干濕交替對湖泊沉積物中磷的形態(tài)及釋放速率影響

摘要：沉積物是湖泊水環(huán)境磷的重要內(nèi)源，由于氣候變化和人類活動的影響，鄱陽湖季節(jié)性水位波動劇烈，這種季節(jié)性干濕交替對沉積物磷的內(nèi)源釋放的影響目前尚不明確。選擇鄱陽湖撫河入湖口為研究對象，采集了6根粉砂壤土沉積柱與6根砂土沉積柱，室內(nèi)模擬干濕交替及長期淹水兩種情景并開展了45 d的培養(yǎng)試驗，探討了干濕交替對沉積物磷的形態(tài)與內(nèi)源釋放速率的影響。結(jié)果表明：① 干濕交替促進沉積物向上覆水釋放磷，釋放磷的主要組分為有機磷，粉砂壤土與砂土沉積物總磷釋放速率最大可達2.59 mg/（m2·d）與1.97 mg/（m2·d），是長期淹水沉積物總磷釋放速率的4～5倍；② 干濕交替條件下沉積物中鐵鋁結(jié)合態(tài)無機磷（Fe/Al-Pi）減少，弱吸附態(tài)無機磷（WA-Pi）、潛在活性有機磷（PA-Po）等易釋放的磷含量增加，中活性有機磷（MA-Po）增加，鈣結(jié)合態(tài)無機磷（Ca-Pi）、非活性有機磷（NA-Po）等較穩(wěn)定的磷無顯著變化;③ 長期淹水沉積物中Fe/Al-Pi增加，與Fe/Al-Pi能夠相互轉(zhuǎn)化的MA-Po減小，易釋放的磷（WA-Pi、PA-Pi、PA-Po）及較穩(wěn)定的磷（Ca-Pi、NA-Po）無顯著變化。分析表明干濕交替條件會促進Fe/Al-Pi向MA-Po轉(zhuǎn)化，并進一步轉(zhuǎn)化為易釋放的WA-P、PA-Po，促進底泥內(nèi)源磷釋放。

關(guān) 鍵 詞：沉積物； 磷形態(tài)； 內(nèi)源釋放； 干濕交替； 鄱陽湖

中圖法分類號： X524 文獻標志碼： A DOI：10.16232/j.cnki.1001-4179.2024.02.008

0 引 言

目前，中國絕大部分湖泊處于中營養(yǎng)或富營養(yǎng)水平［1］，磷（P）超標導(dǎo)致的富營養(yǎng)化已成為湖泊面臨的主要生態(tài)環(huán)境問題之一。研究發(fā)現(xiàn)，超過50%的外部磷負荷可以保留在湖泊沉積物中［2］，沉積物儲存的磷是導(dǎo)致湖泊富營養(yǎng)化的主要原因之一［3］。即使在外部磷負荷得到有效控制后，由內(nèi)部磷負荷導(dǎo)致的富營養(yǎng)化也可以持續(xù)數(shù)十年。磷在缺氧、沉積物重懸或氧化還原交替等條件下，可從沉積物中釋放進入上覆水［4-5］。因此，研究磷的內(nèi)源釋放對于了解湖泊富營養(yǎng)化成因具有重要意義。

沉積物中磷的形態(tài)與含量是反映磷內(nèi)源釋放潛能的重要信息，沉積物磷以不同的形式呈現(xiàn)，其中許多是不穩(wěn)定的，并沒有完全埋藏在沉積物中［6］。徐東等［7］研究了西湖沉積物中磷的形態(tài)及其釋放風險，發(fā)現(xiàn)大部分磷處于不穩(wěn)定狀態(tài)，在還原條件下可能被釋放。袁和忠等［8］通過高分辨率薄膜中的擴散梯度（DGT）技術(shù)研究長江下游的淡水淺湖石九湖，精確探索Fe-P-S在湖泊水-沉積物界面上的動力學表現(xiàn)，發(fā)現(xiàn)水位波動在短時間內(nèi)顯著影響沉積物中含鐵礦物結(jié)合磷的吸附-解吸過程。水-沉積物界面通常具有陡峭的物理和化學梯度，例如溶解氧（DO）、pH、氧化還原電位（Eh）和溶解離子（PO3-4、Fe2+、O2-等）［9］，其中DO是水環(huán)境中磷循環(huán)的主要控制因素之一。

干濕交替可直接影響湖底沉積物的氧化還原條件、懸浮顆粒的沉積以及底棲生物和微生物的類型和生存［10-12］，特別是對氧化還原敏感的Fe/Al-P、有機磷（OP）和硫酸鹽還原細菌，進而影響淺水湖泊沉積物磷的轉(zhuǎn)化與內(nèi)源釋放［13］。此外，干濕交替作用會改變沉積物的含水量和孔隙結(jié)構(gòu)，影響有機質(zhì)的轉(zhuǎn)化以及微生物的活性，進一步影響沉積物養(yǎng)分元素的遷移轉(zhuǎn)化［14］。在高富營養(yǎng)化湖泊沉積物中發(fā)現(xiàn)相對較高的Fe/Al-P含量，由干濕交替導(dǎo)致的缺氧條件會將三價鐵（氫）氧化物還原為溶解性更高的二價鐵（氫）氧化物，從而導(dǎo)致鐵結(jié)合磷的釋放［15-16］。OP可以在缺氧條件下轉(zhuǎn)化為生物可利用的藻類磷或被微生物分解［17］。吳賢倉等［16］以洞庭湖永久淹沒區(qū)和季節(jié)性淹沒區(qū)為研究對象，調(diào)查了季節(jié)變化和水位波動對磷形態(tài)的作用，發(fā)現(xiàn)水位上升促進磷從穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榛钴S態(tài)。

鄱陽湖是中國最大的淡水湖，也是重要的季節(jié)性過水湖泊。受人類活動和氣候變化雙重影響，鄱陽湖水位季節(jié)性波動顯著，年內(nèi)水位差最大可達十余m［17-19］。目前，已有研究揭示了干濕交替條件可顯著影響鄱陽湖沉積物磷形態(tài)與轉(zhuǎn)化［20-21］，但對沉積物磷釋放速率的影響目前尚不明確。因此，本文選擇鄱陽湖年內(nèi)水位波動顯著的撫河入湖口為研究對象，重點開展干濕交替條件下沉積物磷的形態(tài)轉(zhuǎn)化及釋放速率研究，以期為氣候變化背景下湖泊磷污染精準溯源提供理論基礎(chǔ)，也可為控制湖泊富營養(yǎng)化提供科學依據(jù)。

1 材料和方法

1.1 采樣地及樣品采集

撫河是鄱陽湖入湖“五河”之一，撫河入湖口（北緯28°33′50″～28°34′0″，東經(jīng)116°10′0″～116°10′10″）水位隨季節(jié)波動較大，是鄱陽湖典型的干濕交替區(qū)域［22］。選擇粉砂壤土和砂土兩種代表性沉積物，利用內(nèi)徑為8.3 cm的有機玻璃柱采集沉積物柱狀樣，每種類型沉積物各采集6根柱狀樣，采集沉積物深度約為40 cm，隨后底部用橡膠塞封底。同時在沉積物采樣點附近取上覆水30 L，所有樣品于4 h內(nèi)運回實驗室，進行下一步處理。采樣點位置如圖1所示。

1.2 實驗設(shè)計

參照野外原位的日照、溫度等條件，室內(nèi)模擬干濕交替實驗，同時設(shè)置干濕交替實驗組與長期淹水的對照組，實驗組與對照組都具有粉砂壤土與砂土兩類沉積物，并均設(shè)置3組平行。對于長期淹水對照組，利用虹吸法吸取約1.1 L原位上覆水到柱狀樣中（水深為20 cm），然后靜置2～3 d消除擾動對實驗造成的干擾；對于干濕交替實驗組，柱狀樣放在太陽下暴曬至表面開裂，然后利用虹吸法加入與對照組相同體積的原位上覆水，實驗裝置示意與實物照片如圖2～3所示。實驗設(shè)計如表1所列。在淹水實驗開始的1，2，3，4，5，12，22，32，45 d，利用移液器和量筒取50 mL水樣，測定淹水后上覆水的溶解態(tài)總磷（DTP）、溶解態(tài)無機磷（DIP），溶解態(tài)有機磷（DOP）含量為DTP和DIP差值，每次取樣后加入相同體積的原位上覆水作為補充水。

在干濕交替實驗組與長期淹水對照組培養(yǎng)開始與結(jié)束時，取表層沉積物樣品，每次取樣在5個點（沉積柱土界面均勻劃分為10個點）刮取少量土樣，共刮取1～2 g混合作為一個樣品，自然風干、研磨過100目（0.149 mm）篩。通過對比分析鄱陽湖沉積物在經(jīng)過曝曬、再淹水后磷形態(tài)變化特征，并與上覆水中磷濃度及其賦存形態(tài)變化特征進行對比分析，探討干濕交替對沉積物磷形態(tài)變化及磷釋放的影響。

1.3 統(tǒng)計分析方法

水體常規(guī)理化指標均采用國標法測定［23］：水樣TP 采用鉬酸銨分光光度法，PO3-4的測定采用鉬銻抗分光光度法，TN采用改進的堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法，NH+4-N的測定采用納氏試劑分光光度法，NO-3-N的測定采用紫外分光光度法。利用實驗室磷酸鹽、氨氮、硝酸鹽標準物質(zhì)，計算了磷酸鹽、氨氮、硝酸鹽的加標回收率為95.8%～96.51%，3組平行測試誤差不超過10%。

沉積物樣品TP采用堿熔-鉬銻抗分光光度法測定（加標回收率為96.8%）［24］；沉積物樣品采用SMT法［25］分級，采用NH4Cl-NaHCO3-NaOH-HCl連續(xù)分級提取法測定沉積物弱吸附態(tài)無機磷和有機磷（WA-Pi、WA-Po）、潛在活性無機磷和有機磷（PA-Pi和PA-Po）、鐵鋁結(jié)合態(tài)無機磷（Fe/Al-Pi）、中活性有機磷（MA-Po）、非活性有機磷（NA-Po）、鈣結(jié)合態(tài)無機磷（Ca-Pi）；沉積物有機質(zhì)采用水合熱重鉻酸鉀氧化-比色法［26］測定；TN采用凱式定氮法［27］測定；沉積物含水率用烘干法測定［28］。

采用SPSS 13.0軟件對土壤總磷及不同形態(tài)磷含量差異性和顯著性進行分析（獨立樣本t檢驗），數(shù)據(jù)均經(jīng)過轉(zhuǎn)換使之符合統(tǒng)計分析的要求，采用非限制性蒙特卡羅排列迭代計算方法，對統(tǒng)計結(jié)果的顯著性進行驗證（雙尾檢驗），其中，plt;0.05為顯著，plt;0.01為極顯著。

1.4 沉積物磷釋放速率計算方法Pt=V1×Cn-（V2×Cn-1+V3×C補）S×t式中：Pt是沉積物中磷釋放速率，mg/（m2·d）；V1，V2，V3分別為粉砂壤土沉積柱與砂土沉積柱中上覆水初始體積、每次取樣后剩余體積、取樣體積，L；Cn是n次采樣時上覆水中磷濃度，mg/L；Cn-1是n-1次采樣時上覆水中磷濃度，mg/L；第1次取樣時n=1，C0是初始水中磷濃度，mg/L；C補是補充水中磷濃度，本文為0.037 mg/L；S是粉砂壤土沉積柱與砂土沉積柱的橫截面積，m2；t是培養(yǎng)時間，d；n是采樣次數(shù)，t=1，2，3，4，5，12，22，32，45 d，對應(yīng)的取樣次數(shù)n為1，2，3，4，5，6，7，8，9。

2 結(jié)果與討論

2.1 水體與土壤理化指標

粉砂壤土沉積物粉粒與黏粒百分比、SOM、TN、TP均大于砂土沉積物，且粉砂壤土pH為中性，砂土為弱酸性（見表2）。初始水樣水質(zhì)見表3，撫河入湖口水體TP濃度為0.037 mg/L，根據(jù)國內(nèi)外水體富營養(yǎng)化分級標準范圍可知，水體TP含量在0.02～0.5 mg/L之間為富營養(yǎng)化［29］，表明撫河入湖口水體存在富營養(yǎng)化風險。

2.2 干濕交替與長期淹水沉積物中磷釋放

干濕交替實驗組中，上覆水TP濃度在實驗開始的5～6 d內(nèi)逐漸升高，隨后趨于平穩(wěn)；粉砂壤土沉積柱與砂土沉積柱中的上覆水TP最大濃度分別達到0.055 mg/L和0.062 mg/L（見圖4～5），與初始濃度相比分別增加48.7%和67.6%。對于長期淹水的對照組，上覆水TP則并未出現(xiàn)升高（見圖6～7）。干濕交替條件下上覆水TP濃度升高是由OP濃度升高引起的，OP在粉砂壤土沉積柱與砂土沉積柱中分別由初始0.018 mg/L升高最大至0.041 mg/L與0.040 mg/L。

粉砂壤土沉積物與砂土沉積物在干濕交替條件下TP的釋放速率在實驗初始5 d表現(xiàn)為釋放，然后趨于平穩(wěn)。粉砂壤土沉積物TP的釋放速率最大值為2.59 mg/（m2·d），砂土沉積物TP的釋放速率最大值為1.97 mg/（m2·d），長期淹水的對照組的TP釋放速率小于干濕交替實驗組（見圖8）。OP在干濕交替條件下表現(xiàn)為釋放，而在長期淹水條件下則表現(xiàn)為吸附；IP在干濕交替條件下砂土沉積物中為釋放，粉砂壤土沉積物中為吸附，長期淹水條件下則都表現(xiàn)為少量釋放。

2.3 干濕交替與長期淹水沉積物中磷形態(tài)對比分析 干濕交替與長期淹水實驗前后沉積物中的TP含量變化不大。干濕交替實驗組粉砂壤土沉積物與砂土沉積物中WA-Pi、WA-Po、PA-Po等易釋放到水體中的磷含量均出現(xiàn)升高，而在長期淹水對照組中則變化不明顯。其中PA-Po的增加尤其明顯，在粉砂壤土沉積物由初始9.18 mg/kg升高為37.54 mg/kg，砂土沉積物由初始13.56 mg/kg升高為24.29 mg/kg，這也與干濕交替條件下上覆水中OP濃度升高相吻合；Fe/Al-Pi在干濕交替實驗組沉積物中下降，而在長期淹水對照組中上升；MA-Po在干濕交替實驗組沉積物中上升，但在長期淹水對照組中下降；Ca-Pi、NA-Po在干濕交替實驗組與長期淹水對照組變化均不明顯（見圖9～10和表4）。

2.4 干濕交替條件下沉積物磷釋放途徑探討

WA-Pi、WA-Po主要來源于間隙水或者以物理吸附態(tài)附著于碳酸鹽、氧化物、氫氧化物或黏土礦粒等其他相上而存在的磷，是極易遷移的磷形態(tài)［30-31］。PA-Pi、PA-Po是沉積物中較為“活躍”的磷形態(tài)，容易被分解為小分子化合物或磷酸鹽進而釋放到間隙水體中，能夠作為浮游植物和水生生物生長的一種有效磷源［32-33］。WA-Pi、WA-Po、PA-Pi、PA-Po均為易釋放的磷（L-P），是生物可直接利用的磷，可以從沉積物中釋放出來并參與水體再循環(huán)，將影響水體的營養(yǎng)狀態(tài)和初級生產(chǎn)力［34］。本研究中，對于干濕交替實驗組，土樣柱中L-P由初始時的65.10 mg/kg上升至實驗結(jié)束時的92.49 mg/kg（plt;0.05，t檢驗），砂樣柱中L-P由初始時的平均39.86 mg/kg上升至實驗結(jié)束時的平均48.98 mg/kg（plt;0.05，t檢驗）；對于長期淹水對照組，土樣柱與砂樣柱中L-P變化均不明顯（見圖10）。結(jié)合土樣柱與砂樣柱、實驗組與對照組中磷釋放速率特征，推測干濕交替會導(dǎo)致沉積物中的磷由穩(wěn)定形態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槿菀紫蛩w中釋放的不穩(wěn)定形態(tài)［35-36］。

Fe/Al-Pi主要包括Fe/Al氧化物或氫氧化物結(jié)合的磷，當沉積物-水界面處在厭氧環(huán)境時，鐵（Ⅲ）（氧）氫氧化物充當鐵還原細菌的最終電子受體，很容易還原成具有更高溶解度的 Fe（Ⅱ）化合物［37］進入水體再循環(huán)，是生物可利用磷的重要組成部分，也是內(nèi)源磷負荷的重要來源［38-39］。本研究中，干濕交替粉砂壤土沉積物中Fe/Al-Pi由初始平均222.26 mg/kg至試驗結(jié)束時降低為165.54 mg/kg（p≤0.01，t檢驗），砂土沉積物由初始平均32.76 mg/kg至試驗結(jié)束時下降為21 mg/kg（p≤0.01，t檢驗）。長期淹水的對照組沉積物則出現(xiàn)了上升的現(xiàn)象（見圖10）。以上結(jié)果表明，干濕交替條件下，沉積物中Fe/Al-Pi易發(fā)生還原溶解，進而釋放至上覆水體［40-41］。

MA-Po是沉積物中潛在的生物有效性的磷形態(tài)，包括植酸鈣、鎂以及部分與富里酸結(jié)合的含磷化合物，MA-Po 在磷酸酶、植酸酶等水解酶作用下直接生成無機磷或者在微生物的作用下礦化為溶解性活性磷［42］。干濕交替粉砂壤土沉積物中，MA-Po由初始平均37.18 mg/kg至試驗結(jié)束時升高為50.18 mg/kg（pgt;0.05，t檢驗），砂土沉積物由初始平均16.48 mg/kg至試驗結(jié)束時升高為22.61 mg/kg（plt;0.05，t檢驗）；長期淹水粉砂壤土與砂土沉積物卻出現(xiàn)了小幅度的下降（見圖10）。在干濕交替條件下Fe/Al-Pi與MA-Po變化相反，且劉成等［43］在富營養(yǎng)化湖泊底泥在不同水位波動時沉積物-水界面磷的交換研究中表明，湖泊由低水位向高水位轉(zhuǎn)變會導(dǎo)致鐵磷（Fe-P）迅速轉(zhuǎn)變?yōu)槿踅Y(jié)合態(tài)鋁磷（Al-P）和有機磷（Org-P），根據(jù)以上結(jié)果推斷干濕交替會促進Fe/Al-Pi向MA-Po的轉(zhuǎn)化［16］。

Ca-Pi 主要指與沉積碳酸鈣、自生磷灰石以及生物骨骼等含磷礦物有關(guān)的沉積磷存在形態(tài)，在沉積環(huán)境處于弱酸狀態(tài)下時，可能產(chǎn)生一定的釋放［44］。NA-Po主要包括腐殖質(zhì)中胡敏酸和胡敏素中的有機磷形態(tài)、肌醇含4～6個磷酸的鐵鋁鹽或者少量被 Fe2O3 膠膜所包裹的鋁或鈣磷［44］。NA-Po、Ca-Pi被認為是穩(wěn)定性較好的磷形態(tài)，一般難以將其轉(zhuǎn)化成生物可利用的磷形態(tài)［45］。本次研究干濕交替與長期淹水中的粉砂壤土與砂土沉積物中NA-Po、Ca-Pi含量變化均不明顯，表明干濕交替對沉積物中穩(wěn)定性較好的磷幾乎無影響。

通過對比不同實驗組（長期淹水、干濕交替）沉積物中不同形態(tài)磷含量、總磷分級特征以及沉積物磷釋放速率，推測干濕交替促進沉積物中Fe/Al-Pi轉(zhuǎn)化為MA-Po以及向水體中釋放磷，而且還促進了Fe/Al-Pi、MA-Po向易釋放到水體中的L-P轉(zhuǎn)化，L-P的升高使得底泥的釋放潛能極大的提高。干濕交替條件下鄱陽湖沉積物磷釋放途徑如圖11所示。

3 結(jié) 論

（1） 與長期淹水條件相比，干濕交替條件下沉積物中的磷更容易釋放到上覆水中，上覆水中TP濃度增高主要組分為OP，長期淹水沉積物中的磷并未大量釋放；干濕交替條件下粉砂壤土沉積物與砂土沉積物TP釋放速率最大可達2.59 mg/（m2·d）與1.97 mg/（m2·d），

是長期淹水沉積物TP釋放速率的4～5倍；干濕交替條件下粉砂壤土沉積物與砂土沉積物OP都為釋放，IP在粉砂壤土沉積物中為吸附，在砂土沉積物中為釋放，長期淹水條件下則表現(xiàn)為OP吸附、IP釋放。

（2） 干濕交替條件下沉積物中L-P含量增加，而長期淹水條件下的L-P沒有明顯變化，故干濕交替會導(dǎo)致其他形態(tài)的磷向L-P轉(zhuǎn)化，L-P容易從沉積物中釋放，從而導(dǎo)致水體中磷出現(xiàn)增長，這與干濕交替條件下沉積物TP釋放速率大于長期淹水相吻合。干濕交替條件下沉積物中Fe/Al-Pi減少，MA-Po等具有釋放潛力的有機磷增加；長期淹水對照組中Fe/Al-Pi增加，與Fe/Al-Pi能夠相互轉(zhuǎn)化的MA-Po減小。干濕交替與長期淹水條件下Ca-Pi、NA-Po變化均不明顯。

（3） 根據(jù)以上結(jié)果，推測干濕交替條件會促進沉積物中Fe/Al-Pi向MA-Po轉(zhuǎn)化，并且轉(zhuǎn)化過程中向水體釋放磷，以及Fe/Al-Pi、MA-Po向WA-Po、PA-Po、WA-Pi等容易釋放的磷轉(zhuǎn)化，使得底泥中易向上覆水釋放的磷含量增加，導(dǎo)致底泥內(nèi)源磷釋放增加。

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（編輯：劉 媛）

Effects of dry-wet alternations on form and release rate of phosphorus in lake sediments

WU Hubin1，LI Rongfu2，WU Yongming YAO Zhong2，LIU Yajun2，LIU Lizhen2

（1.School of Resources and Environment，Nanchang University，Nanchang 330031，China； 2.Institute of Microbiology，Jiangxi Academy of Sciences，Nanchang 330096，China）

Abstract： Sediment is an important endogenous source of phosphorus for the lake water environment.Due to climate change and human activities，the water level of Poyang Lake shows dramatic seasonal fluctuation.However，the effect of these seasonal dry-wet alternations on the endogenous release of phosphorus（P） from sediment remains unclear.In this paper，six silty loam sediment columns and six sand sediment columns were collected from the Fuhe River estuary into the Poyang Lake.Dry-wet alteration and long-term flooding scenarios were simulated respectively in the laboratory over a 45-day incubation to explore the effect of dry-wet alteration on sediment P form and endogenous release rate.The results showed that：① dry-wet alteration promoted the release of P in sediments，with organic-P as the main form.The maximum P release rates of silty loam and sandy sediments under dry-wet alteration could reach up to 2.59 mg/（m2·d） and 1.97 mg/（m2·d） respectively，4～5 times higher than those in long-term flooding conditions.② Under dry-wet alteration，iron-aluminum bound P （Fe/Al-Pi） in sediment decreased，while weakly adsorbed P （WA-P），potentially active organic-P （PA-Po） and moderately active organic-P （MA-Po） increased.Calcium bound P （Ca-Pi） and non-active P （NA-Po） remained stable.③ During long-term flooding，F(xiàn)e/Al-Pi increased，while MA-Po which can be mutually transformed with Fe/Al-Pi decreased.The easily released P （WA-P，PA-P） and inactive P （Ca-Pi，NA-Po） showed no significant changes.Those results suggest that dry-wet alteration promotes the transformation of Fe/Al-Pi to MA-Po，further converting into easily released P （WA-Pi and PA-Po），thereby facilitating endogenous P release in the sediment.

Key words： phosphorus form；endogenous release；dry-wet alteration；sediment；Poyang Lake

收稿日期：2023-08-12；接受日期：2023-12-03

基金項目：國家自然科學基金項目（42267029，42161022，42261020）；江西省科學院省級科研項目經(jīng)費包干制試點示范項目（2021YSBG22030，2023YSBG21005，2023YRCS001，2023YJC2005）；長江生態(tài)環(huán)境保護修復(fù)聯(lián)合研究二期項目（2022-LHYJ-02-0505-01）

作者簡介：吳虎彬，男，碩士研究生，研究方向為富營養(yǎng)化湖泊治理。E-mail：825299347@qq.com

通信作者：李榮富，男，助理研究員，博士，研究方向為流域水環(huán)境污染源解析及修復(fù)治理。E-mail：lirongfu19890314@163.com