核子鐘技術研究動態

羅幸祺,李瑋,李春娟,劉毅娜,焦聽雨,楊 銘,石 斌,劉蘊韜

(中國原子能科學研究院 核技術綜合研究所,計量與校準技術重點實驗室,北京 102413)

0 引言

具有周期運動的現象能夠表征時間。從日月星辰的周期運行,到機械擺的周期擺動,再到石英晶體在外加特定頻率電場驅動下發生的諧振,這些周期運動都被人類做成了日晷、機械鐘、石英鐘等時間計量工具。

20 世紀初,隨著量子力學的發展,科學家們發現原子分立能級之間固定的躍遷頻率比天體運動規律更加適合用來做時間頻率標準。1945 年,美國科學家拉比首次提出利用銫原子基態的超精細結構躍遷作為參考基準的原子鐘方案。1949 年,美國國家標準局的里昂以氨分子23.8 GHz 的反演躍遷為參考,研制出世界上第一臺原子鐘。1955 年,拉比當年設想的銫原子鐘在英國國家物理實驗室研制成功,其嶄新的工作原理和巨大的潛在優勢激起人們極大的興趣和重視[1]。

人類對于精度的要求是無止境的,在發明原子鐘后,人類嘗試追求更高的時間計量精度。處于微波波段109～1010Hz 的原子能級躍遷已經無法滿足精度要求,人們開始將目光放到頻率更高的光波波段1014～1015Hz 的原子能級躍遷上。于是不確定度指標和穩定度指標均更進一步提升的光學原子鐘應運而生。

然而原子的能級躍遷與核外電子相關,依然會受到外部因素的影響從而影響時間計量的穩定性。而被核外電子層層包裹著的,具有更小尺度的原子核無疑受到的外部影響更小,于是利用核能級的躍遷作為時間計量技術的核子鐘的概念便誕生了。

2003 年,德國聯邦物理技術研究院的E.Peik和C.Tamm 使用雙共振方法通過探測電子殼層中躍遷的超精細結構有效地探測到原子核的激光激發,發現了孤立原子核229Th 中3.5 eV 核躍遷的高分辨率激光光譜。并且指出特定條件下核躍遷的頻率與一階外磁場和二階電場無關[2],229Th 具有被打造成為高精度的光學時鐘的可能,從此開始了基于釷原子核的新型時鐘的研究。E.Peik 等人還指出,與利用原子躍遷進行時間計量相比,核躍遷具有三個優勢[3]:首先,原子核的空間尺度比原子殼的空間尺度小約5 個數量級,這導致磁偶極矩和電四極矩顯著減少,因此對外部影響具有更高的穩定性,從而提高了時鐘的精度和穩定性;其次,核躍遷能通常比原子中的躍遷能大,由E=hν,產生的頻率也會更高,從而可以容許部分不穩定性;最后,由于原子核基本上不受原子殼層的影響,所以可基于穆斯堡爾光譜學來開發固態核子鐘。這樣的固態鐘可包含大約1014個原子核,因此與通常提供約104個原子的原子晶格鐘相比,可以改善統計不確定性。

1 核子鐘技術簡介

1.1 核子鐘的原理

與其他的時間計量技術一樣,核子鐘也需要一個穩定的周期現象,這個周期現象便是原子核躍遷時輻射出的電磁波。從量子力學中可知能量不是連續的,在原子級的微觀層面,原子以及原子核所具有的能量,被分立為一個一個固定的能級,原子或原子核在能級之間躍遷時,所釋放出來的能量也是固定的。躍遷以電磁波的形式釋放出能量時,這些電磁波的能量是固定的,即具有穩定的頻率。通過穩定的頻率,核子鐘便可完成時間的計量。由于核躍遷釋放的能量大,受外部因素影響小,穩定性高等特點,單離子229Th3+核子鐘的不確定度可達到10-19量級[4]。

在實際操作中,一般通過光譜可調的激光器發射特定頻率的電磁波使得原子核共振激發到指定的能級,待原子核被全部激發到指定能級后,此時發射的電磁波頻率被認為是穩定的,可以被用來進行時間計量。時間測量與頻率測量密切相關,如果未受干擾的振蕩器的頻率已知,則可以通過計算振蕩次數來測量時間間隔。

1.2 原子核及其同質異能素的選擇

在眾多的核素與它們的同質異能素中,需要找到適合做核子鐘的核素。適用于核子鐘的核素及其同質異能素應滿足以下要求[5]:

1)激發態能量足夠低

在核子鐘的運行中需要對原子核進行窄帶激光激發,由于具有顯著強度的窄帶寬激光技術僅適用于100 eV 以下的光子能量,因此最核心且最重要的要求是其激發態的能量必須足夠低,以允許激光激發。這一條件排除了絕大多數的同質異能素,在目前已發現的核素中,只有229Th和235U 的第一激發態滿足這一條件。

2)具有合適的輻射壽命

除了低激發能量外,激發態輻射壽命應足夠長,以使躍遷的自然線寬變窄。這樣可以使共振的品質因數Q=ω/Δω較大,從而具有高電位穩定性。但在另一方面,過于窄的線寬(遠小于亞赫茲范圍內)會對時鐘性能不利,因為在這種情況下,穩定性將不受躍遷本身的限制,而是受用于輻照的激光的相干時間的限制。此外,躍遷線寬越窄所需的激光功率越大,這可能在技術上更具挑戰性,并導致更大的激光誘導躍遷頻移。基于這些原因,過渡線寬應在適當的范圍內,在保證核子鐘的高穩定性的同時,對激光激發要求的激光功率不至于過于苛刻。229Th的第一激發態(229mTh)的理論輻射壽命在103～104s 之間[6],對應于的線寬在10-3～10-4Hz 之間,可以被認為是發展核時鐘的理想選擇。

3)具有足夠的豐度和壽命

用于核子鐘的核素應該具有足夠的豐度和壽命。如果某一核素的壽命非常短,它將必須通過核衰變甚至核聚變過程持續產生,這將使得利用核躍遷進行時間測量變得非常不切實際。229Th 具有很長的半衰期(約7917 年),相對容易操作。此外,它是233U 的子產品,可大量獲得。

結合三個條件來看,229Th 是最符合核子鐘標準的核素,因此在目前的核子鐘研究中,以229Th 核子鐘為主。

1.3 核子鐘技術的四種技術路線

目前,對于核子鐘技術的研究主要有四種技術路線。

1)單離子核子鐘

單離子核時鐘利用被囚禁和激光冷卻的單個離子進行時間測量。由于單個離子的環境條件可以很好地控制,因此這種核子鐘有望提供最高的精度。基于單個229Th3+離子7.6 eV 核磁偶極躍遷的核鐘不確定度接近10-19[7]。

2)多離子核子鐘

多離子核子鐘利用多個被囚禁的離子進行時間測量,由于更高的讀出統計數據,多離子核鐘將比單離子核鐘提供更好的穩定性能。

3)晶格核子鐘

晶格核子鐘在大禁帶材料中使用基于激光的穆斯堡爾光譜。在這種研究思路中,嵌入晶格環境中的約1014個229Th4+離子被平行輻照,從而產生優異的穩定性。但實現穩定性的代價是時間計量的精度,影響精度的主要因素被認為是線展寬和溫度不確定性。

4)基于內轉換效應的核子鐘

基于內轉換的核子鐘在概念上類似于晶格核子鐘,不同之處在于其使用內轉換效應探測核激發,而不是在輻射衰變通道中探測。基于內轉換效應的核子鐘的性能與晶格核子鐘相當。

2 核子鐘技術的部分研究方向及主要成果

核子鐘技術的研究重點之一在于如何將229Th核激發至第一激發態與獲得第一激發態229mTh 的參數。目前,國內外對此問題有多種研究方案。

2.1 229Th 核第一激發態的激發

目前,研究人員提出了激發229Th 核的四種理論:激光直接激發、電子俘獲核激發、電子躍遷核激發和電子橋。激光直接激發依賴于激發態能量的精度,在激發態能量測量的精度還有所不足時,需要對電子俘獲核激發、電子躍遷核激發和電子橋等間接激發方案進行替代性研究。其中,電子俘獲核激發需要等離子體環境來提供自由電子,無法保證核時鐘的低噪聲水平。電子躍遷核激發和電子橋具有相似的物理過程,但電子橋具有更高的能量傳輸效率,且對能量精度的要求低,因此,在激發態能量測量精度尚且不足的階段,通過電子橋激發229Th核可能是最好的方式。[8]

電子橋激發的原理如圖1 所示[5],電子殼層被激發,能量被轉移到原子核,原子核隨后通過發射光子而衰變。

圖1 電子橋激發的原理圖[5]Fig.1 Schematic diagram of electron bridge excitation[5]

Neng-Qiang Cai 等人還提出了一種新的基于量子光學的雙光子激發電子橋機制,適用于兩能級核量子系統。選擇壽命約為0.6 s 的長壽命229mTh3+離子7s1/2電子殼層作為初始態,原子殼層7～10 s 作為雙光子過程中的虛態。當虛態返回到初始狀態7s1/2時,可以通過電子橋將核229Th3+激發到其第一激發態229mTh3+。以這種機制產生激發態的速度可達109/s,這比其他機制的效率要高得多[8]。

2.2 229Th 核激發態參數的測量

對于激發態核參數測量的意義在于,若使用激光對基態核進行躍遷激發,則激光的頻率必須與核躍遷的相應能量精確匹配,因此,對激發態能量的精確測量是核子鐘研究中的關鍵一環。

2.2.1 通過對229Th 核第二激發態的退激完成對第一激發態參數的測量

由于229Th 核第一激發態的能量難以直接測量,Takahiko 等人提出了一個間接測量第一激發態能量(Eis)的方法[9],229Th 核的部分能極(包括基態、第一激發態和第二激發態)結構示意圖如圖2 所示,將229Th 核先用29 keV 的窄帶同步輻射共振激發229Th 的第二激發態,而后對其退激到基態時釋放的能量(E2nd)、激發態的半衰期(T1/2),以及退激到基態和第一激發態的分支比(和1-)進行了測量和計算。根據退激到基態和第一激發態能量峰值的加權平均值的表達式=E2nd+(1-)(E2nd-Eis),可得到第一激發態能量Eis。

圖2 229Th 核的部分能級結構示意圖[9]Fig.2 Schematic diagram of partial energy level structure of229Th nucleus[9]

Takahiko 等人經過試驗最終測得229Th 核的第二激發態退激到基態的能量E2nd=29 189.93±0.07 eV,第二激發態的半衰期T1/2=82.2 ±4.0 ps,衰變到基態的分支比=1/(9.4 ±2.4)。由于29 keVγ射線測量中包含尚未測得的(強)帶內貢獻和(弱)帶間貢獻,因此這項工作目前無法準確地給出的值,給出了估計值2.5 eV ＜Eis＜8.9 eV。

Yamaguchi 等人的成果對這項工作進行了補充[10]。他們使用微量熱計對Edbγ 進行了精確測量,測得=29 182.51 ±0.79 eV,最終計算出了229Th核第一激發態的能量Eis=8.30 ±0.92 eV。

這種方法不僅測量了第一激發態229mTh 的能量,同時與傳統233Uα 衰變產生229mTh 相比,具有兩個優點。首先,激光激發的方式提高了229mTh 生成速率。與同活度的233Uα 衰變相比生產速率增加了700 倍;其次,是具有更好的試驗控制。在233U 的α衰變中,會釋放5 MeV 的能量,產生一個強隨機背景。其中,有84 keV 的反沖能量被轉移到原子核,使其在動力學和電離水平方面基本處于不受控制的狀態。這些都會對直接光激發或檢測異構態造成影響,更不用說構建精密的核時鐘了。相比之下,通過第二激發態衰變的方式僅將1.8 meV 的可忽略反沖能量轉移到原子核,不會影響其電荷或運動狀態。

2.2.2 通過內轉換效應對229Th 核第一激發態參數的測量

內轉換是γ 衰變的一種類型,原子核退激發的另一種途徑,原子中核外電子因直接從處于高能態的核獲得能量而脫離原子的過程。Benedict Seiferle等人提出了利用內轉換效應對229Th 第一激發態(229mTh)能量測量的方案[11]。使用229mTh 的內轉換衰變通道,原子核退激后,能量被轉移到電子殼層。通過測量內轉換電子的動能,從而可以推斷出激發態的能量。

內轉換效應測229mTh 能量的試驗裝置如圖3 所示。試驗裝置可分為三部分:離子提取(圖3 中a部分)、中和(圖3 中b 部分)和電子譜儀裝置。將233U 源置于緩沖氣體阻擋室中,對229mTh 反沖離子進行熱處理,并使用漏斗形環形電極結構(RF +DC 漏斗)將其引導至拉伐爾噴嘴出口。然后將離子注入分段射頻四極結構中,形成離子束。四極質量分離器將離子引導至聚焦電極,聚焦電極準直離子,然后在石墨烯箔中中和離子,以原子的形式向電子譜儀飛行,同時通過內轉換衰變通道衰變。彎曲電極(施加直流電場)放置在石墨烯層和譜儀入口之間,以防止帶電粒子進入譜儀。在強永磁體上方發射的內轉換電子被收集并引導至電磁線圈中的減速磁場單元。電子的動能可以通過向柵極施加減速電壓并計算到達微通道平板(MCP)探測器I的電子數來分析得到。

圖3 用于測定229mTh 能量的試驗裝置示意圖[11]Fig.3 Schematic diagram of the experimental device used for measuring229mTh energy[11]

最終測得的229mTh 能量Eis=8.28 ±0.17 eV,對應于直接光激發229Th至229mTh 所需的光波長為149.7 ±3.1 nm,這將為229mTh 的直接激光激發提供參考。

這項工作首次直接對229mTh 能量進行測量,在此之前,相關研究者們都是通過對229Th 更高能量的激發態進行測量后,推算間接得到第一激發態的能量。這種方法的優點是它依賴于Th 原子的原子結構,而Th 原子的能量與229mTh 的能量規模相當。

3 核子鐘技術應用前景

3.1 時間計量方面的應用

核子鐘以其極高的精度與穩定性,無疑會對時間計量領域帶來極大的發展,其中之一便是對秒的重新定義,將從通過133Cs 超精細結構之間躍遷輻射的電磁波改為通過229Th 核躍遷產生的電磁波來重新進行秒的定義。但同時,對于使用核子鐘重新定義秒也有人持不同意見,認為盡管核子鐘具有前所未有的精度和穩定性,在地表仍然會受到重力造成的潮汐作用影響從而導致不穩定,真正理想的秒的標準定義應當在空間中由天基時鐘網絡來完成。然而核子鐘由于其復雜的激光系統難以被運送到宇宙空間中工作。因此,核子鐘或許在基礎物理領域會得到更好地應用[5]。

3.2 研究基本常數的時間變化

核子鐘對基本常數(例如精細結構常數)的潛在時間變化具有特別高的靈敏度。V.V.Flambaum于2006 年對此進行了定量分析[12],結果預測了精細結構常數α 以及無量綱強相互作用尺度參數mq/ΛQCD的潛在時間變化具有極高的靈敏度,這些變化的靈敏性可能低于每年10-20,比基于原子鐘的測量的靈敏度至少高出三個數量級。

3.3 暗物質探測

利用核子鐘探測暗物質的思路與之前討論的研究基本常數時間變化的領域密切相關。一種特殊的暗物質,即所謂的“拓撲暗物質”,可以被認為是通過引力相互作用在宇宙中運動的一個巨大的場(1 000 km 甚至更大)。這樣的場可能導致暗物質引起的基本常數的時間變化[13]。因此,如果一個拓撲暗物質場在地球上傳播,它可能會引起原子和核躍遷的頻率偏移,這將導致與不受暗物質場影響的時鐘相比的相對時間差。目前已經開始使用現有的原子鐘搜索可能來自瞬態拓撲暗物質的信號。對比之下,核子鐘的明顯優勢是它對基本常數的變化具有更高的靈敏度。

4 結束語

核子鐘技術的概念從2003 年提出至今,已經拓展出了許多研究方向,取得了許多成果。目前,最有希望用于核子鐘的原子核被認為是229Th 核的第一激發態229mTh。如何將229Th 核激發至第一激發態與獲得第一激發態229mTh 的參數是目前的研究重點。對于激發態能量目前最新的測量數據為Eis=8.28 ±0.17 eV,對應于直接光激發229Th至229mTh 所需的光波長為149.7 ±3.1 nm。這對激發態的直接激光激發提供了數據參考。除直接激光激發外,電子橋激發也是一種值得考慮的間接激發方式。

在今后的核子鐘技術發展方向中,激發態的激發方式和進一步精細化激發態參數的測量研究十分重要。對229Th 的γ 射線光譜學和對229Th 超精細結構的探索亦是值得探索的研究方向。此外,對另一種具有開發為核子鐘潛質的核素235U 的相關研究也是一種新的發展方向。