外加電壓對明膠膜液荷電與潤濕性能的影響及其預測模型

鄭惠元，李涵，鄧婉清，鄧云，王丹鳳，鐘宇*

外加電壓對明膠膜液荷電與潤濕性能的影響及其預測模型

鄭惠元1，李涵2，鄧婉清1，鄧云1，王丹鳳1，鐘宇1*

（1.上海交通大學 農業與生物學院，上海 200240；2.重慶大學 計算機學院，重慶 401331）

探究不同荷質比明膠溶液的潤濕性能，并建立預測模型。以明膠可食涂膜為研究對象，利用感應荷電施加外源靜電場以改善膜液潤濕性能，探究電場電壓對明膠液滴荷質比與表面張力，以及液滴在疏水表面接觸角的影響，并通過機器學習建立荷質比與表面張力/接觸角之間預測模型。隨著電壓升高，明膠液滴荷質比不斷增大，且僅以司盤20為表面活性劑（tw0組）時液滴具有最高的荷質比（?50 nC/g）。在0～7 kV內，明膠液滴的表面張力隨電壓升高從35.99～40.65 mN/m降至31.38～35.65 mN/m，其中tw0組表面張力下降最為明顯。明膠液滴在石蠟表面的接觸角也隨電壓升高而減小，在表面活性劑吐溫20與司盤20質量比為1∶1時具有最小值，即電壓7 kV時接觸角為64.99°。深度神經網絡預測模型決定系數接近于1，均方誤差小于0.08，平均絕對誤差小于0.15，具有最好的預測效果。靜電噴涂能夠有效改善膜液在食品表面的潤濕性能，利用深度神經網絡能夠建立膜液液滴荷質比與表面張力/接觸角的良好預測模型。

明膠可食用涂膜；荷質比；表面張力；接觸角；深度神經網絡

可食性涂膜具有阻隔水分揮發、降低微生物侵害、便于負載特殊功能成分等優勢，目前已廣泛應用于食品保鮮[1]。可食性膜通過浸涂、刷涂、滴涂、噴涂等方式涂覆在食品表面，不同涂膜方法在有效性、安全性和經濟性上各具特點[2]。然而，相當食品種類，如新鮮果蔬，其表面具有較強疏水性，這導致天然高分子聚合物膜液不能均勻有效地黏附在其表面，無法形成完整保護作用。靜電噴涂是一種新型的涂膜手段，它通過對噴出膜液荷載相同電荷，使其在靜電場作用下更易吸附于食品表面。與此同時，靜電斥力使得帶同種電荷的液滴在運行中進一步均勻細化，能夠降低飛液損失、提升涂覆均勻性[3]。Wang等[4]對比了浸涂、刷涂、噴涂和靜電噴涂4種涂膜方式對芒果的保鮮效果，發現靜電噴涂能夠節省涂布液和干燥時間，且操作簡單、節省人力物力，降低生產成本。增強膜液黏附特性的另一有效手段是添加表面活性劑來降低表面張力，提升膜液在產品表面的潤濕鋪展能力[5]。Sapper等[6]報道，當表面活性劑吐溫85的質量濃度為5×104mg/L時，淀粉基膜液與蘋果表面的接觸角相較對照組降低了約50°。研究表明，多種表面活性劑復配使用能夠減少成本，提高溶液穩定性[7]。然而，目前鮮有研究探索外加靜電場對成膜溶液在食品表面潤濕性能的影響，靜電場與表面活性劑的協同增效作用鮮見報道。

此外，機器學習在科學研究領域取得了顯著的成就，其強大的數據處理能力使其成為數值預測、模式識別的理想工具。Wang等[8]設計了一款基于YOLO v5的深度學習模型用于桃子包裝機器人抓握操作預測，模型評價精準度可達0.996。Gong等[9]通過卷積神經網絡深度學習模型建立了一個基于明膠甲基丙烯酰基指示條的實時智能監測手機平臺，用以檢查肉類的新鮮度，整體準確率可達0.962。目前機器學習在食品領域、包裝領域的應用均取得一定進展，但鮮有研究者通過機器學習的手段建立可食性膜液在食品表面潤濕黏附性的預測模型，這對涂膜溶液配方開發具有重要指導意義。

本文以液滴感應荷電的理論作為指導，研究感應電壓對添加了不同比例表面活性劑的明膠溶液荷電情況的影響，挖掘荷電量對膜液表面張力和接觸角的作用，利用機器學習方法對液滴荷電量與表面張力/接觸角之間的關系進行建模分析，揭示荷電量對涂膜性能的影響規律，為后續靜電噴涂可食性涂膜提供應用依據。

1 實驗

1.1 實驗材料與設備

主要材料：明膠（藥用級，CAS: 9000-70-8），購買于上海阿拉丁生化科技股份有限公司；吐溫20、司盤20和甘油等均為國產分析純，購買于上海易恩化學技術有限公司；電極環為304不銹鋼（外徑為78 mm，內徑為68 mm）。

主要儀器：DW-P303高壓電源，天津東文高壓電源有限公司；LFY數字電荷儀，北京中慧天誠科技有限公司；DAS100接觸角測量儀，德國克呂士公司。

1.2 明膠可食性成膜溶液的制備

稱取7.5 g明膠顆粒加入250 mL去離子水中，加入質量分數為30%（基于明膠質量）的甘油，70 ℃下混合攪拌30 min，加入質量分數為0.05%（基于溶劑質量）的表面活性劑（具體分組和配比見表1）并攪拌30 min，混合溶液超聲1 h（超聲功率為900 W），備用。

表1 各組明膠成膜溶液所添加表面活性劑比例

Tab.1 Proportion of surfactant added to each group of gelatin film-forming solution

1.3 實驗系統及測試方法

明膠成膜溶液液滴感應荷電的原理圖與實際搭建平臺如圖1所示。該平臺由微量進樣針、高壓電源、數字電荷儀、法拉第筒、接觸角測量儀等組成，微量進樣針針尖穿過電極環下平面4 mm。利用高壓電源給電極環通上高壓正電，在靜電感應的作用下給微量進樣針針頭處膜液荷上負電。

圖1 感應荷電原理（a）、接觸角與表面張力測量（b）、荷質比測量（c）

1.4 荷質比的測量

荷質比的測量原理如圖1所示，調節電極環不同電壓，向法拉第筒中滴入明膠溶液，記錄數字電荷儀示數并稱重。為確保充分荷電，每次滴液間隔1 min，實驗重復8次。

1.5 表面張力的測量

基于懸滴法原理[10]，采用接觸角測量儀測定表面張力，相同條件下重復8次實驗。

1.6 接觸角的測量

使用石蠟模擬疏水性食品表面，明膠溶液滴的接觸角通過接觸角測量儀測量。調節不同電壓，將5 μL的液滴緩慢滴到石蠟表面，并在30 s后記錄接觸角[10]，使用橢圓擬合的方法來測定接觸角，相同條件下進行8次重復實驗。

1.7 數據預處理

在進行神經網絡學習之前，需要對實驗數據進行有效預處理以確保模型的訓練效果。首先，對表面張力、接觸角和荷質比的測量數據進行整理，處理潛在異常值[9]。這包括檢測并刪除可能由于實驗誤差引起的異常數據點，以確保輸入模型的數據質量。然后，將整理過的數據集劃分為訓練集（80%）和測試集（20%），這有助于提高模型的泛化能力。

1.8 機器學習

使用PyTorch框架進行機器學習神經網絡的搭建和訓練。首先，設計包括多個層次的全連接層和激活函數，以捕捉潛在的數量關系。在選擇損失函數時，選擇均方誤差（Mean Squared Error, MSE）這一適合回歸問題的損失函數。優化器選擇Adam優化器。經多輪訓練，監控模型性能以及損失函數的收斂情況，通過調節神經網絡的超參數，如學習率、隱藏層節點數等，優化模型性能。

采用多種機器學習算法，包括DNN（深度神經網絡）、LR（線性回歸）、基于2種核函數的SVM（支持向量機）、DTR（決策樹回歸）、GBR（梯度增強回歸）、KNN（K近鄰），評估荷質比與表面張力、接觸角的關系，確定最優預測模型。

按照8∶2的比例將實驗數據劃分為訓練集和測試集，對每個模型進行訓練，并在測試集上進行驗證。這里選用3種常用于回歸任務的評價指標：均方誤差（MSE）、平均絕對誤差（MAE）和決定系數（2）。MSE和MAE可以衡量預測值與真實值之間的誤差，數值越小表示模型預測的越準確；2度量模型擬合數據的程度，取值范圍在0到1之間，越接近1表示模型對數據的擬合程度越好。這3個評價指標的計算公式如下所示：

1.9 數據處理與統計分析

數據結果表示為平均值±標準偏差的形式，采用SPSS Statistics（24，IBM公司，美國）進行方差分析，≤0.05則認為數據有顯著性差異。

2 結果與分析

2.1 不同外加電壓條件下膜液荷質比變化

液體的荷電一般分為接觸荷電、電暈荷電和感應荷電3種方式，其中感應荷電具有安全易控等優點，因此本實驗采用該方式為液滴荷電[11]。電極環所帶電壓直接影響微量進樣針針尖處電場場強大小，進而影響液體所帶電荷量。本實驗去離子水和明膠液滴感應荷電所產生的荷質比如表2所示。由表2可知，隨著電源電壓升高，去離子水和明膠液滴的荷質比均顯著升高（<0.05），外加電壓7 kV時去離子水荷質比相較于1 kV升高了6倍，而明膠溶液則升高了8～16倍。李金等[12]探究環形電極對噴霧感應荷電的影響時發現，外加電源電壓從0 kV升高至15 kV時，液滴的荷質比會呈現先上升后下降的結果。這是由于當外加電壓足夠高時會擊穿空氣，產生與電源帶相同電荷的離子，而帶相反電荷的液滴與空氣中的擊穿離子結合則使液滴荷質比下降。本研究電源區間屬于感應荷電區，且7 kV電壓無法擊穿空氣。

隨著膜液中吐溫20的減少和司盤20的增多，明膠液滴荷質比亦呈增高趨勢（<0.05）。張建桃等[13]研究表明，介質的電導率改變會引起其荷電性能的改變。相同質量濃度下司盤20的物質的量濃度更高，導致溶液電導率及液滴荷質比增加更為明顯。然而，與只添加吐溫20的明膠溶液（tw100）相比，少量司盤20的添加（tw80）還會引起荷質比的顯著減少（<0.05），推測這是由于溶液中吐溫20與司盤20分子通過“經典疏水作用”在水溶液中優先結合，從而使溶液中總溶質相對濃度下降導致[14]。

2.2 不同外加電壓條件下膜液表面張力變化

表面張力是反應液體潤濕性能的重要指標。一般來說，表面活性劑作為雙親分子能夠使氣-液、液-固間的表面張力顯著降低[5]。表面張力越小的液體越容易黏附在物體表面，呈現出更小的接觸角和更優的潤濕性能[15]。通過改變外加電壓，去離子水和明膠液滴的表面張力如表3所示。無論是去離子水還是明膠溶液，電源電壓的升高均使液滴表面張力顯著降低（<0.05）。相較于未施加電壓膜液，當電壓在7 kV時明膠液滴表面張力下降超10%，其中tw0組在7 kV時擁有最小的表面張力（31.38 mN/m）。安建鵬[16]研究了含有不同表面活性劑液滴在荷電之后的表面張力，發現表面活性劑的親水基團會與水分子間形成氫鍵，從而影響液滴在靜電場中的表面活性，使表面張力保持較高水平。本實驗中所有表面張力數值均隨電壓的增大而減小，表明溶液中的氫鍵已達飽和，電壓越高，明膠溶液表面活性越強，表面張力越小。相較于吐溫20，司盤20分子含有更少的親水基團、不易與水分子結合[17]，且在水溶液表面排列更為緊密（排列密度約為吐溫20的3倍）[18]，這導致明膠液滴的表面張力隨著司盤20占比的升高下降更為明顯。

表2 不同外加電壓條件下膜液荷質比變化

Tab.2 Changes in gelatin film-forming solution charge-to-mass ratio under different external voltages

注：不同的字母代表具有顯著性差異（≤0.05），小寫字母表示每一縱列之間的顯著性差異，大寫字母表示每一橫行之間的顯著性差異。

表3 不同外加電壓條件下膜液表面張力變化

Tab.3 Changes in surface tension of gelatin film-forming solution under different external voltages

注：不同的字母代表具有顯著性差異（≤0.05），小寫字母表示每一縱列之間的顯著性差異，大寫字母表示每一橫行之間的顯著性差異。

2.3 不同外加電壓條件下膜液接觸角變化

為了形成具有良好黏附性和均勻性的可食性膜，成膜溶液對產品的潤濕性尤為重要。表4展示了溶液在不同電壓下荷電后滴落在石蠟表面的接觸角。由表4可知，無外加電壓作用下，tw100的接觸角為79.74°，隨著司盤20的增多，接觸角首先減小，在二者濃度相等時降至71.00°。此后，接觸角隨著司盤20占比增加反而上升。理論上，表面張力越小的液滴接觸角越小[15]，但本實驗現象與前述規律不符。先前研究發現，疏水性司盤表面活性劑分子在液滴中傾向于向上遷移，導致其不能有效降低液滴下表面接觸角；而適量吐溫表面活性劑的加入能夠促進司盤在液滴中的均勻分布，從而減小接觸角[10]。

荷電使得液滴的接觸角顯著降低（<0.05），其中7 kV的電壓能夠使去離子水液滴的接觸角降低約10°，明膠液滴接觸角下降約6°～9°。茹煜等[19]建立了荷電霧滴的三維運動模型，發現在20 kV的電壓下熒光液滴的接觸角能夠降低46°。本研究發現，當表面活性劑吐溫20與司盤20的濃度比為1∶1（tw50），外加電壓為7 kV時，明膠液滴在石蠟表面具有最好的潤濕性，接觸角為64.99°。

2.4 機器學習分析

液滴的荷質比為荷電后的本質特性，而表面張力和接觸角則為荷電液滴表現的外在特性。為了訓練機器學習模型，以荷質比作為輸入特征，將表面張力、接觸角測量值轉化為神經網絡可以處理的張量后進行訓練，使模型預測值盡可能地接近實際測量值，實驗結果如表5所示。無論是表面張力還是接觸角，SVM-linear的2最低，為0.938 4和0.943 6，表明該模型預測效果最差。SVM-linear作為一種基于線性核函數的支持向量機模型，對噪聲和異常值非常敏感，且參數調優較為困難[20]。DNN的2最接近1，且MSE值和MAE值最小（表面張力的MSE值和MAE值分別為0.014 5和0.081 3，接觸角的MSE值和MAE值分別為0.037 4和0.151 0），表明該模型預測性能最好。DNN具有非線性特征學習、自動特征提取和分層特征學習等優勢，能夠適應大規模數據并進行調優[21]。Pfisterer等[22]通過DNN建立評估商業果泥食品的營養密度，其平均準確率達92.2%。荷質比與表面張力、接觸角的模型預測如圖2、圖3所示，可以發現模型對實際數據具有良好的擬合效果。通過模型曲線可以確定，在任意荷質比下，去離子水液滴與明膠液滴的表面張力及其在石蠟表面的接觸角，為預測可食性膜液在食品表面的潤濕黏附性提供了思路和手段。

表4 不同外加電壓條件下膜液在石蠟表面的接觸角變化

Tab.4 Changes in contact angle of gelatin film-forming solution on the surface of paraffin under different external voltages

注：不同的字母代表具有顯著性差異（≤0.05），小寫字母表示每一縱列之間的顯著性差異，大寫字母表示每一橫行之間的顯著性差異。

表5 不同模型對表面張力和接觸角預測值的準確性

Tab.5 Accuracy of surface tension and contact angle predictions with different models

圖2 通過深度神經網絡建立荷質比與表面張力之間的模型預測

圖3 通過深度神經網絡建立荷質比與接觸角之間的模型預測

3 結語

本文探究了在不同電源電壓下通過感應荷電的方式對明膠液滴荷質比、表面張力及接觸角的影響，并通過深度神經網絡建立模型預測。結果發現，靜電荷電能有效提高明膠液滴的潤濕性能，當外加電壓為7 kV時，明膠成膜液滴的表面張力可以下降9%～14%，接觸角能夠下降8%～12%。從而為形成更均勻、更完整的可食性涂膜提供新的手段。在明膠的質量分數為3%、表面活性劑的質量分數為0.05%、吐溫20與司盤20濃度比為1∶1、電壓為0～7 kV時，深度神經網絡模型對膜液荷質比與表面張力或接觸角的關系具有良好的預測作用，可用于指導實踐操作。

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Effect of Applied Voltage on the Charging and Wettability Properties of Gelatin Film-forming Solution and Its Predictive Model

ZHENG Huiyuan1, LI Han2, DENG Wanqing1, DENG Yun1, WANG Danfeng1, ZHONG Yu1*

(1. School of Agriculture and Biology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China; 2. College of Computer Science, Chongqing University, Chongqing 401331, China)

The work aims to investigate the wettability properties of gelatin solutions with different charge-to-mass ratios and establish a prediction model. With the edible gelatin film-forming droplet as the research object, an external electrostatic field was applied through induction charging to improve the wettability properties and explore the effect of electric field voltage on the charge-to-mass ratio and surface tension of the gelatin droplets and the contact angle of droplets on hydrophobic surfaces. Machine learning was used to establish predictive models between the charge-to-mass ratio, surface tension, and contact angle of gelatin droplets. The charge-to-mass ratio of gelatin droplets continued to increase with the increase of voltage, and the gelatin droplets had the highest charge-to-mass ratio (?50 nC/g) when only Span20 was used as the surfactant (tw0 group). In the range of 0-7 kV, the surface tension of gelatin droplets decreased from 35.99-40.65 mN/m to 31.38-35.65 mN/m with the increasing voltage, with the tw0 group showing the most significant decrease in surface tension. The contact angle of gelatin droplets on the surface of paraffin also decreased with the increasing voltage and had a minimum value at a 1:1 ratio of surfactant Tween 20:Span20 (64.99° at a voltage of 7 kV). The decision coefficient of the deep neural network (DNN) prediction model was close to 1, the mean square error was less than 0.08, and the average absolute error was less than 0.15, indicating the best prediction performance. Electrostatic spraying can effectively improve the wettability properties of the film on the surface of food and enhance the preservation effect of the film. The DNN has the best prediction effect on the relationship between the charge-to-mass ratio of gelatin droplets, surface tension, and contact angle.

gelatin edible coating; charge-to-mass ratio; surface tension; contact angle; deep neural networks

TB324

A

1001-3563(2024)09-0025-09

10.19554/j.cnki.1001-3563.2024.09.004

2023-11-21

國家自然科學基金（32072270）