的反應與測試系統(tǒng)［1］，該系統(tǒng)可以精確操縱反應尺度，并且與宏觀反應相比增大了反應器的比表面積，使反應效率得以提升，因此廣泛應用于化學反應［2-3］、生物制藥［4-5］、材料合成［6-9］、食品加工［10］等領域。不僅如此，目前微流控技術已成為跨學科研究的熱點，十分適合引入高校課堂，以培養(yǎng)學生的創(chuàng)新意識、解決復雜工程問題能力和交叉復合型知識背景［11-12］。

T型微通道最早由Thorsen 等［13］提出，他發(fā)現(xiàn)互不相溶的兩相流體在T型結節(jié)相遇時，離散相會在連續(xù)相的擠壓和剪切作用下分散成小液滴。隨后，Nisisako等［14］把水和油作為離散相和分散相，進行液滴產生方法的研究，并成功在100 μm ×500 μm 截面尺寸的T 型微通道中制備出納米尺寸的液滴。隨著對微流控技術的深入，Garstecki等［15］發(fā)現(xiàn)液滴在T型微通道中產生的大小與通道結構參數(shù)、兩相流速有關，并認為形成液滴的主要原因是連續(xù)相的壓力而不是剪切力。Baroud等［16］發(fā)現(xiàn)隨著兩相流速的改變，液滴形成模式也會發(fā)生變化，大致可分為擠壓模式、滴流模式、層流模式3 類，而流動模式的改變也會影響離散相的流動形式。目前，有關微流控技術的研究大多是通過可視化實驗進行的，對離散相流動形式的轉變并沒有清晰的解釋，為了獲得更充分的流場信息并對離散相流型轉變機理進行全面分析，需要采取數(shù)值模擬與實驗相結合的方法。

此外，微流控技術依靠其微尺度的反應體系，可在有效節(jié)約反應時間的同時節(jié)省試劑消耗，也為流體力學類課程的教學提供了新思路。本文采用開源計算流體力學軟件OpenFOAM 進行數(shù)值模擬，并通過自主設計的微流控實驗裝置對求解器進行可靠性驗證。采用實驗演示和仿真模擬相結合的手段，不僅有效拓展了傳統(tǒng)實驗教學的授課形式，而且較深入地解釋了離散相流型的轉變機理。

1 實驗與數(shù)值計算模型

1.1 實驗裝置與分析系統(tǒng)

為實現(xiàn)實驗研究與教學演示目的，搭建如圖1 所示的微流控實驗研究與分析系統(tǒng)，該平臺主要由可視化實驗裝置、圖像處理系統(tǒng)、計算流體力學模擬系統(tǒng)三部分組成。其中，連續(xù)相使用硅油，離散相選擇去離子水，兩者的主要物性參數(shù)如表1 所示。

表1 實驗材料的主要物性參數(shù)

圖1 微流控實驗裝置與分析系統(tǒng)

實驗所使用的微流控芯片由聚二甲基硅氧烷高分子材料（PDMS）制作而成，該材料有著密封性好與透光性強的特點。其中，主通道寬度wc與支路通道寬度wd均為200 μm，通道高度wh為150 μm。為保證流場充分發(fā)展，準確捕捉液滴流型，通道長度L設置為5 mm。實驗的驅動力由兩個注射泵提供，利用聚四氟乙烯管連接注射器與微通道進口的鋼針實現(xiàn)液體的注入與混合。在完成實驗觀察后，兩相混合液經出口排出后由廢液缸回收。

圖像處理系統(tǒng)由高速攝像機、LED 光源、高性能計算機組成，其中所采用的型號為Phantom VEO-E 310L的高速攝像機可實現(xiàn)最高像素1 280 ×800、最高幀率65 ×104幀／s規(guī)格的圖像捕捉，其配套的攝像機控制軟件（Phantom Camera Control）可以得到流場的速度、加速度、角度和加速度等運動分析。根據(jù)微通道尺寸與實驗工況，高速攝像機最終采用640 pixel ×480 pixel規(guī)格、幀率為10 100 幀／s、曝光時長100 μs的拍攝方案進行圖像捕捉。

為進一步解釋流實驗現(xiàn)象的產生機理，選擇開源計算流體力學軟件OpenFOAM 作為計算流體力學模擬系統(tǒng)的求解器。由于微通道內的流體運動是典型的層流運動，兩相進口可以看作恒速輸入，出口設置為穩(wěn)定的壓力出口。借助數(shù)值計算所得到的流場信息，對流體現(xiàn)象的產生機理進行輔助分析與教學。

1.2 數(shù)值計算模型

（1）相平衡方程。為研究兩相流速對離散相流型的影響，采用流體體積法（Volume of Fluid）來追蹤相界面狀態(tài)。該方法通過定義一個相體積分數(shù)α 來表示網(wǎng)格內兩相體積占比。其相平衡方程如下：

式中：v表示混合流體的速度，m／s；?為梯度運算符；t為時間，s。隨后，可以通過計算流體體積分數(shù)的加權平均數(shù)得到各個網(wǎng)格內流體的物理性質：

式中：ρ為混合流體密度，kg／m3；ρ1為主相流體密度，kg／m3；ρ2為輔相流體密度，kg／m3；μ 為混合流體動力黏度，Pa·s；μ1為主相流體動力黏度，Pa·s；μ2為輔相流體動力黏度，Pa·s。

（2）流體運動控制方程。實驗中，由于液滴受到慣性力、重力、黏性力的耦合作用，對于不可壓縮流體，連續(xù)性方程和動量方程可以表示如下：

式中：p為流體壓力，Pa；Fσ是由表面張力形成的動量源項，N；g為重力加速度，m／s2。

2 結果與討論

2.1 網(wǎng)格無關性驗證

網(wǎng)格數(shù)量決定了數(shù)值計算的有效性與經濟性，并直接影響液滴相界面的捕捉與流場參數(shù)的計算精度。如圖2 所示，在保證操作參數(shù)一致的前提下，分別對2.6 × 104、4.6 ×104、6.8 ×104、9.8 ×104、13 ×104、20×104共6 種網(wǎng)格數(shù)量模型進行數(shù)值計算，并沿x＝1.4 mm方向提取液滴內的流場速度。由圖中可以看出，隨著網(wǎng)格數(shù)量的增加，速度曲線輪廓更加清晰與接近。當網(wǎng)格數(shù)量由9.8 ×104增加至13 ×104時，標準差為1.3 ×10－4，達到最低，繼續(xù)加密網(wǎng)格對計算結果的影響較小。因此，數(shù)值計算模型最終采用13 ×104網(wǎng)格劃分。

圖2 網(wǎng)格無關性驗證

2.2 求解器準確性驗證

為驗證求解器計算準確性，對表1 所示的兩相流體進行實驗觀測與數(shù)值模擬。其中，控制離散相速度vd保持在5 mm／s，使連續(xù)相流速vc在5 ～40 mm／s之間變換，液滴尺寸與部分工況的液滴形態(tài)對比如圖3所示。

圖3 求解器準確性驗證

由圖3 可知，實驗結果與數(shù)值模擬結果的液滴形態(tài)一致性較高，且隨vd增加，液滴尺寸均呈現(xiàn)減小趨勢，兩者的最大誤差低于10%。因此，可以認定數(shù)值計算模型的準確性，并且使學生在了解實驗現(xiàn)象的同時能通過基于OpenFOAM 軟件的模擬實踐更詳細地研究液滴形態(tài)以及微流道的作用機理。

2.3 兩相流體受力分析

兩相流體的不穩(wěn)定性導致離散相流型發(fā)生轉變。隨著離散相進入主通道，根據(jù)流速主要表現(xiàn)為分層流、過渡流、彈狀流、滴狀流4 種流動型態(tài)。為研究4 種流型間的轉變機理并開展流體力學的理論分析，對離散相進行受力分析，如圖4 所示。

圖4 離散相受力分析

由圖4 可知，離散相的發(fā)展主要取決于慣性力、黏性剪切力、表面張力的相互作用。首先，慣性力Fd的作用是驅動微通道下游的兩相流，對液滴尺寸影響較小，其大小可以表示為體積和加速度的乘積：

式中：ρd為離散相密度，kg／m3；vd為離散相速度，m／s1；d為離散相長度，m／s2。慣性力的方向始終與流體運動的方向一致。

表面張力對維持相界面穩(wěn)定性和液滴形成的周期性有著非常重要的作用，其大小可以利用拉普拉斯壓力進行估算：

式中：γ為表面張力系數(shù)；Δpγ，neck與Δpγ，tip為拉普拉斯壓力，pa。拉普拉斯壓力可以近似表示為表面張力系數(shù)與曲率的軸向和徑向半徑之和的乘積。

當連續(xù)相流速較大時，黏性剪切力起到主要作用。相間速度梯度加快了離散相頸部破裂的進程，而且隨著連續(xù)相黏度和流速的增加，這種作用更加明顯。根據(jù)牛頓內摩擦定律，可以推導出黏性剪切力的計算公式：

式中：τ為剪切應力，N；μc為連續(xù)相動力黏度，N·m／s2；vc為連續(xù)相速度，m·s－1；wgap為壁面與相界面之間的間隙高度，m。

通過受力分析可以使學生認識到液滴形成的本質原因，并了解到調節(jié)流速比可以控制以上各力的相對作用強度，從而影響離散相的流動型態(tài)。為演示流型變化過程，進一步闡釋轉變機理，通過實驗記錄了4 種流型圖像，并結合數(shù)值模擬的流場信息展開機理研究。

2.4 離散相流型轉變機理分析

（1）分層流。當離散相與連續(xù)相的流速之比較大時，連續(xù)相的剪切作用減弱，離散相的慣性力在兩相流動中占據(jù)主導地位，并在表面張力的平衡作用下在通道中保持連續(xù)流動而不被切斷。此時，兩相之間存在平坦而清晰的界面。

圖5 為vd＝40 mm·s－1，vc＝5 mm·s－1時的實驗及模擬結果示意圖，兩者有著較好的一致性。模擬結果記錄了分層流形成的生長階段與穩(wěn)定階段，t＝16 ms時離散相對主路通道的堵塞程度達到最大，此時wgap≈35 μm，連續(xù)相從離散相底部的縫隙處通過并劃分出清晰的相界面。初始階段，相界面會存在小幅波動，如圖中t＝35 ms 時刻所示，但隨后在表面張力的平衡下，相界面趨于平穩(wěn)，形成穩(wěn)定的平行流，如t＝81 ms時刻所示。

圖5 分層流演變過程及模擬實驗示意圖

（2）過渡流。在分層流的工況下減小vd，增大vc，離散相流型將會向過渡流轉變。根據(jù)開爾文-亥姆霍茲不穩(wěn)定性原理可知，在有剪切速度的連續(xù)流體內部或有速度差的兩個不同流體的界面之間會發(fā)生不穩(wěn)定現(xiàn)象。并且會隨著vc增大而愈發(fā)明顯，同時相界面會在表面張力的平衡作用下出現(xiàn)有規(guī)律的波動。此時，這種穩(wěn)定存在的波云狀流型被稱為過渡流。

圖6 為vd＝35 mm·s－1，vc＝15 mm·s－1時的實驗及模擬結果示意圖，相界面的規(guī)律性波動清晰可見。模擬結果記錄了過渡流形成的生長階段與穩(wěn)定階段，t＝18 ms時離散相對主路通道的堵塞程度達到最大，此時wgap≈15 μm，貼壁程度相較于分層流更高。當t＝38 ms時，離散相流型還類似于分層狀態(tài)，隨著流場的不斷發(fā)展，當t＝80 ms 時，相界面已保持穩(wěn)定的波動狀態(tài)，流型轉變?yōu)檫^渡流。

圖6 過渡流演變過程及模擬實驗示意圖

（3）彈狀流。隨著vd／vc減小，表面張力已逐漸無法平衡連續(xù)相帶來的拉伸作用，最終導致離散相發(fā)生破裂而轉變?yōu)閺棤盍鳌?/p>

圖7 為vd＝25 mm·s－1，vc＝15 mm·s－1時的實驗及模擬結果示意圖，離散相在通道內斷裂成流動穩(wěn)定的子彈狀液滴。通過數(shù)值模擬，可以很清晰地觀察到彈狀流形成的生長階段、破裂階段和穩(wěn)定階段。t＝33 ms時離散相完全堵塞主通道形成柱塞并向下游貼壁流動，隨時間的推移，離散相頸部逐漸變窄。直至t＝41 ms，離散相發(fā)生斷裂形成液滴，由于液滴形成過程中的壁面間隙很小，頸部的斷裂取決于液滴上游連續(xù)相堵塞所產生的壓力，此時液滴的形成方式屬于擠壓破裂。觀察t＝61 ms時的穩(wěn)定狀態(tài)，可以發(fā)現(xiàn)彈狀流液滴尺寸穩(wěn)定，且一般具有液滴間隔小于液滴長度的特征。

圖7 彈狀流演變過程及模擬實驗示意圖

（4）滴狀流。當繼續(xù)減小vd／vc，液滴尺寸也會逐漸減小。直至連續(xù)相未能堵塞主通道時破裂成水滴狀液滴，該流型被稱為滴狀流。

圖8 為vd＝5 mm·s－1，vc＝4 mm·s－1時的實驗及模擬結果示意圖，離散相在通道內形成穩(wěn)定的水滴狀液滴。模擬結果記錄了滴狀流形成的生長階段、破裂階段和穩(wěn)定階段。t＝130 ms時液滴處于生長階段，此時離散相已抵達x＝1 mm 位置處，與圖7中同時期的彈狀流流型相比，滴狀流的頸部位置更容易發(fā)生破裂。當t＝138 ms 時，連續(xù)相未完全堵塞通道便已發(fā)生斷裂，這說明此時促進液滴形成的主要作用為連續(xù)相的剪切力，同時這也是滴狀流形成的一個重要特征。此外，觀察t＝156 ms 時穩(wěn)定狀態(tài)下的液滴可以發(fā)現(xiàn)，滴狀流下的液滴間隔一般遠大于液滴長度。

圖8 滴狀流演變過程及模擬實驗示意圖

2.5 兩相流速對液滴制備的影響

液滴制備技術對于化學反應、藥品制造、生物檢測等領域有著重要意義。同時，圍繞液滴制備技術展開教學，可以將基礎知識與工程實踐相聯(lián)系，從而提升學生的工程素養(yǎng)并增強解決復雜工程問題的能力。對此，研究兩相流速對液滴尺寸與生成頻率的影響，針對彈狀流與滴狀流流型展開了48 組模擬，計算結果如圖9 所示。

圖9 兩相流速對液滴產生的影響

圖9（a）為兩相流速對液滴尺寸的影響規(guī)律。由圖可知，提高vd會使液滴尺寸增大，而vc對液滴的影響卻恰恰相反，與液滴尺寸呈負相關。通過觀察不同工況下的液滴尺寸變化率可以發(fā)現(xiàn)，隨著vc增加，液滴尺寸趨于穩(wěn)定，在vc＝30 mm·s－1時達到最小值。但vd對液滴尺寸的影響隨vc的增加而減弱。圖9（b）為兩相流速對液滴生成頻率的影響，對比圖9（a）與圖9（b）可以看出，生成頻率與液滴尺寸呈現(xiàn)負相關關系。同時實驗結果顯示，當vd＝30 mm·s－1時，在vc較高的情況下液滴生成會出現(xiàn)不穩(wěn)定的情況，繼續(xù)提高流速會使流型向分層流過渡。

以上結果表明，增大vc可以有效減小液滴尺寸并提高液滴比表面積，而升高vd對于增加液滴生成頻率有明顯的作用。但在相同結構參數(shù)下，隨著兩相流速升高，流速對于液滴生成的調節(jié)能力會逐漸下降。該研究對實驗演示與受力分析結果進行了回顧，在豐富了實驗教學形式的同時讓學生認識到流體力學知識可以應用于液滴的數(shù)字化控制，這對創(chuàng)新意識的提升有著重要的意義。

3 結 語

為了拓展傳統(tǒng)實驗內容及方法，將微流控實驗與計算流體力學相結合，搭建了一套流程完備的微流控實驗研究與分析系統(tǒng)。在該系統(tǒng)中，可視化實驗因其直觀性與真實性的優(yōu)點為數(shù)值模擬提供可靠依據(jù)，而數(shù)值模擬則憑借其低成本、高效率、多信息的優(yōu)勢對實驗結果進行充分分析，輔助開展教學實踐，使學生在實驗中認識現(xiàn)象，在模擬中分析現(xiàn)象背后的機理。

研究結果表明，當vd較高時，較大的慣性力會維持離散相以平行流的形式流動；減小vd，增加vd會增強相間的開爾文-亥姆霍茲不穩(wěn)定性，使流型由平行流向過渡流轉變；隨著vd／vc減小，當表面張力不足以維持離散相界面穩(wěn)定時，離散相會破裂形成彈狀流，此時液滴形成模式為擠壓破裂；隨著vd／vc繼續(xù)減小，離散相流型由彈狀流向滴狀流轉變，此時液滴形成以剪切破裂為主。通過比較不同vd與vc條件下的液滴尺寸與液滴生成頻率，可以發(fā)現(xiàn)在相同結構下，調控能力隨流速的升高而下降。

實驗與模擬方法相輔相成，不僅有效拓展了傳統(tǒng)實驗教學的形式，實現(xiàn)流體力學類課程的教學目標，而且有助于深入分析液滴破碎與離散相流型轉變的機理，得到兩相流速對液滴尺寸的調控規(guī)律，增強學生將知識應用于實踐的意識。這是符合現(xiàn)代教學的發(fā)展趨勢的，并對深化科教融合改革，逐步實現(xiàn)實踐教學一體化建設有著重要意義。