1991—2022年全球土壤重金屬污染評價研究熱點及演變*

王溯原 胡芷萱 王爾煒 嚴 康 汪海珍

(浙江大學環境與資源學院,浙江省農業資源與環境重點實驗室,浙江 杭州 310058)

目前,農業生產、礦區開采、有色金屬冶煉、生活垃圾堆積等人類活動產生了大量重金屬廢棄物排放到環境中,土壤重金屬污染逐漸成為一個嚴重的全球性問題。僅在20世紀后半葉,全球排放的銅、鉛、鋅等重金屬量就達70萬t以上[1]。CHEN等[2]對全球上百個銅礦附近的8種重金屬進行了統計,發現大多數場地的銅和鎘均達中度乃至重度污染水平。土壤環境中,重金屬污染具有持久性、隱蔽性和潛伏性,不僅對植物與土壤微生物群落具有毒性作用,而且可隨食物鏈的蓄積作用對生態系統和人類健康產生潛在威脅。

在大數據時代下,由于科學計量學方法與數據可視化技術的推動,大量紛雜的科學研究成果變得簡明易讀,且比傳統的文獻綜述更具科學性與代表性。知識圖譜分析工具VOSviewer適合構建大型復雜的網絡圖譜,運用關聯強度的相似性測量分析科研合作關系,以圖譜中的關鍵詞共現網絡進行聚類分析,可以獲取研究熱點;CiteSpace是一款用于分析和可視化共引網絡的Java應用程序,可用于探測研究熱點及發展趨勢;HistCite是一款引文圖譜可視化軟件,可對Web of Science(WOS)數據庫文章進行引文分析,得到文章引用數據與圖譜[3-6]。

目前,對于利用文獻計量學知識手段研究土壤重金屬污染評價的文獻成果較少,并存在分析方法單一、數據源代表性不強、知識圖譜解讀不夠全面等問題[7-8]。本研究利用VOSviewer、CiteSpace、HistCite等分析工具,對WOS核心合集數據庫中1991—2022年來國內外開展土壤重金屬污染評價研究的國家及主要發文學者、發文數量等進行分析,并對學科分布、關鍵文獻、關鍵詞聚類等進行詳細的計量分析解讀,總結研究熱點,討論該領域的發展趨勢與未來展望。

1 材料與方法

1.1 數據來源

本研究所用數據來源于WOS核心合集數據庫,以(“soil pollution”or“soil contamination”or“contaminated soil”or“polluted soil”)and(“heavy metal” or“Cd”or“cadmium”or“Cu”or“copper”or“As”or“arsenic”or“Pb”or“lead”or“Ni”or“nickel”or“Hg”or“mercury”or“Zn”or“zinc”or“Cr”or“chromium”)and(“assessment”or“evaluation”or“estimation”)為全部檢索詞,檢索數據時間范圍為1991—2022年,文獻類型設置為論文(article)和綜述(review)。考慮到專業術語在表達上的區別,以and連接不同含義的字段,以or連接相近含義的術語,檢索得到4 760篇文獻。

1.2 研究方法

利用VOSviewer分析4 760篇文獻發文國家之間的合作網絡,通過總聯系強度(TLS)揭示國家之間的合作頻率和密切程度,以VOSviewer的關鍵詞聚類分析解讀現階段土壤重金屬污染評價領域研究熱點。利用CiteSpace得出文獻共被引聚類視圖及關鍵詞突現指標,解讀關鍵文獻及該領域研究熱點的演變。利用HistCite得出該領域主要發文期刊和研究學者的本地引用與總引用數據,分析其所發表文章的可信度及被采用程度。利用Origin對總發文數量、各國發文數量、重金屬污染物及重金屬形態相關關鍵詞的數據進行指數擬合,分析發展趨勢。

2 結果與討論

2.1 發文數量及主要研究國家

發文數量可反映各國家在某研究領域的科研生產力[9],總被引用次數則可以反映文章的被認可度。根據VOSviewer對發文數量、總被引用次數的統計分析結果,發現我國的這兩個指標均位列首位,表明中國的科研機構和學者是土壤重金屬污染領域的重要研究力量。由圖1(a)可見,美國在土壤重金屬污染評價領域的研究較早,21世紀前暫時處于全球領先地位。自2005年起,我國發文數量隨時間大致呈指數式增長,在2013年后發文量超過美國,成為在該領域發文最多的國家。此外,由圖1(b)可見,中美兩國與其他國家的TLS較高,表示中美兩國均與世界各國建立了廣泛的合作關系。

注:圖1(b)中圓點大小代表對應國家發文數量的多少,圓點之間的距離代表合作密切程度。

2.2 關鍵文獻分析

利用CiteSpace軟件對1991—2022年土壤重金屬污染評價研究領域文獻進行共被引分析,中心度值較大的文獻被引次數較多,對該領域的研究具有重要參考意義。將被引頻次及中心度值均較高的10篇文獻總結于表1,其中有4篇文獻來源于該領域發文量排名第一的期刊ScienceoftheTotalEnvironment,可見該期刊在土壤重金屬污染評價研究領域的發文具有較高影響力。

表1 關鍵文獻基本信息Table 1 Basic information of key literature

多數研究的評價因素主要包括重金屬污染水平、分布以及人類健康風險,采用地積累指數與污染指數評估重金屬污染的嚴重程度[10]843-853,[11],采用地理信息系統(GIS)和多元統計分析污染物分布[12],應用美國環境保護署(USEPA)推薦的健康風險評估方法評估重金屬的人類健康風險。

2.3 研究熱點與發展趨勢

2.3.1 關鍵詞聚類分析

關鍵詞共現網絡體現了各關鍵詞之間的相關度,通過關鍵詞出現頻次與聯系強度之間的一致性關系可揭示該領域的研究熱點。1991—2022年土壤重金屬污染評價研究領域文獻的關鍵詞共現網絡見圖2。檢索主題詞在網絡中均有較高出現頻次,如土壤污染(soil contamination,1 919次)、重金屬(heavy metal,1 794次)、污染(contamination,1 024次)、土壤(soil,784次),共現網絡可以劃分為3個聚類。

圖2 關鍵詞共現網絡Fig.2 Keywords co-occurrence network

聚類1主要包括了各種土壤重金屬污染評價因素及方法。研究最多的評價因素為風險評價(risk assessment),包括健康風險評價(health risk assessment,578次)和生態風險評價(ecological risk assessment,254次),其次為污染物空間分布(spatial distribution,300次)和源解析(source apportionment,144次)。健康風險是污染場地風險管控優先級排序最合理的指標[13],生態風險評價則是在健康風險評價體系基礎上建立起來的,發展較不完善,存在過程簡化、參數不確定等問題[14]。

土壤重金屬污染評價方法包括單一指數類、綜合指數類、生態風險指數類等多個類別[15]。根據關鍵詞共現網絡,基于GIS的地統計學評價法(GIS-based geostatistical evaluation(GGE),72次)、地積累指數法(geoaccumulation index,70次)、污染指數法(pollution index,97次)及富集因子法(enrichment factor,68次)為常用的研究方法。地積累指數法由MULLER[16]于1969年提出,廣泛用于沉積物和土壤污染評價。污染指數法常用于確定環境中威脅最大的重金屬污染因子,也是內梅羅指數法與污染復合指數法等多種其他評價方法的計算基礎。

富集因子法由ZOLLER等[17]于1974年在研究大氣中化學元素來源時提出,可用于定量評價環境中重金屬積累人為源含量。這3種指數法的準確性取決于背景值的選擇,當研究區域該金屬背景值未知時,采用地殼背景值可能導致錯誤的結果[18]。相對來說,GGE方法能更準確地反映重金屬污染物的空間分布特征,可確定主要污染源位置,為污染防治提供保障[19]。

聚類2體現出的研究熱點為生態毒理診斷,統計結果表明土壤重金屬污染評價領域約7.9%的文獻屬于毒理學范疇。土壤生態毒理診斷最早于20世紀90年代被提出,可通過土壤生態系統中敏感性高的物種來檢測污染物遺傳毒性(genotoxicity,61次)等,彌補傳統化學方法僅以含量指示毒性的局限性。常用于毒性試驗的物種有:高等植物(plant,318次)、蚯蚓(earthworm,87次)和細菌(bacteria,77次),其中,蚯蚓作為模式生物被多個國際組織列入土壤生態毒理診斷物種[20]。

聚類3揭示的研究熱點為重金屬形態分析(speciation,255次),主要關注的重金屬有鉛(Pb,733次)、鎘(Cd,730次)和鋅(Zn,445次)等。現存的大多數評價方法通過重金屬全量計算污染程度,但由于土壤中不同存在形態的重金屬生物毒性不同,基于重金屬全量的污染評價常常高估污染狀況。其中,連續提取法(sequential extraction,208次)包括Forstner法、BCR法等已普遍用于提取和分析不同形態的重金屬含量[21-22]。此外,生物可給性(bioaccessibility,132次)是表征能被生物體潛在吸收部分的指標,可通過構建其體外模型與體內試驗的相關性,成為重金屬總量評價和生物實驗的折中指標,曾廣泛應用于生物有效性評估[23]。近年來,指示生物對重金屬吸收程度的生物有效性(bioavailability,414次)指標受到廣泛關注,但由于土壤成分與生物種類等多種影響因子的差異,目前學界對其概念還沒有統一認識[24]。

2.3.2 研究熱點時間切片統計

參照關鍵詞共現網絡對1991—2022年8種典型土壤重金屬污染物及重金屬形態相關關鍵詞進行數量統計(見圖3),分析研究熱點隨時間的變化。

圖3 1991—2022年8種典型重金屬關鍵詞和重金屬形態相關關鍵詞出現頻次Fig.3 The occurrence frequency of 8 typical heavy metal keywords and the speciation related keywords during 1991-2022

鎘、汞、砷、鉛、鉻、銅、鎳、鋅等8種典型重金屬是我國評價農用地土壤污染風險的必測項目。根據文獻計量分析結果,鉛、鎘始終為該主題下研究重點,砷、鋅與銅隨時間推移越來越受到學界重視。在我國現行《土壤環境質量 農用地土壤污染風險管控標準(試行)》(GB 15618—2018)中,不同重金屬的風險篩選值及管控值存在較大差異,如在pH≤5.5的水田中,鎘的風險篩選值為0.3 mg/kg,而鋅則可達200 mg/kg[25],且銅、鋅、鎳無對應風險管控值,導致高銅、鋅、鎳土壤對植物生長的危害性評價無標可依[26]。

土壤中重金屬污染評價的研究可總結為總量、形態分析、生物可給性、生物有效性4個逐步深入的層次,并依照連續提取法對重金屬形態進行區分。根據重金屬形態相關關鍵詞出現的數量可見,形態研究是該領域的研究重點,其中生物有效性研究具有較高關注度,但目前對于生物有效性研究的眾多制約因素尚未有效解決。

2.3.3 關鍵詞突顯分析

通過CiteSpace軟件得到的關鍵詞突顯指標,可反映該領域各時段的前沿性研究成果,并為預測研究熱點提供參考。結合關鍵詞突顯指標(見表2)與1991—2022年總發文數量的逐年變化趨勢(見圖1(a)),大致可將該領域發展分為2個階段。階段1(1991—2005年)為探索期,發文量低,對于土壤重金屬污染評價的研究還在起步階段,但其前沿研究方向多元,學者們的探索涉及了評價方法、角度、指標等多個方面。階段2(2006—2022年)為指數發展期,發文量也大致呈指數形式發展,對階段1中提出的各個研究熱點進行了更深入的探索,其中2020—2022年的關鍵詞體現了近3年的前沿成果,并據其預估,源識別、源解析、空間分析、生態風險以及人類健康風險將仍是研究熱點。

表2 1990—2022年關鍵詞突顯指標Table 2 Keywords with the strongest citation bursts during 1990-2022

2.4 未來研究熱點展望

2.4.1 聯合應用多種模型與方法進行復雜污染源解析

土壤重金屬污染源解析包括定性判斷土壤重金屬污染來源以及定量計算各排放源的重金屬污染貢獻率,研究方法主要有多元統計方法、正定矩陣因子分解法和同位素示蹤法等[27]。其中,多元統計方法是目前源解析最常用的方法。在大量樣本數據基礎上,多元統計分析法通過識別具有相似分布特征的重金屬來定性分析潛在重金屬污染來源[28],但該方法分析結果精確度有限。正定矩陣因子分解法主要用于定量計算污染源對重金屬元素貢獻率,無需測定源成分譜且克服了其他模型分析結果可能存在負貢獻率的缺陷,提高了源識別與源貢獻率精確度,但鑒于模型參數的不確定性,需要進行迭代計算反復運行以保證結果可靠性[29]。同位素示蹤技術利用不同污染源同位素比值的差異性,可精準辨別各污染源的污染貢獻度并表征重金屬的遷移行為,而多參數同位素示蹤法可對復雜污染物進行更有效的來源分析,進一步增加了重金屬遷移分布模式及復雜污染物源解析結果的準確度[30]。但由于需要各污染來源的同位素特征信息,且測試條件要求樣本預處理成本較高,限制了該技術的實際應用。

聯合采用多種源解析方法優劣互補,是未來土壤重金屬污染源解析結果向更加嚴密客觀化發展的必要趨勢。如多元統計分析與多參數同位素示蹤技術相結合,彌補了同位素示蹤技術端元物質難以確定的短板,同時發揮了多參數同位素示蹤技術在判別多重污染源方面高精確度與高辨別能力的優勢。

2.4.2 評價范圍逐漸由點位小尺度擴大為區域大尺度

目前大部分土壤重金屬污染評價的研究都集中于小尺度范圍,以采樣點土壤重金屬含量評價該地區的土壤重金屬污染程度,主要利用指數法、主成分分析、聚類分析等方法對金屬礦區、重工業城區等污染狀況進行評價[31]。隨著科學研究的進步,對區域或流域等更大尺度的土壤污染評估需求也逐漸增多。采用傳統點位法研究大尺度土壤重金屬污染則需要大量的采樣點,以確保數據對研究區域具有可靠的代表性,但會導致耗費大量人力物力資源。現有的大尺度范圍土壤重金屬污染研究有:利用文獻計量法研究中國礦區[10]843-853以及利用GIS研究中國渾河太子河流域[32]土壤重金屬污染狀況,基于所得數據對該地區污染狀況進行有效評價。文獻計量方法總結有關文獻中關于特定地區的土壤重金屬污染數據從而評估其土壤污染水平,有利于對大尺度范圍的土壤重金屬污染進行有效評估,但對所收集數據的可比性、準確性要求較高,且可能存在獲取數據來源有限的問題。

現存評價體系中,僅有GGE適用于評價大尺度范圍的土壤重金屬污染狀況。地統計學基于區域化變量及利用半變異函數分析重金屬污染空間變化規律,可識別重金屬污染熱點和潛在源[33],分析重金屬元素所具有的不同空間變異性[34],而GIS技術具有強大的地理信息分析能力,可根據已有數據信息制作等值線圖從而實現單一數據的可視化。GGE通過繪制重金屬的空間分布圖,可識別污染場地空間分布模式和重金屬濃度升高的區域,但受限于區域變量的相關性,當區域變量相關性不足以支撐模型構建時,該方法將不適用[35]。

2.4.3 土壤重金屬污染評價體系進一步規范和標準化

就土壤中重金屬污染而言,目前仍未有國際通用且獲得廣泛性認可的評價體系,土壤重金屬污染評價指標因評價原理與方法不同,種類繁多又部分重合,缺乏系統性與相應規范[36]。此外,因土壤環境復雜,而難以用公式化數學方法對其污染程度做出精細化評價[37]。不同學者對研究區域進行土壤重金屬污染評價時所應用的評價方法、評價因素并不統一,大多數文獻的評價因素因其實驗數據和研究區域特點相異而不同,如有無污染物溯源、重金屬元素種類和形態的說明、研究區域人類健康風險和生態風險評價等,全方面的評價較少。

建立綜合的泛用性土壤重金屬污染評價體系,有利于對不同區域的土壤重金屬污染狀況或同一區域不同研究層次的土壤重金屬污染狀況進行比較,使土壤重金屬污染評價結果規范化、標準化。未來可對該領域現有的大量研究進行統計,確定土壤重金屬污染研究的必要和意義顯著的評價因素,進而為搭建泛用性綜合評價體系框架提供參考。

3 結 論

近30年來,我國是土壤重金屬污染評價領域發文量最高的國家,我國和美國同其他國家的TLS均較高。健康風險評價、生態風險評價、污染物空間分布、源解析等是土壤重金屬污染評價中普遍關注的評價因素,地積累指數、污染指數、GGE廣泛應用于污染評價研究,但各方法也有一定局限性,地積累指數與污染指數的評價結果受背景值準確性影響較大,GGE受限于變量相關性。8種典型重金屬中,鉛、鎘始終為研究重點,砷、鋅與銅則隨時間推移受到更多關注。土壤重金屬污染評價指標的研究,呈現從總量層面到生物有效性層面逐步深入的趨勢,形態分析的研究熱度仍呈上升趨勢。近30年來該領域的研究發展趨勢大致可分為2個階段:探索期(1991—2005年),發文量低但前沿研究方向多元;指數發展期(2006—2022年),發文量大致呈指數增長趨勢,對探索期提出的概念做進一步研究。源識別、空間分析、生態風險將仍是研究熱點,同時要重視建立泛用性綜合評價體系。