設施菜地土壤重金屬污染源解析技術研究進展

張旭, 宋雪英, , *, 由明超, 張慧鈺, 趙曉旭

設施菜地土壤重金屬污染源解析技術研究進展

張旭1, 宋雪英1, 2, *, 由明超1, 張慧鈺1, 趙曉旭2

1. 沈陽大學, 區域污染環境生態修復教育部重點實驗室, 沈陽 110044 2. 莆田學院, 生態環境及其信息圖譜福建省高等學校重點實驗室, 莆田 351100

設施蔬菜栽培是當前主流種植方式之一。因為設施菜地常年處于一種高溫、高濕、高肥料投入的半封閉狀態, 其土壤重金屬污染問題突出。由于土壤環境介質的復雜性、重金屬污染來源的多樣性以及分布的特異性, 國內外學者對土壤重金屬源解析方法尚未建立起一個全面和詳盡的體系, 針對設施菜地中重金屬污染源解析研究的相關報道也較少。文章綜合論述了國內外設施菜地重金屬源解析應用情況, 并針對現有設施菜地重金屬定量源解析應用較少的情況, 篩選適用方法及其優缺點進行概述, 同時對設施菜地中重金屬源解析方法研究的未來發展進行展望, 為能夠從源頭解決設施菜地重金屬污染問題提供技術支持。

設施菜地; 土壤; 重金屬; 源解析

0 前言

設施農業是一種利用工程技術手段減少外界干擾、實現四季種植的現代農業生產方式。當前, 設施菜地生產面積占設施農業總生產面積的78%, 占蔬菜總生產面積的25%, 其全國蔬菜供給量占比為50%[1]。然而, 由于設施菜地長期處于一種半封閉的高溫、高濕、高肥料投入的特殊狀態[2], 其土壤理化性質會發生巨大改變[3]。與露天菜地相比, 設施菜地土壤中重金屬累積趨勢更明顯[4], 其重金屬污染情況幾乎是所有耕作土壤中最嚴重的一類[5]。而重金屬具有的持久性和生物蓄積效應, 對食品安全和人類健康能構成嚴重威脅[6], 因此, 有必要準確清晰地了解設施菜地土壤中重金屬來源及貢獻情況。

目前, 國內外學者有關土壤中重金屬源解析的研究工作主要包括: 土壤環境介質中重金屬污染源的初步分析、不同污染源中代表性重金屬元素的判定, 以及各污染源對土壤中重金屬含量的貢獻情況的確定等研究。而對于農用土壤中重金屬源解析的研究大多集中于郊區和礦區周邊的開放農田[7-8], 針對設施菜地的研究也相對較少, 系統的源解析方法應用體系尚未建立。為明確設施菜地土壤重金屬污染來源, 從源頭解決污染問題, 本文以設施菜地土壤中重金屬源解析方法為研究對象, 調查設施菜地土壤重金屬源解析實際應用情況, 并針對現有可應用于設施菜地土壤重金屬定量源解析方法進行概述分析, 以期為設施菜地土壤重金屬污染的控制和治理提供理論指導。

1 設施菜地土壤重金屬污染源解析

1.1 設施菜地土壤重金屬污染源解析分類

早期源解析主要用于探究大氣環境中的顆粒污染物的來源, 后逐漸被應用于其他環境介質[9-12]。當前, 國內外對于各環境介質中重金屬源解析的研究相對較多, 但由于土壤介質的復雜性, 土壤重金屬污染的隱蔽性、滯后性以及空間變異性等特點, 始終沒能建立一個全面、系統的方法體系, 且涉及設施菜地土壤重金屬源解析的相關內容更少。

源解析的研究主要分為兩類, 一類是通過多元統計分析法對環境中的主要污染物的來源進行定性的簡單初步判斷識別, 稱為源識別(source identification), 常見方法有因子分析法(Factor Analysis, FA)、主成分分析(Principal Component Analysis, PCA)、聚類分析(Cluster Analysis, CA)等; 另一類是基于源清單法和受體模型方法, 利用數據和圖譜計算出各類污染源的貢獻度大小, 通過定量的方式對污染物進行分析, 稱為源解析(source apportionment), 常見方法有投入品輸入通量分析、正定因子矩陣分解法(Positive Matrix Factorization, PMF)、主成分分析/多元線性回歸法(Principal Component Analysis-Multivariate Linear Regression, PCA-MLR)、絕對因子分析/多元線性回歸法(Absolute Principal Component Sore- Multivariate Linear Regression, APCS-MLR )等。在實際應用過程中, 研究人員往往將二者結合起來使用, 在源識別的基礎上采用源解析計算, 提高效率, 并將二者統稱為源解析。

1.2 設施菜地土壤重金屬污染源解析應用

為明確目前國內外設施菜地土壤重金屬源解析研究進展, 本文以“設施菜地、重金屬、源、源識別、源解析”為關鍵詞, 通過Web of Science、CNKI、萬方等權威數據庫進行檢索, 發現與之相關的研究成果共有30篇。

其中, 涉及設施菜地土壤重金屬源解析的實際應用的成果有13篇(詳見表1), 研究區域包括西南地區(貴州、云南)、華東地區(山東、江蘇)、西北地區(陜西、甘肅)、華北地區(天津、北京)、東北地區(遼寧), 主要集中于中國東部[17-19, 22-25], 其原因主要是因為國外設施栽培應用多以無土栽培、花卉種植為主, 重金屬進入食物鏈機會少, 學者對該類問題關注度不高。中國學者則因為中國農業經濟占比多, 設施菜地應用多的緣故對設施菜地土壤污染問題更為重視。同時, 東部地區大多人口眾多、可耕地面積適中, 設施菜地建設比其他地區更為完善。

目前, 對于設施菜地土壤重金屬源解析的研究還局限于少數特定地區[15-19, 24-25], 對于多地區范圍乃至全省、全國范圍內的總結性研究涉獵相對較少。各個研究區域的重金屬污染來源主要與農業實踐活動有關。而且, 相比于應用方法眾多的開放農田研究, 設施菜地土壤重金屬源解析方法應用尚不成熟, 相對局限, 主要以定性源識別方法為主, 實際應用中占比約為69.23%, 且主成分分析法應用較多。在定量源解析方面, 雖然Jia等[15]對云南滇池東岸, Tian等[17]對江蘇東山、山東壽光, 以及Chen等[20]對陜西旌陽設施菜地重金屬污染進行源解析時, 采用了定量方法, 但并未計算相關來源貢獻率。在13篇研究成果中, 僅Zhang等[16]在對設施菜地土壤重金屬源解析時, 對污染源貢獻情況進行了精確分析。

表1 設施菜地重金屬源解析應用

2 重金屬的定量源解析方法及優缺點

目前, 由于設施菜地重金屬定量源解析研究應用較少, 對各污染源貢獻情況分析不足的緣故, 導致無法深入分析影響設施菜地土壤重金屬含量的主要因素。而且根據現有應用情況, 設施菜地土壤重金屬污染的普適性、總結性經驗難以確定。考慮到設施菜地土壤與常見農田土壤性質存在相似性, 理論上常見農田重金屬定量源解析方法也可應用于設施菜地。本文為提高設施菜地重金屬源解析效果以及更好的篩選合適的源解析方法進行應用, 對現有可應用于設施菜地的重金屬定量源解析方法及其優缺點(詳見表2)進行概述。

2.1 基于源清單法的農田土壤重金屬源解析方法

源清單法是近年來比較常見的源解析方法之一,主要通過大量數據信息調查, 統計分析不同類污染源的排放因子和活動水平狀況, 建立污染源清單數據庫, 并估算污染源排放量, 從而確定不同污染源及其貢獻率[26]。常見的源清單法有投入品輸入通量分析和同位素比值法。

2.1.1 投入品輸入通量分析

投入品輸入通量分析是針對研究區域進行全方位的初步調查后, 選取可能的污染源進行長時間跟蹤監測, 計算分析研究區投入品污染排放含量及重金屬污染物濃度, 明確污染來源。該方法能較為精準地確定重金屬來源。Shi等[27]通過投入品輸入通量分析明確浙江農田中的Hg主要來源于畜禽糞便(50.25%)和灌溉(38.63%)。但是, 該方法對時間和人力消耗較多。Fu等[28]經5個月才完成張氏灌區周邊農田重金屬可能污染源的調查與采樣。

2.1.2 同位素比值法

同位素比值法以同位素在遷移及反應過程中不發生或極不易發生放射性衰變的穩定性作為溯源的重要鑒別指標, 根據不同豐度的同位素比值, 對污染源情況進行定量分析[29-30], 方法精確度較高。目前Pb、Cd、Cu、Zn以及Hg的同位素均在農田土壤源解析領域有所應用, 其中有關Pb同位素比值法應用最為成熟[31]。陳錦芳等[32]利用Pb同位素對九龍江中下游沿岸農田中重金屬進行溯源發現其主要污染源為交通源(57%)、煤炭燃燒源(34%)以及工業源(9%)。Chen等[33]運用Pb同位素比值法發現太湖地區的Pb主要通過大氣沉降(57%—93%)、灌溉和施肥(0—10%)進入農田。根據以上研究可以發現該方法僅能針對特定元素進行溯源, 方法普適性與通用性不足。

2.2 基于受體模型的農田土壤重金屬源解析方法

受體模型是基于受體與污染源之間的質量平衡關系, 通過測定受體介質的理化性質, 分析其污染物含量, 推斷污染物來源及貢獻率[34-35]。常見受體模型方法有PMF法、UNMIX模型、結合多元線性回歸法的多元統計源解析方法等。

2.2.1 正定因子矩陣分解法

正定因子矩陣分解法最早于1994年由Paatero等提出[36], 該方法無需分析復雜化學元素譜圖, 依賴最小二乘法進行迭代運算, 將由多個土壤樣品以及相關重金屬元素含量構成的復雜矩陣和協方差矩陣轉變為幾個綜合因子, 確定主要污染源以及其源貢獻比率[37]。

該方法通過非負約束因子載荷和得分進行不確定性估計, 減少數據遺漏與誤差的優勢特質, 頗受國內外學者信賴, 使其成為目前常見的重金屬定量源解析方法之一。當前, 國外學者基于PMF法的重金屬源解析應用主要集中于大氣和水環境介質中, 對農田土壤重金屬來源分析應用較少[38-39]。而國內學者對于農田土壤中重金屬的PMF分析應用相對較多。Fei等[40]采用PMF法研究發現杭州地區農田中的Cd來源與污水灌溉、施肥(73.68%)等活動密切相關。Xie等[41]應用PMF法發現工業源(53.1%)是西南地區廢棄礦區農田重金屬主要來源。但針對設施菜地土壤重金屬PMF法的應用較少[20]。

2.2.2 UNMIX模型

UNMIX模型是通過自主建模曲線方式進行轉換的非負約束因子分析[42]。該定量源解析方法可直接剔除誤差值較大的異常數據, 假設污染源各組分對受體貢獻均為正值[43], 利用受體相關數據及不同污染源標識物, 推斷源數目、組成和貢獻率。

國內外對UNMIX模型的應用多體現在氣體、水體等環境介質中。Alidadi等[44]經UNMIX分析發現背景粉塵(70%)是阿赫瓦茲市上空PM10含量主要影響因素。Mohammad等[45]利用UNMIX確定了孟加拉地區地下水的6個污染源, 其結果與研究區人為活動以及水源利用情況吻合, 說明UNMIX模型結果較可靠。但是該方法針對污染源相似度較高的農田土壤應用較少[46], 且有關設施菜地的相關研究也暫未發現, 其應用廣泛度遠不及PMF法。

2.2.3 結合多元線性回歸法的多元統計源解析方法

多元統計法作為源識別方法無法定量分析污染源貢獻值, 但近年來研究人員發現多元統計分析法與多元線性回歸法結合使用, 可進一步推算污染貢情況值, 實現定量源解析。該類方法起初被運用于追溯大氣污染物來源, 現已經成功應用于農田土壤重金屬源解析[47-48], 偶爾也用于設施菜地重金屬溯源[15-17]。

主成分分析/多元線性回歸法和因子分析/多元線性回歸法是在常見的多元統計分析基礎上與多元線性回歸法結合、演變而成的兩種模型[49]。Li等[50]便是在因子分析的基礎上通過回歸系數計算出污染源對農田重金屬的貢獻率。而絕對因子分析/多元線性回歸法則是在前兩者模型的基礎上進行了絕對因子得分計算, 其對于簡單污染源分析更為準確[51]。霍明珠等[52]基于APCS-MLR模型計算發現自然源對湘潭縣農田土壤中Ni(86.73%)、Cu(87.87%)、Cr(89.67%)含量有影響。但由于污染來源信息不明確和可能存在負面貢獻等問題, 該方法在針對復雜污染問題時, 其結果可能會出現貢獻率大于100%或小于零的情況。

2.3 農田土壤重金屬源解析方法比較

根據表2發現, 在農田土壤重金屬定量源解析方法中, 源清單法所需數據量較少, 能直接反應各污染源貢獻情況, 投入品輸入通量分析更是適用于多種研究環境。但由于源清單法分析對象有限、計算復雜, 且只能針對已知污染源研究, 其局限性也相對明顯, 實際應用過程中源清單法應用相對較少。陳雅麗等[53]針對2008-2018年土壤重金屬源解析應用成果統計中源清單法應用占比僅為1.2%, 該方法未來大面積應用的可能性也較低。與源清單法相比, 受體模型法不受污染源相關環境因素影響, 不需要追溯各類污染源的排放因子和活動水平, 也無需考慮污染物遷移轉化情況, 直接對受體環境介質進行分析測定, 操作簡單, 現已應用于多種環境介質中, 效果良好, 應用前景廣闊。對復雜污染源體系分析時, 作為目前主流重金屬源解析方法的PMF和UNMIX兩種受體模型法比其他方法準確性更高、普適性更強, 具有明顯優勢。但面對簡單污染源時, 其分析過程就顯得過于繁瑣, 此時運用結合多元線性回歸法的多元統計源解析法進行分析會更方便。

表2 農田土壤重金屬定量源解析方法比較

3 結論與展望

目前, 設施菜地土壤重金屬源解析方面存在方法應用少、定量研究分析不足、研究區域范圍窄等缺陷, 有必要參考現有農田土壤重金屬污染源解析方法, 篩選適用于設施菜地土壤的方法對其重金屬污染進行溯源, 并利用定量源解析方法明確各污染源貢獻度, 以期為未來設施菜地生產規劃提供有效的理論依據。

此外, 盡管適用于設施菜地土壤重金屬源解析的方法眾多, 但到目前為止尚未存在一種能夠適用于所有研究的源解析方法, 面對復雜污染源時, 受體模型法中PMF法和UNMIX法結果更可靠; 而污染源相對簡單時, 結合多元線性回歸法的多元統計源解析法效率更高。且每個現有方法都有局限之處, 無法保證其結果具有絕對準確性, 針對同一污染源, 運用不同方法分析時, 甚至可能會出現結果沖突。定性和定量方法結合, 多種定量方法組合使用, 能夠彌補單一方法的不足, 并有效提高源解析結果的準確性, 明確污染源及其源貢獻率, 使分析結果更具現實意義, 這將是設施菜地重金屬源解析研究的趨勢所在。制定和研究一套適用于不同污染情況的普適性源解析組合能夠為污染精確定位和區域結構發展優化提供強有力的技術支撐, 進而從污染源頭出發對設施菜地重金屬污染進行有效控制, 改善設施菜地土壤環境質量和農產品品質。

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Research advances in the source apportionment techniques of heavy metal pollution in soil of greenhouse vegetable fields

Zhang Xu1, SONG Xueying1, 2, *, YOU Mingchao1, Zhang Huiyu1, ZHAO Xiaoxu2

1.Key Laboratory of Regional Environment and Eco-Remediation of Ministry of Education, Shenyang University, Shenyang 110044, China 2. Key Laboratory of Ecological Environment and Information Atlas (Putian University),Fujian Provincial University,Putian 351100, China

Greenhouse vegetable production is currently one of the main agricultural planting methods. The heavy metal pollution is the relatively prominent problem in the greenhouse vegetable field which is under a semi-closed state with high temperature, high humidity and high fertilizer input. Due to the complexity of soil environment, and the diversity of sources and the specificity of distribution of heavy metal pollution, a comprehensive and detailed system for the source apportionment of heavy metals in soils has not been established. Little is reported in literature on the source apportionment of heavy metal pollution in greenhouse vegetable fields. In this paper, the application of source apportionment of heavy metals in greenhouse vegetable fields was reviewed based on the related literature. In view of the limited application of quantitative source apportionment of heavy metals in greenhouse vegetable fields, several suitable methods were recommended and their advantages and disadvantages were summarized. Meantime, the prospect of the research on the source apportionment methods of heavy metals in greenhouse vegetable fields was put forward, so as to provide the technical support to solve the problem of heavy metal pollution in greenhouse vegetable fields from the source.

greenhouse vegetable field; soil; heavy metal; source apportionment

10.14108/j.cnki.1008-8873.2024.01.025

X171.5; S15

A

1008-8873(2024)01-211-07

2021-08-16;

2021-11-15

國家自然科學基金項目(41771200); 沈陽市中青年人才支持計劃(RC190371); 生態環境及其信息圖譜福建省高等學校重點實驗室開放基金資助項目(ST18001); 福建省新型污染物生態毒理效應與控制重點實驗室開放基金資助項目(ST21003)

張旭(1997—), 女, 遼寧大連人, 碩士, 主要從事污染環境修復技術研究, E-mail: 973883171@qq.com

通信作者:宋雪英, 女, 博士, 教授, 主要從事污染環境修復技術與土壤生態毒理學研究, E-mail: songxy2046@163.com

張旭, 宋雪英, 由明超, 等. 設施菜地土壤重金屬污染源解析技術研究進展[J]. 生態科學, 2024, 43(1): 211–217.

Zhang Xu, SONG Xueying, YOU Mingchao, et al. Research advances in the source apportionment techniques of heavy metal pollution in soil of greenhouse vegetable fields[J]. Ecological Science, 2024, 43(1): 211–217.