陸相斷陷咸化湖盆細粒沉積地層有機質富集特征及控制因素分析

摘 要 【目的】湖相細粒沉積泥頁巖儲層“甜點段”的發(fā)育與有機質富集密切相關，但目前針對斷陷咸化湖盆泥頁巖有機質富集控制因素的探究及富集模式的建立等相關研究較少。【方法】東營凹陷沙河街組第四段上亞段純上次亞段（Es4scs）時期發(fā)育典型的陸相斷陷咸化湖盆，為深化對研究該區(qū)細粒沉積地層有機質富集規(guī)律的認識。從沉積學、地球化學、古生物學及分子地層學等方面入手，利用薄片鑒定、X射線衍射、氬離子拋光—掃描電鏡、孢粉鑒定、生物標志物色譜—質譜分析等技術手段，運用各項指標詳細探究有機質富集的控制因素，建立適用于研究區(qū)各環(huán)境演化階段的有機質富集模式。【結果】（1）有機質具有條帶狀、充填式、分散式等微觀賦存狀態(tài)，母質來源主要為藻類等低等水生生物，在中上部地層出現少量的陸源高等植物來源；（2）沉積環(huán)境經歷了較淺水半干旱弱氧環(huán)境—深水半濕潤還原環(huán)境—次深水半干旱貧氧環(huán)境三個演化階段；（3）有機質富集的主要控制因素為古氣候、古鹽度、古氧化還原性、古生產力和沉積速率，而次要控制因素為古水深、陸源輸入、火山作用和熱液活動。【結論】本次探究了有機質富集的主控因素，建立了適用于陸相斷陷咸化湖盆細粒沉積地層的有機質富集模式，研究成果對我國陸相頁巖油氣勘探開發(fā)具有重要意義，即高生產力、還原環(huán)境、適宜的鹽度和沉積速率主導了高有機質富集，該環(huán)境的沉積產物是頁巖油氣勘探的有利層段。

關鍵詞 湖相泥頁巖；控制因素；富集模式；沙河街組第四段上亞段；東營凹陷

第一作者簡介 于樂丹，女，1992年出生，博士研究生，細粒沉積旋回地層學及儲層地質學，E-mail： yldxsyhxs@126.com

通信作者 彭軍，男，教授，E-mail： pengjun@swpu.edu.cn

中圖分類號 P618.13 文獻標志碼 A

0 引言

近年來，有機質沉積物富集的影響因素一直是討論的熱點，尤其是陸相斷陷湖盆有機質形成條件及其富集機理研究是非常規(guī)油氣勘探研究的重點[1?2]。但由于湖相烴源巖沉積過程中更容易受氣候影響，造成有機質富集特征更為復雜、非均質性更強[3?5]，加之受限于測試分析資料等，導致目前對湖相咸水斷陷湖盆沉積環(huán)境下形成的東營凹陷沙河街組烴源巖認識較淺，而有學者認為有機質的富集受陸源輸入、初級生產力及保存條件等因素的影響，但尚不清楚優(yōu)質烴源巖的形成條件，故有機質影響機理及富集模式亟需進一步探究[6]。

影響有機質聚集的因素較多，包括生產力、氧化還原性、沉積速率及沉積后的降解過程等[7?12]。前人針對泥頁巖有機質富集已開展了大量研究，其研究成果可以歸納為以下幾種學術觀點：生產力學派主要以Sageman et al.[13]和Gallego-Torres et al.[14]為代表，認為有機質富集主要受控于海洋表層的生物生產力，水體氧化還原性質影響有限[15?17]；氧化還原學派主要以Mort et al.[18]為代表，認為當水體的氧化還原性為缺氧環(huán)境甚至達到硫化環(huán)境時，在海洋表層生產力較低的情況下也可形成有機質含量高的沉積物[19]；沉積速率主導的學派以Murphy et al.[20]為代表，他們認為當沉積速率處于適當水平時會促進有機質富集，但是當沉積速率過高或者過低時均不利于有機質富集[21?23]；以吳詩情等[24]、丁江輝等[25]、久凱等[26]、夏威等[27]、梁鈺等[28]為代表的學者認為海底熱液活動為富有機質頁巖提供了必要的物質基礎和保存條件；以李登華等[29]、吳藍宇等[30]、盧賢志等[31]、梁新平等[32]、王書榮等[33]、李森等[34]為代表的學者認為火山活動釋放的火山灰不僅可以提供營養(yǎng)物質，與火山活動有關的缺氧環(huán)境還為有機碳保存創(chuàng)造了有利條件。目前，對有機質富集的研究仍然主要集中在海相盆地，而國內頁巖油氣豐富且主要賦存于陸相斷陷湖盆[35?38]，但由于該類型的湖盆面積小、水體淺、湖平面變化頻繁，且較易受構造和沉積環(huán)境的影響[39?40]，使得有機質來源、富集控制因素及富集機制與海相有較大差異，故需加強對湖相沉積有機質富集機制的研究，建立合理的有機質富集模式。

東營凹陷古近系沙河街組發(fā)育數百米厚的富有機質細粒沉積巖，該凹陷油氣資源豐富，勘探程度高，沉積學及地球化學等測試分析數據豐富，是開展細粒沉積有機質富集特征、富集控制因素及富集模式研究的最佳地區(qū)。針對研究區(qū)富有機質頁巖層段，前人在巖性巖相特征、儲集空間、沉積環(huán)境等方面開展了大量研究，但受到測試資料不足等限制而對有機質形成機理研究較少，且有機質的富集控制因素和富集模式尚不明確。基于此，選取東營凹陷系統(tǒng)取心井FY1井、NY1井、LY1井和GX27井沙河街組第沙四段上亞段純上次亞段富有機質細粒沉積巖作為研究對象，開展礦物學、有機地球化學、元素地球化學、生物標志化合物和孢粉鑒定等分析，詳細闡述有機質富集特征及來源，在分析湖盆沉積環(huán)境演化階段的基礎上，分階段分析表征沉積環(huán)境、陸源碎屑、沉積速率等各指標與有機質發(fā)育的相關關系，探討有機質富集的主控因素，最終建立有機質富集模式。

1 地質概況

渤海灣盆地位于中國東部，是華北板塊經過古生代沉積并在印支、燕山期運動的基礎上發(fā)展起來的中—新生代斷陷盆地。濟陽坳陷位于渤海灣盆地東南部，坳陷內共發(fā)育車鎮(zhèn)凹陷、沾化凹陷、惠民凹陷和東營凹陷四個次級凹陷。東營凹陷構造演化的斷陷階段發(fā)生于古近紀，這一時期是凹陷的主要伸展裂陷期，發(fā)育眾多伸展斷層，活動強烈，形成了典型的非對稱箕狀凹陷樣式，勘探面積約5 800 km2，凹陷周邊發(fā)育較多凸起，凹陷內部一系列同沉積正斷層進一步將凹陷劃分為四個主要生油洼陷（博興、利津、牛莊、民豐）和北部陡坡帶、中央背斜帶、南部緩坡帶及多個斷裂構造帶等次級構造單元（圖1a）[41?42]。

古近系地層自下而上分為孔店組、沙河街組和東營組，沙河街組自下而上又細分為四段（沙四段、沙三段、沙二段和沙一段）。沙四段厚度可達1 600m，依據巖性及生物組合將該段進一步細分為沙四下亞段（Es4x）和沙四上亞段（Es4s），沙四上亞段再細分為純下次亞段（Es4scx）和純上次亞段（Es4scs）兩部分，其中Es4scs為半潮濕氣候下沉積的深灰色、灰褐色泥巖、油頁巖和薄層灰?guī)r、泥質灰?guī)r互層，向洼陷中心方向逐漸過渡為泥質灰?guī)r、灰質泥巖、泥巖及油頁巖等（圖1b）[43?44]。

2 有機質富集特征、形成環(huán)境及控制因素分析

湖盆沉積物中的有機質來源及豐度、礦物成分、微量元素含量隨著物源供給、古氣候及古生產力的改變而發(fā)生周期性的變化，造成了有機質富集程度的變化。為明確東營凹陷Es4scs層段有機質富集的主控因素，綜合運用多種資料，選取相應的沉積環(huán)境指標，在有機質富集特征及沉積環(huán)境演化特征研究基礎上，分析有機質富集程度指標TOC與沉積環(huán)境之間的響應關系，探究有機質富集的主控因素。

2.1 有機質富集特征

2.1.1 有機質微觀賦存狀態(tài)

目前對有機質的研究，多集中于其含量的縱橫向及平面的分布與變化等[45?46]，對其賦存狀態(tài)的研究相對較少。已有的研究認為，有機質存在分散有機質、順層有機質、填隙充填有機質、礦物瀝青基質等賦存狀態(tài)[47]。

東營凹陷Es4scs層段富有機質細粒沉積巖有機質含量較高且存在形式多樣，而有機質與無機礦物共同構成巖石的骨架，對細粒沉積儲層的形成和演化具有重要影響。有機質在毫米尺度的賦存狀態(tài)依據顯微薄片鑒定，以順層分布的紋層為主，形成了以有機質和黏土礦物混合的富有機質黏土紋層與灰質紋層組成的層偶（圖2a）；有機質與礦物伴生，填充于裂縫（圖2b）或礦物溶蝕后形成的孔縫中，且有機質與礦物顆粒伴生時常具有較高的TOC含量；另外有機質也發(fā)育于生物骨架溶蝕后的體腔（圖2c）[48]。

在氬離子拋光—掃描電鏡下，有機質的賦存狀態(tài)包括條帶狀有機質、充填有機質、分散狀有機質（可達幾微米至十幾微米）和交互狀有機質等[49?51]。條帶狀有機質在水平方向上連續(xù)分布，一般具有較為完整的形態(tài)，是由有機質與礦物質交替沉積形成的條帶或微層（圖3a），通常沿層理面分布[49，51]；充填有機質是充填于礦物顆粒間隙的有機質顆粒，本身通常無固定形狀，多充填于原生礦物質之間的縫隙，常見的被充填縫隙有順層縫隙（見圖3b中順層理分布的黑色線理為有機質）、層間裂隙、粒邊縫隙或礦物顆粒之間的粒間孔（圖3c，d）等[49?51]；分散狀有機質是指有機質的局部沉積和富集（見圖3e中的不規(guī)則黑色塊），多以不規(guī)則的、分布不均勻的黑色散塊形式存在，塊的大小為微米級，與礦物質界限明顯[49]；交互狀有機質是指與礦物顆粒伴生的、以有機質—礦物集合體形式存在的有機質，分布于礦物顆粒邊緣，有時包裹礦物顆粒，通常情況下該類有機質與自生礦物關系密切[49?51]，掃描電鏡下可見有機質與黏土礦物相伴生（圖3f）、有機質包裹黃鐵礦、方解石（圖3g，h）和石英（圖3i）等。

據薄片鑒定結果統(tǒng)計，研究層段有機質微觀賦存狀態(tài)以條帶狀有機質、交互狀有機質和充填有機質為主，且與礦物顆粒伴生的有機質豐度較高，而微觀賦存狀態(tài)的多樣性也使得有機質的富集特征及來源更復雜。

2.1.2 有機質豐度

針對不同研究區(qū)有機碳高低的區(qū)分，不同學者給出了不同的方案。方正等[16]從TOC對頁巖油富集的貢獻出發(fā)確定了分區(qū)方案，即04%為富碳，并將高碳及富碳定為富有機質；彭軍等[42]、劉惠民等[52]、楊萬芹等[53]和王勇等[54]以有機質體積分數2%為界，大于2%定義為富有機質，小于2%定義為含有機質；姜在興等[55]認為有機質在細粒巖沉積、成巖等方面發(fā)揮了重要作用，故以TOC含量2%和4%為界，將有機質分為高/富有機質、中有機質和低/貧有機質三大類。

東營凹陷Es4scs有機質含量分布具有顯著的層段差異，表現出較強的非均質性（圖4）。Es4scs自上而下進一步細分為純上1小層（Es4scs1）、純上2小層（Es4scs2）和純上3 小層（Es4scs3），TOC 值變化范圍較大，介于0.16%～11.4%，主要介于1%～4%，平均值為2.53%，整體表現為自下而上先增后減的分布特征，其中2小層最高。FY1 井和NY1 井的Es4scsTOC 平均值分別為2.13%、2.82%，參考姜在興等[55]的有機質富集程度劃分方案，均屬于中—高/富有機質。

2.1.3 有機質母質來源

用于有機質母質來源研究的指標包括正構烷烴[16，19，33]、甾類化合物[15，19，33，56?57]、萜類化合物[19，33]和干酪根類型[19，25，58?59]等。依據中國石化勝利油田分公司勘探開發(fā)研究院提供的FY1井和NY1井Es4scs全烴氣相色譜和生物標志物色譜—質譜測試結果，分析東營凹陷Es4scs有機質的母質來源。

1） 正構烷烴

正構烷烴是飽和烴中一個重要的有機地化標志，甾烷類是一種具有烷基側鏈的四環(huán)化合物，都可以作為分析有機質來源的指標。前峰型正構烷烴、存在C15或C17的優(yōu)勢但沒有明顯奇偶優(yōu)勢的中等相對分子質量的正構烷烴反映烴源巖有機質多來源于菌、藻類等低等水生浮游生物[19]；后峰型和具有奇偶優(yōu)勢的高相對分子質量正構（或異構、反異構）烷烴反映烴源巖有機質多來源于陸源高等植物的輸入；雙峰型反映母質具有低等生物和高等植物的混合來源[16，19，33]。

結合東營凹陷Es4scs飽和烴氣相色譜圖特征分析Es4scs3～Es4scs1各小層有機質來源。FY1井Es4scs3（3 436.00～3 436.24 m）以發(fā)育前峰型奇偶優(yōu)勢正構烷烴為主，主碳為C21，在C15～C21之間具有明顯的奇碳優(yōu)勢，表明原始生物組合中藻類等浮游生物占優(yōu)勢（圖5a）；Es4scs3（3 411.28～3 422.86 m）正構烷烴的分布為前峰型，無明顯奇偶優(yōu)勢，且主峰碳為C17，該特征指示藻類等水生生物來源（圖5b）；Es4scs2（3 397.14 m）正構烷烴分布以雙峰型為主，主峰碳為C17和C26，在C17～C21之間具有明顯的奇碳優(yōu)勢，表明有機質來源以藻類等浮游生物為主，同時，出現少量的陸源高等植物（圖5c）；Es4scs2（3 361.54～3 362.26 m）正構烷烴分布以前峰型低碳為主，在C17～C23之間具明顯的奇碳優(yōu)勢，表明生物來源主要以藻類為主（圖5d）；Es4scs1（3 288.91～3 289.23 m和3 259.14～3 260.01 m）以前峰型正構烷烴為主且偏向低碳數一側，主峰碳為C16～C17和C15，故代表藻類生物來源（圖5e，f）。上述正構烷烴分布特征經與方正等[16]、曹竣鋒等[19]、王書榮等[33]的研究成果類比分析，認為有機質來源于藻類等水生生物，以疑源類光面球藻屬和粒面球藻屬為主，在中上部地層出現極少量陸源高等植物來源。

2） 甾類化合物

甾烷可以較好地分析烴源巖的有機質來源。藻類等水生浮游生物C27甾醇占優(yōu)勢，C28和C29甾醇的含量較低，陸源高等植物C29甾醇占優(yōu)勢，而C27和C28甾醇的含量較低。甾烷中C27～C29 甾烷呈明顯的C27gt;C28、C27gt;C29的“L”字型，反映母質以低等水生生物和藻類為主；呈“V”字形指示藻類及陸生植物都有輸入；呈C29gt;C27gt;C28的反“L”字型分布，指示藻類輸入逐漸減少，陸源高等植物輸入逐漸增多[15，19，33，56?57]。

FY1井Es4scs巖心樣品中表現出相對較高含量的規(guī)則甾烷，運用ααα-20R構型的甾烷分析有機質來源（圖6）。其中，一些樣品C27甾烷含量大于C29甾烷含量，C27～C29 甾烷呈明顯的C27gt;C28、C27gt;C29 的“L”字形，表明有機質基本都是來自以低等水生生物和藻類為主的湖泊生物，圖6b中C27和C29甾烷的含量相當，呈“V”字形，指示藻類及陸生植物都有輸入。NY1井Es4scs巖心樣品的甾烷特征顯示，圖6d和圖6f中C27甾烷含量大于C29甾烷含量并具有明顯的優(yōu)勢分布，C27～C29呈明顯的“L”字形，表明有機質基本都是來自以低等水生生物和藻類為主的湖泊生物，而圖6e中C29甾烷的含量明顯高于C27甾烷，C27～C29呈明顯的反“L”字形，指示藻類輸入逐漸減少，陸源高等植物輸入逐漸增多。

上述甾類化合物分布特征經與曹婷婷等[15]、張衛(wèi)剛等[56]的研究成果類比分析后認為有機質基本都來自以低等水生生物和藻類為主的湖泊生物，在該層段的中上部地層出現少量的陸源高等植物來源。該結論與正構烷烴指標分析結果一致。

3） 萜烷類化合物

萜類化合物中C19和C20三環(huán)萜烷主要來源于陸源高等植物；五環(huán)三萜系列中Tm、C29、C31相對于C30明顯變高（有時C29甚至超過C30），而Ts和C35極低的藿烷分布特征也指示高等植物生源的輸入，而較高豐度的三環(huán)萜烷系列化合物和C23三環(huán)萜烷主要來源于藻類等水生生物[19，33]。

根據萜烷類化合物的分布特征分析有機質的來源（圖7）。東營凹陷FY1井和NY1井Es4scs巖心樣品中三環(huán)萜烷豐度均較高，且C23含量較C19和C20高，尤其以Es4scs2和Es4scs1兩個小層最明顯（圖7b，c，e，f），表明有機質母質來源主要是藻類等水生生物。但值得注意的是，這兩個小層中五環(huán)三萜系列的Tm、C29、C31含量相對于Es4scs3小層明顯變高（圖7a，d），也反映了中上部地層中有機質出現了陸源高等植物的來源。

4） 干酪根

研究區(qū)FY1井和NY1井Es4scs24塊細粒沉積巖樣品的干酪根組分中，以腐泥組最為豐富，其次為鏡質組，并含有少量殼質組分，而惰質組基本不發(fā)育。根據顯微組分計算干酪根類型指數[19，25，58?59]，從計算結果可知，Es4scs干酪根類型指數介于90.03～98.78，平均值為96.23，指示干酪根以I型為主，即主體偏腐泥型，表明有機質以藻類及低等水生生物來源為主，而藻類體由于受沉積成巖早期降解作用影響而被降解為腐泥無定形體[60]。

綜合東營凹陷Es4scs巖心樣品的正構烷烴、甾烷、萜烷類化合物的分布特征及干酪根類型等數據可知，有機質來源以藻類等水生生物為主，在中上部地層出現少量陸源高等植物來源，總體表現出以藻類為主的低等水生生物來源逐漸過渡到伴有少量陸源高等植物的混合來源。

2.2 有機質形成環(huán)境

湖盆細粒沉積巖中的有機質來源及豐度、礦物成分、微量元素含量都會隨著古氣候、古水深、古氧化還原性、古鹽度和古生產力的改變而發(fā)生周期性的變化[15，17，22，25]。將TOC含量作為有機質富集程度指標，分析其與表征古環(huán)境變化各類指標之間的關系，從而探究研究層段沉積環(huán)境的變化特征，為后期探討有機質富集主控因素及富集模式奠定基礎。

2.2.1 古氣候

古氣候不僅影響海（湖）流、水體分層、母巖風化、沉積物侵蝕和搬運等，而且對于盆地內部生物種屬、種群密度也有著重要影響[25，61]。因此，通過干濕指數C值（C=Σ（Fe+Mn+Cr+V+Co+Ni）/Σ（Ca+Mg+Na+K+Sr+Ba））、碳酸鹽礦物含量和孢粉等數據資料研究沉積時期的古氣候特征[41，62?63]。

前人研究表明，Clt;0.1代表干旱氣候、0.1～0.2代表半干旱氣候、0.2～0.4代表半潮濕氣候、gt;0.4代表潮濕氣候[3，16，62，64]。利用FY1井Es4scs巖心樣品的XRF測試分析數據計算C值，統(tǒng)計其分布范圍和平均值如下：3 395.60～3 441.00 m（第一階段，下同）C值介于0.023～0.682，平均值為0.118；3 300.70～3 395.60 m（第二階段）C 值介于0.048～1.524，平均值為0.24；3 251.00～3 300.70 m（第三階段）C 值介于0.046～0.213，平均值為0.156。可見從第一階段到第三階段，氣候由半干旱向半潮濕演化，再過渡為半干旱氣候。另外從XRD 測試的礦物成分含量來看，第一階段黏土礦物含量為低值，平均值為13.96%，碳酸鹽礦物含量為高值，平均值為57.216%，表示此時氣候較為干熱，沉積水體較封閉，湖水的蒸發(fā)作用強；第二階段開始碳酸鹽礦物減少到低值，黏土礦物增加到高值，指示此時氣候變得濕潤；進入第三階段之后碳酸鹽礦物含量又開始增加，平均值為54.652%，黏土礦物含量相對減少，平均值為14.62%，表明氣候又向半干旱轉變。

勝利油田勘探開發(fā)研究院提供的FY1井Es4scs巖心樣品的孢粉鑒定結果顯示，僅在3 264.81 m的一塊樣品中鑒定出少量單束松粉屬、雙束松粉屬、榆粉屬、櫟粉屬等古近紀常見的孢粉類型；同樣在NY1井Es4scs的11塊樣品中，僅在3 335.58 m的一塊樣品中孢粉較豐富，其中被子植物花粉中櫟粉屬（45.1%）含量很高，以小亨氏櫟粉（34.1%）為主。依據前人的孢粉古氣候研究成果[46，63]，判斷研究區(qū)Es4scs的上部地層古氣候以半干旱—半濕潤為主。

上述三種研究方法得出的結果均表明東營凹陷Es4scs古氣候具有由半干旱→半濕潤→半干旱轉變的演化特征，中部地層的氣候濕潤程度最高（圖8）。

2.2.2 古水深

相比于古氣候的間接影響，古水深和古氧化還原性等古環(huán)境介質特征直接影響著有機質的生成和保存條件。利用與古水深呈負相關的Fe/Mn、（Fe+Al）（/ Ca+Mg）等定性指標來判斷沉積時的水體深度[3，41?42，46，62]。

Fe/Mn、（Fe+Al）（/ Ca+Mg）指標值的分布范圍和均值顯示，第一階段兩指標平均值分別為38.91和0.555，第二階段分別為31.67和0.428，第三階段分別為33.38和0.443，據此可知研究層段古水深經歷了由較淺→深→次深的變化過程（圖8）。

2.2.3 古氧化還原性

研究古氧化還原性的指標包括地球化學指標和顏色、礦物成分等沉積學指標[3，42，46，65]。論文利用沉積學、地球化學和全烴氣相色譜分析資料探討古氧化還原性特征。

元素V、Cr、Ni和Co在氧化或還原環(huán)境中具有不同的富集特征，故可用其元素比值定量表征古氧化還原性，其中，V/Crlt;2指示氧化環(huán)境，2lt;V/Crlt;4.25指示貧氧環(huán)境，V/Crgt;4.25指示還原環(huán)境；Ni/Colt;5指示氧化環(huán)境，5lt;Ni/Colt;7指示貧氧環(huán)境，Ni/Cogt;7指示還原環(huán)境；V/（V+Ni）gt;0.60指示厭氧環(huán)境，0.46lt;V/（V+Ni）lt;0.60指示貧氧環(huán)境，V/（V+Ni）lt;0.46指示富氧環(huán)境[25，66?67]。第一階段的V/Cr、Ni/Co和V/（V+Ni）均值分別為1.894、4.745 和0.449，第二階段分別為4.251、7.409 和0.688，第三階段分別為3.164、6.912 和0.532，指示了弱氧化環(huán)境→還原環(huán)境→貧氧環(huán)境的演化趨勢。黃鐵礦含量為高值指示深水還原環(huán)境，低值指示淺水氧化環(huán)境[68]，該指標第一階段較低，平均值為2.77%，第二階段波動上升并保持穩(wěn)定的高值，平均值為3.03%，第三階段又下降，平均值為2.82%，故可知第二階段的還原性最強，第三階段的還原性變弱，第一階段向氧化環(huán)境過渡（圖8）；姥鮫烷（Pr）和植烷（Ph）的分布特征可以反映沉積環(huán)境的氧化還原條件[15，19，23]，Pr/Phlt;1時代表還原環(huán)境，Pr/Phgt;2時代表氧化環(huán)境，1lt;Pr/Phlt;2時代表貧氧的弱還原環(huán)境，根據Pr/Ph比值均值特征可知第二階段為還原環(huán)境。

2.2.4 古鹽度

沉積水體古鹽度與湖盆中的生物化學過程密切相關，古鹽度研究對于恢復沉積時期的環(huán)境、探究烴源巖中有機質差異富集機理具有重要意義[69]。前人研究中提出了不同水體鹽度的劃分標準：淡水鹽度為0.5‰～1.0‰，微咸水鹽度為1‰～5‰，半咸水鹽度為5‰～15‰，咸水為15‰～50‰，高鹽水鹽度為大于50‰[70?71]。論文運用Sr/Ba、Ca/（Ca+Fe）和Ca/Mg比值等定量指標以及Sr/Ca比值等定性指標[3，62，72]對FY1井Es4scs的古鹽度進行了分析，當Sr/Balt;0.5時水體為微咸水，0.51時為咸水環(huán)境；Ca/（Ca+Fe）lt;0.4 時指示淡水沉積，0.40.8時為咸水沉積；Ca/Mggt;80時指示淡水環(huán)境，Ca/Mglt;80時指示咸水環(huán)境；Sr/Ca高值為咸水環(huán)境，低值為淡水環(huán)境。第一階段Sr/Ba、Ca/（Ca+Fe）和Ca/Mg均值分別為5.24、0.867和11.577，指示較高鹽度的咸水環(huán)境，第二階段分別為3.992、0.778和12.445，指示鹽度稍微偏低的咸水— 半咸水環(huán)境，第三階段分別為4.102、0.881和17.653，指示鹽度升高的咸水環(huán)境，而Sr/Ca比值自下而上由大變小再變大，指示了鹽度較高的咸水環(huán)境過渡為鹽度低的咸水—半咸水環(huán)境再過渡為鹽度略高的咸水環(huán)境的變化特征。各鹽度指標均表明研究層段為咸水環(huán)境，第一階段鹽度均值較高，較高的含鹽度伴隨著水體的分層作用，從而使得上部水體鹽度較高且含氧量較為充足，底部水體鹽度更高且處于貧氧或缺氧狀態(tài)，即具有相對富氧且鹽度較高的表層水和相對缺氧鹽度更高的底層水特征；第二階段鹽度均值略微減小但出現了幾次鹽度瞬時高值，推測鹽度瞬時增大的原因可能是受到了海侵的影響，同時，該階段氣候變得溫暖濕潤后，水體深度達到峰值，陸源輸入較多，湖泊出現水體分層的特征，即上部水體含氧量較為充足，底部水體處于貧氧或缺氧狀態(tài)，湖底處于較強的還原環(huán)境；到第三階段鹽度均值又增大（圖8）。

2.2.5 古生產力

古生產力是指地質歷史時期生物在能量循環(huán)過程中固定能量的速率，指示了海底或湖底沉積物中初始的有機物質量。前人研究表明，生源鋇（Babio）的含量是由沉積物中的總Ba含量與陸源Ba含量相減得到的，該指標可有效衡量古生產力[73?79]，具體的計算公式為Babio=Ba樣品-Al樣品×（Ba/Al）PAAS，其中Ba樣品以及Al樣品分別為樣品的總Ba 含量和總Al 含量，（Ba/Al）PAAS為后太古宙澳大利亞頁巖中Ba/Al比值，取值為0.007 7[80]。通常認為，當Babiogt;1 000 μg/g時認為該時期具有高的古生產力[74?75，77，81]。除此之外，Ba/Al和Al/Ti比值亦可用于表征古生產力，其比值越大表明古生產力越高[17，82?83]。因此，本次運用這三種指標分析古生產力。

第一階段生源Ba、Ba/Al和Al/Ti比值均值分別為362.82 μg/g、0.01 μg/g和20.7 μg/g，第二階段分別為428.73 μg/g、0.015 μg/g和22.30 μg/g，第三階段分別為377.07 μg/g、0.011 μg/g和21.08 μg/g，由此可知研究層段古生產力經歷低水平→高水平→次高水平的演化過程（圖8）。

2.3 陸源碎屑

陸源碎屑輸入的同時帶來大量的營養(yǎng)物質使得藻類大量繁殖，進而對于有機質的富集具有很重要的作用。但是，過多的陸源碎屑物質輸入同樣會對生產力造成一定的稀釋作用[12]。前人研究中多采用Al、Ti元素來表征陸源物質的輸入程度[84]，元素指標的高值表征陸源輸入增多，而陸源輸入對有機質富集的影響具有雙面性，既可能稀釋有機質又可能促使有機質富集。

研究區(qū)Es4scs 地層的Al和Ti含量分布具有相似性，在第二階段Al和Ti的含量有一定的波動，而第一階段和第三階段Al和Ti含量保持相對穩(wěn)定（圖8），說明在第二階段沉積時期，氣候變得相對溫暖濕潤，降雨量增多，湖平面上升，風化作用強烈，陸源輸入程度增加，而其余兩個階段沉積時氣候處于干旱或半干旱階段，蒸發(fā)作用強烈，湖平面下降，風化作用弱，陸源輸入程度低。

2.4 火山作用和熱液活動

大量研究表明，火山活動對有機質的富集具有雙重促進作用，一方面是火山噴發(fā)形成的火山灰作為營養(yǎng)物質會提高生物生產力，另一方面火山活動會造成環(huán)境極度缺氧，從而為有機質的埋藏和保存提供了條件[6，30?32]。在東營凹陷LY1 井3 629.00 m、3 828.93 m深度處均發(fā)育含有機質凝灰?guī)r，該類巖相與上下巖層呈突變接觸，以長英質礦物為主，自下而上粒度逐漸變細，有機質含量較低，而與其緊密相鄰的巖相有機質含量較高，在三塘湖盆地和鄂爾多斯盆地的凝灰質泥巖中發(fā)現了相似的現象（圖9）[33?34]。凝灰?guī)r中由粗變細的正旋回沉積代表了火山灰逐漸降落的過程，而附近巖相有機質含量高是由于火山噴發(fā)帶來了大量營養(yǎng)物質，使生物大量繁殖，生物死亡后堆積形成了高有機質含量的凝灰?guī)r。

前人研究表明，熱液為水體提供熱能并攜帶了大量微量元素和營養(yǎng)物質，使得生物大量繁盛，對古生產力的提高有積極的影響，有助于有機質的富集，而判別熱液活動的指標包括Ni、Sb、Pb和Co等微量元素以及Fe/Ti、（Fe+Mn）/Ti 和Co/Ni 等比值[24?25，84?86]。研究區(qū)的地化資料分析結果顯示（圖10），東營凹陷Es4scs中部3 330.00～3 410.00 m深度段有機質豐度高，同時，與熱液相關的Pb和Co等微量元素富集以及熱液活動指標Fe/Ti、（Fe+Mn）/Ti呈高值，Co/Ni比值多大于1。除了地球化學指標證據外，前人在東營凹陷NY1井碳酸鹽紋層中發(fā)現了伴生的中低溫熱液礦物碳酸鍶[87]。由此推斷，Es4scs中上部地層受熱液活動的影響，有益于有機質的富集。

2.5 沉積速率

首次對研究區(qū)的沉積速率與有機質豐度關系進行了探討。為研究沉積速率的垂向變化，運用偏心率相鄰波峰間地層厚度與沉積持續(xù)時間（Es4scs，～124.22 kyr），計算得出FY1井Es4scs的平均沉積速率為0.069 m/kyr。研究發(fā)現，研究區(qū)沉積速率與有機質豐度具有一定的關系（圖11），即有機質豐度隨著沉積速率的逐漸增高顯示出先增后減的特征，具體表現為：沉積速率小于0.07 m/kyr時，有機質豐度與沉積速率為較好的正相關關系，相關系數為0.663 4；沉積速率大于0.07 m/kyr時，兩者具有較好的負相關關系，相關系數為0.437 7。該研究結論與前人的研究結果一致[23]。

2.6 有機質富集主控因素綜合分析

為了厘清研究區(qū)有機質富集的主要控制因素，分析了TOC值與表征沉積環(huán)境、陸源碎屑、沉積速率、火山作用和熱液活動等參數之間的相關性。

TOC值與干濕指數C之間的相關性分析結果顯示（圖12），對于東營凹陷Es4scs的細粒沉積巖樣品，第一階段TOC值與干濕指數C之間具有極好的冪相關關系（R2=0.564）（相關性為相關系數取絕對值，0～0.1為極弱或無相關性，0.1～0.3為弱或差相關性，0.3～0.5為中等或較好相關性，0.5～1.0為強或極好的相關性；下同），第二階段兩者具有極好的多項式相關關系（R2=0.918 8），而第三階段兩者之間具有較好的多項式相關關系（R2=0.384 3，由此可知第二階段的氣候濕潤程度最高，這種氣候條件下會加快大氣水循環(huán)，促進母巖風化，從而使得營養(yǎng)物質等輸送入湖泊，營養(yǎng)元素的增加會促進湖水表層微生物的大量繁盛，有機質埋藏量增加，而湖水底部水體缺氧，形成有利于有機質保存的環(huán)境。因此研究層段細粒沉積巖的形成受到氣候濕潤程度的影響，該因素在一定程度上影響有機質的供給、埋藏和保存，即古氣候濕潤的層段更有利于有機質的富集和保存。

根據細粒沉積巖樣品TOC值與Fe/Mn、（Fe+Al）/（Ca+Mg）之間的關系分析可知（圖12），TOC值與古水深呈很弱的相關性，由于兩指標與古水深呈負相關，因此，當（Fe+Al）（/ Ca+Mg）比值小于0.5時，TOC值以大于1.5為主，當Fe/Mn比值介于25～40時，TOC值以大于2為主，故古水深變化會影響有機質的富集，在水體深度增加時，有機質富集程度高。

根據細粒沉積巖樣品TOC值與表征古氧化還原性指標之間的相關性分析可知，對于東營凹陷Es4scs樣品，TOC值與V/Cr、Ni/Co比值在不同階段具有不同的相關關系（圖12）。第一階段的相關系數分別為0.371和0.485，表明相關性整體較好；第二階段的相關系數分別為0.630和0.891，相關性極好；第三階段的相關系數分別為0.287和0.274，相關性較差但趨于中等。總體來看，TOC值與V/Cr、Ni/Co比值具有相對較好的正相關性。故古氧化還原性變化會影響有機質的富集，當氣候逐漸進入暖濕氣候階段時，降水增加，水體深度達到最大，此時水體處于還原環(huán)境，具有較好的有機質保存條件，而該階段的TOC值與氧化還原性呈正相關關系，表明水體的還原程度越高越有利于有機質的富集。

研究區(qū)細粒沉積巖樣品的Sr/Ca比值表明，東營凹陷Es4scs沉積時期為典型的咸水水體，但不同階段鹽度存在差異。以第二階段為例，當Sr/Ca比值小于0.015時，TOC值與該指標具有極好的正相關關系，相關系數為0.686 4，隨Sr/Ca比值的增大TOC含量明顯增高，當Sr/Ca比值大于0.015時，TOC值與該指標具有較好的負相關關系，相關系數為0.392，隨Sr/Ca比值的增大TOC值降低（圖12）。同時，第一階段和第三階段都表現出與第二階段類似的特征，這兩個階段的臨界值分別為0.0105和0.012。綜上可知，當Sr/Ca值介于0.010 5～0.015時，TOC值達到最高值，表明古鹽度控制了Es4scs巖石的有機質富集程度，即富集程度隨著古鹽度的增加顯示出先增后減的特征，這與前人的研究結果既有差異但也較為一致。張洪安等[88]、鹿坤等[89]、陳潔等[90]認為東濮凹陷沙河街組優(yōu)質烴源巖主要發(fā)育在咸水環(huán)境，沉積水體的鹽度越高則有機質豐度就越高。而此次研究發(fā)現，當水體鹽度達到一定的臨界值后，有機質含量顯示出降低的特征。這主要是因為，湖水水體鹽度的適當增加，使營養(yǎng)物質更豐富，促使藻類等喜鹽水生生物大量繁殖，促進藻類的勃發(fā)，有利于提高生物生產力，且咸化環(huán)境有利于有機質絮凝，易于形成有機質的富集[91?92]；但是當鹽度升高到一定程度后，突破了水生生物適宜繁殖的臨界點，會造成生物豐度的減少。

利用Ba值和Al/Ti比值探究古生產力與TOC值的相關性。研究表明，隨Ba值和Al/Ti比值的增大，TOC值均顯示出明顯升高的趨勢。第一階段TOC值與Ba值的相關系數為0.347，表明兩者相關性較好，第二階段和第三階段TOC值與Al/Ti比值的相關系數分別為0.663和0.505（圖12），表明兩者相關性極好。總體來看，兩個階段的兩指標與TOC值均顯示出明顯較好、極好的正相關關系。由此可見，古生產力越高，有機質的富集程度越高，表明古生產力是有機質富集程度的主要控制因素。

FY1井Es4scs樣品中的TOC值與陸源碎屑指標的相關性分析顯示，TOC含量與Al呈現一定的極弱的正相關關系（圖12），同樣的分析方法可得出TOC含量與Ti則呈極弱的正或負相關性，表明在Es4scs沉積時陸源碎屑的輸入會在一定程度上稀釋有機質，不利于有機質的聚集，但不是決定性的因素。

火山作用與有機質富集具有緊密聯系，火山噴發(fā)帶來了大量營養(yǎng)物質，使生物大量繁殖，生物死亡后堆積形成了高有機質含量的凝灰?guī)r。通過分析TOC含量與熱液活動指標的相關性可知兩者呈正相關關系，當Pb含量介于20～25 μg/g時，TOC含量以大于2%為主，證實熱液活動有助于有機質的富集。

沉積速率與有機質豐度具有一定的相關性（圖11），即在低沉積速率階段，影響有機質富集的主要因素是有機質的降解作用，而隨著沉積速率的升高，有機質降解的時間縮短，從而利于有機質富集，有機質豐度逐漸增高；高沉積速率階段，由于陸源碎屑輸入量的增多，對有機質產生了稀釋作用，從而導致該時期的有機質豐度降低，使得該階段稀釋作用取代降解作用成為影響有機質富集的主要因素。

綜上所述，從TOC值與表征古環(huán)境特征及陸源碎屑輸入、火山作用等各指標的相關性分析來看，有機質富集和富有機質頁巖的形成是多種因素綜合作用的結果，具體包括古氣候、古水深、水體氧化還原性、古鹽度、古生產力、陸源碎屑輸入、火山作用和熱液活動及沉積速率等。其中古氣候、古鹽度、古氧化還原性、古生產力和沉積速率是有機質富集的主要控制因素，古水深、陸源碎屑輸入、火山作用和熱液活動是次要控制因素，這些因素都會直接或者間接地影響有機質供給或有機質的埋藏和保存。因此，有機質富集的控制因素是多方面的，這些因素之間相互作用，不能局限于古生產力、古氧化還原性、古鹽度、陸源供給、熱液活動和火山作用等因素中的某一個或某幾個因素[15?17，19，22?25，29?34]，需將有機質富集控制因素分析納入富有機質頁巖形成的環(huán)境體系中去分析，強調各環(huán)境參數的綜合作用；其次不能忽視沉積速率對有機質的埋藏和保存的控制作用，前人對該因素的研究較少，今后亟需加強。

3 有機質富集模式

由于湖盆沉積物中礦物成分及含量、微量元素、有機質來源及豐度會隨著物源供給、古氣候、古氧化還原性等的改變而發(fā)生周期性變化[15，93]，從而使得不同環(huán)境演化階段的有機質富集程度發(fā)生變化。

研究層段沉積環(huán)境演化階段中的第一階段處于干旱程度較高的半干旱氣候（圖13a），該階段湖平面較低，降雨量減少，陸源輸入程度低，蒸發(fā)作用強，水體鹽度高，較高的含鹽度伴隨著水體的分層作用，即上部水體含氧量較為充足，底部水體處于貧氧或缺氧狀態(tài)，從而導致該階段整體呈弱氧化、分層的咸水環(huán)境。盡管這種環(huán)境的沉積過程中具有高鹽度和缺氧的底層水，為有機質的保存提供了優(yōu)質的條件，但陸源高等植物輸入減少且較為嚴苛的生存環(huán)境導致生物物種較為單一，且不利于水生生物的生存和繁盛，藻類等水生生物含量低[15]，從而使生物生產力低，造成該階段有機質較為貧乏，沉積有機質豐度低（圖13a）。

有機質富集層段形成于氣候暖濕的第二階段，氣候潮濕時，降雨量增加，水深增加，為有機質的富集和發(fā)育提供了充足的空間；濕潤的氣候及相對低鹽度的水體環(huán)境有利于生物的發(fā)育。該時期陸源碎屑輸入程度增加，雖然在一定程度上會稀釋有機質，但是大量雨水的注入利于營養(yǎng)元素進入湖泊，使湖盆的營養(yǎng)物質大幅增加，極大地促進了藻類等水生生物的生長和繁殖，為有機質的富集提供了較為充足的物質基礎，同時提供的營養(yǎng)物質促進湖泊表層初級生產力的提高[24，94]；咸水—半咸水還原性的水體特征為有機質的埋藏提供了保證，當氣候變得溫暖濕潤后，水體深度達到峰值，陸源輸入較多，湖泊出現水體分層的特征，即上部水體含氧量較為充足，底部水體處于貧氧或缺氧狀態(tài)，湖底處于較強的還原環(huán)境，故在湖盆底部形成了有利于有機質保存的缺氧環(huán)境。同時，底棲微生物的呼吸也可以加劇水體中氧的消耗，二者共同促進有機質埋藏和保存，形成了還原條件下的有機質富集模式。因此，在該階段有機質豐度高，富集程度最好，是頁巖油氣勘探的有利層段（圖13b）。

第三階段處于半干旱氣候階段，該階段受到上一階段暖濕氣候的影響而表現出相對低的干旱程度。湖泊水體深度不斷變淺，鹽度略有增加，陸源輸入程度稍有降低，湖盆表層生產力下降，水體介質特征整體表現為不利于有機質保存的貧氧環(huán)境，導致大量死亡的有機質不能得到較好的保存，使得該階段的沉積有機質豐度下降。總體來看，有機質的富集程度降低而低于第二階段高于第一階段（圖13c）。

4 結論

（1） 東營凹陷沙四上亞段純上次亞段Es4scs湖相細粒沉積巖的有機質豐度較高且聚集較為集中，其賦存狀態(tài)存在條帶狀有機質、充填有機質、分散有機質和交互狀有機質等賦存狀態(tài)，同時，各類生物標志化合物指標表明有機質來源以藻類等浮游生物為主，在中上部地層出現少量的陸源高等植物。

（2） 沙四上亞段純上次亞段Es4scs有機質富集主要受控于古氣候、古鹽度、古氧化還原性、古生產力和沉積速率，而古水深、陸源輸入、火山作用及熱液活動是有機質富集的次要控制因素。

（3） 建立了適合研究區(qū)的各環(huán)境演化階段的有機質富集模式，指出有機質的富集和富有機質細粒沉積巖的形成是多個要素相互配置與耦合的結果，即較高的生產力、一定的還原保存條件和鹽度及適宜的沉積速率主導了高有機質的富集，該時期沉積的細粒沉積巖是頁巖油氣勘探的有利層段。

致謝 審稿專家和編輯老師對本文進行了嚴格而細致的審理，并提出了許多建設性的意見，使得本文質量極大地提高，在此表示衷心的感謝。

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