基于多元統計分析的表層土壤重金屬污染來源識別研究

胡昱欣 宋煒 周瑞靜

收稿日期：2023-10-31；修回日期：2024-03-15

第一作者簡介：胡昱欣（1989-），女，碩士，高級工程師，主要從事水文地質、環境地質及生態地質研究工作。E-mail：huyuxin1989@163.com

引用格式：胡昱欣，宋煒，周瑞靜，2024.基于多元統計分析的表層土壤重金屬污染來源識別研究［J］.城市地質，19（2）：158-166

摘 要：在海淀區10家重點企業周邊采集了57個土壤樣品，采用單因子污染指數法、內梅羅綜合污染指數法、地累積指數法進行污染與累積評價，采用因子分析、聚類分析等統計方法對土壤重金屬來源進行識別與解析。結果表明：10家重點企業周邊采樣點處的表層土壤不存在重金屬污染，除Pb、Ni外，其他6種重金屬元素均存在不同程度累積。土壤中Zn、Cu、Pb、Ni、Hg、As具有極顯著相關性，Pb、Cu、As、Ni、Zn在主因子F1上的荷載較高，均大于0.5，貢獻率為42.207%；Hg、Cd在主因子F2上的荷載較高，Cr在主因子F3上的荷載較高。結合前述評價和聚類分析結果，綜合分析確定主因子F1主要為自然源和人為源的綜合作用造成，包括交通運輸，工業生產、大氣沉降；主因子F2主要為人為源，推測主要與金屬加工業關系密切；主因子F3主要為成土母質。重點企業綜合累積程度與前述累積評價結果一致，采用上述方法進行土壤重金屬累積及源解析研究，結果較可靠。

關鍵詞：重點企業；重金屬累積；因子分析法；源解析

Source identification of heavy metal pollution in topsoil based on multivariate statistical analysis

HU Yuxin， SONG Wei， ZHOU Ruijing

（Beijing Institute of Geological ＆ Prospecting Engineering， Beijing 100048， China）

Abstract： This research collected 57 soil samples around 10 key enterprises in Haidian District to evaluate the pollution and accumulation of topsoil based on the methods of single factor pollution index， Nemero comprehensive pollution index and geo-accumulation index. The factor analysis method and cluster analysis have been used to identify and analyze the sources of heavy metals in the soil. The results show that the soil environmental quality is safe without heavy metal pollution. According to geo-accumulation evaluation results， the heavy metals all accumulate to different degrees except Pb and Ni. Besides， the elements of Zn， Cu， Pb， Ni， Hg and As in the soil are all significantly correlated. The load of Pb， Cu， As， Ni and Zn on F1 is higher than 0.5 with a contribution rate of 42.207%. Hg and Cd have higher loads on F2， and Cr has higher loads on F3. Since heavy metals with strong correlation may have homology， it is speculated that F1 is mainly caused by the comprehensive action of natural and man-made sources， including transportation， industrial production and atmospheric deposition. F2 is mainly a man-made source， which is speculated to be closely related to metal processing industry. F3 is mainly the parent material of the soil. The comprehensive accumulative degree of the key enterprises is shown as HF > SW > RS > GYGN > ZSH， which is consistent with the aforementioned accumulative evaluation results. It can be seen that the above assessment methods are reliable in analyzing the accumulation and source of heavy metals in soil.

Keywords： key enterprises; accumulation of heavy metals; factor analysis; source analysis

土壤是人類生命之本，近些年來，隨著土壤突發事件的發生，土壤環境逐漸被人們廣泛關注。相較于美國等發達國家，我國土壤相關調查起步較晚，存在土壤基礎數據庫不完善、缺乏長序列的土壤監測數據等問題。伴隨著“土十條”等相關政策的陸續落地，對主要城市中的在產企業對其周邊土壤環境的影響關注度逐漸增大（羅維等，2024）。部分重金屬具有一定的毒理特性，當土壤中重金屬濃度超過限量標準值時，對人體的健康風險則不可忽視，如As、Cr、Cd、Pb、Hg等元素（Jin et al.，2019）。目前關于土壤重金屬累積、污染溯源手段一般分為定性判斷和定量估算。常用的定性分析法包括富集因子法、元素濃度比值法、土壤剖面分析法、污染空間分析法等；定量分析法包括同位素比率解析法、因子分析法、正定矩陣因子分析法等（韓存亮等，2017），兩者相結合是目前應用最為廣泛的溯源手段之一（潘勇軍等，2008；趙靚等，2020；李月芬等，2004；Lu et al.，2012）。北京市對城市公園用地、城區用地、朝陽區城區五環內的綠地表層土壤中重金屬進行了檢測及污染評估（秦坤坤，2022；白江偉等，2023）；對海淀區某些重點在產企業，胡昱欣等（2021）采用污染評價法、地累積指數法和潛在生態危害指數法對2018—2020年表層土壤重金屬污染風險和變化趨勢進行了研究。本文以海淀區10家重點企業周邊表層土壤2020年監測數據為基礎，在單因子污染指數法、內梅羅綜合污染指數法、地累積指數法進行污染評價基礎上，采用因子分析、聚類分析等統計法對累積來源進行定量或半定量解析研究，與前期成果相比，本次研究程度更深入，指向性更強，可為城市表層土壤環境重金屬污染源識別、累積溯源研究提供重要參考。

1? 材料與方法

1.1? 研究區概況

海淀區位于北京市區西北部，全區總面積為430.77 km2。地勢西高東低，以低山丘陵為主要地貌，西部山地為太行山余脈，中部、東部為平原區（劉文平等，2016）。山地區域以褐土為主，山區為壤土至砂壤，山前多含礫、砂黏和礫黏砂（武毅，2019）。海淀區屬于暖溫帶半濕潤季風氣候，全年主導風向為東北風，區域內有10條河流，均屬北運河水系，總長度為119.8?km，昆明湖、玉淵潭、紫竹院湖、上莊水庫等地表水體為區域內主要湖泊（李慧強，2016；李彥旻，2016）。本次海淀區10家重點企業類別包括集成電路制造（RS）、原油加工及石油制品制造（ZSH）、環境衛生管理（LLT）、航空與航天器及設備制造（WX、HF），有色金屬鑄造、金屬與非金屬材料（SW、GYGN、BY、AT），具有行業類別廣、覆蓋范圍大、涉密企業多、關注度高等特點。

1.2? 樣品采集與處理

以企業為中心構建緩沖區，在海淀區主導風向的下風向、距離企業75、200、400 m緩沖區處各設置1個采樣點；在其他方向200 m緩沖區處各設置1個采樣點。其中，除2家企業由于距離較近而合并布設9個土壤采樣點外，其他重點企業周邊均布設6個土壤采樣點，共計布設57個土壤采樣點，每個采樣點均采集表層（0～20 cm）土壤樣品1個。2020年4月，在10家重點企業周邊共采集了57個土壤樣品，采用雙對角線五點混合法采集土壤樣品，用木鏟挖20 cm × 20 cm × 20 cm土方，盡量選擇擾動較小的土層，裝樣前去掉土壤表面雜物（雜草、碎石塊等），采樣量不少于2.0 kg，過量的土用四分法進行棄土處理，而后裝入聚乙烯自封袋中備檢，所有點位均采用高精度GPS進行定位。通過分析57個代表性土壤樣品發現，土壤環境pH為7.68～8.41，均值為8.13，變異系數0.02，總體呈穩定的堿性環境。土壤中Cu、Zn、Ni、Cr采用火焰原子吸收分光光度法，Cd、Pb采用石墨爐原子吸收分光光度法，Hg、As采用微波消解原子熒光法，均按照GB 36600－2018《土壤環境質量 建設用地土壤污染風險管控標準（試行）》中推薦的方法進行分析測試。

1.3? 研究方法

1）評價方法

單因子污染指數法、內梅羅綜合污染指數法由于具有計算簡單、結果直觀等優勢，被廣泛應用于土壤污染評價（沈城等，2020；黃安林等，2020）。地累積指數法由德國科學家Muller提出，因其考慮了土壤本底環境含量值，近些年來被許多學者廣泛應用于土壤中重金屬累積污染評價，且適用性較好（常家華等，2019；麥麥提吐爾遜·艾則孜等，2018）；且指數值越大代表累積程度越高，受人為活動影響越大（李彥榮等，2015）。本次研究采用上述方法對表層土壤進行污染、累積評價。進行污染評價時，土壤中Cu、Cd、Pb、Ni、As、Hg限量標準值參考前述標準中第二類用地的篩選值，Zn、Cr限量標準值參考北京市DB11/T 811－2011《場地土壤環境風險評價篩選值》標準中工業/商服用地的篩選值，即土壤中Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、Ni、Hg、As限量標準值依次取18 000、10 000、65、800、2 500、900、38、60 mg·kg-1；通過查閱相關文獻，確定本次研究采用的北京市土壤Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、Ni、Hg、As背景值依次為18.7、57.5、0.119、24.6、29.8、26.8、0.112、7.09 mg·kg-1（陳同斌等，2004；李春蘭等，1984），各評價方法及參數見表1，各評價方法分級標準見表2。

2）源識別與源解析法

因子分析法和聚類分析法均是定量分析的多元統計方法。因子分析法是一種降維的數據分析方法，將多個實測變量之間的相互關系通過數學變化轉換為幾個線性不相關的綜合指標，在不損失或者少損失原始數信息前提下，從復雜的眾多變量提取幾個公共因子，以較少的因子解釋大量數據特征，進而得出變量間的因果關系（王雄軍等，2008）。聚類分析是將抽象對象或物理對象組合成一組，并對相似對象進行分析歸類（張嘉暉等，2020），本次聚類分析主要是對土壤中各個指標之間定義距離，并根據各個指標的相似特性進行聚類，進而形成關系圖譜（王飛宇等，2023）。

本次采用因子分析、聚類分析等統計學方法進行表層土壤重金屬污染源識別、解析研究，采用SPSS 24.0軟件進行數理統計特征、統計分析計算，采用MATLAB 2020計算內梅羅綜合污染指數和地累積指數，采用Origin 2018、ESRI ArcGIS 10.8軟件進行繪圖。

2? 結果與分析

2.1? 土壤重金屬含量特征、污染與累積分析

對海淀區重點企業周邊土壤中8項重金屬元素全含量進行數理統計及箱線統計分析，結果見表3、圖1。采用單因子污染指數法、內梅羅綜合污染指數法對土壤中重金屬含量進行污染評價，利用地累積指數法進行累積評價，結果見表4、圖2。箱線統計圖通過呈現土壤中各元素全含量的最大值、最小值、中位數和2個四分位數來反映定量數據分布特征。變異系數是用來衡量空間離散程度的無量綱值，值越大說明空間分布越不均勻，且當變異系數大于0.5時，土壤可能存在點源污染（麥麥提吐爾遜·艾則孜等，2017；王子龍，2008）。

結合表3、表4、圖1、圖2可知，土壤中8種重金屬元素全含量均遠低于限量標準值，不存在上述重金屬污染，PN值為0.16（小于0.7），土壤環境質量屬于安全等級。從數據分布特征看，土壤中Cu、Pb、Ni均值相近，Zn、Cr均值較相近，Zn、Ni、Hg元素存在異常高的值。Hg元素含量峰度值最高，為6.81 ，其次為Zn元素。

從空間分布特征看，各重金屬元素全含量變異系數為0.11～0.78，表現為Hg>Cd>Zn>Pb>As>Cu>Ni>Cr。Hg元素相較其他元素空間分布差異最大，變異系數為0.78，屬于高變異度。從重金屬累積程度看，土壤中除Pb、Ni外，其他6項重金屬元素均存在累積。各重金屬元素各累積級別百分比之和（圖2）表現為Cr>Cu>Hg>Zn>As>Cd>（Pb、Ni），Igeo最大值表現為Hg>Cr>Zn>Cu>As>Cd>Ni>Pb。分析發現，Cr、Cu各累積級別之和占比雖相對較高，尤以Cr元素最高，為100%；但Cr、Cu變異系數相對較小，空間分布差異相對較小，最大僅為0.25。Hg元素雖累積級別、變異系數最大，但各累積級別百分比之和低于Cr、Cu。土壤中Cu、Cr、Hg元素在RS、SW、GYGN企業周邊累積程度相對較高，Zn在RS、SW、HF周邊土壤累積程度相對較高，Hg元素在RS企業周邊累積程度相比最高。綜上所述，RS、SW、HF企業周邊土壤中重金屬累積程度相對較高，主要累積元素為Cu、Zn、Cr、Hg。

2.2? 重金屬累積來源解析及成因分析

2.2.1? 因子分析

在因子分析前需要分析數據相關性。采用Kolmogorov-Smirnov檢驗得出，Cu、Cr、Ni、As呈正態分布，Zn、Pb呈偏態分布，Cd、Hg不符合正態分布。采用Spearman非參數方法對數據進行相關性分析，結果見表5。由表5可知，Cu、Zn、Pb、Ni、As兩兩之間具有極顯著的相關性，且相關系數均大于0.50。Hg與Zn存在極顯著相關性，與As存在顯著相關性；Cr僅與As元素存在顯著相關性，與Cu存在一定負相關。總體上，除Cd元素外，其他重金屬元素均具有較好的相關性，且推測Cr、Ni、As累積可能具有同源性。

對數據進行相關性分析后，進行Kaiser-Meyer-Olkin和Bartlett檢驗得出，KMO值為0.786（大于0.6為適合）；Bartlett球形度檢驗相伴概率為0.000，小于顯著性水平0.01，表明所選數據有效性較好，適合進行因子分析與重金屬累積溯源（張連科等，2016）。以各采樣點土壤中Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、Ni、Hg、As元素為變量，采用SPSS 24.0軟件，通過主成分分析（PCA）和方差最大旋轉法（Varimax rotation）計算，提取了3個特征值大于1的主因子，結果見表6，旋轉后因子荷載分布見圖3。

分析表6和圖3可知，主因子F1、F2、F3的特征值依次為3.377、1.242、1.105。土壤中Pb、Cu、As、Ni、Zn元素在F1主因子上的荷載均大于0.5，F1主因子上貢獻率為42.207%；Hg、Cd元素在F2主因子上荷載較高，依次為0.731、-0.671，F2主因子貢獻率為15.528%，累積貢獻率為57.736%，僅Cr在F3主因子上荷載較高，為0.915，F3因子貢獻率為13.807%，3個主因子累積貢獻率為71.547%（>60.000%），即采用3個主因子可表達大部分原始數據的信息。

2.2.2? 聚類分析

聚類分析可將重金屬污染來源相似的采樣點進行歸類，相似度較高的優先聚類，結合重點企業生產特點，分析重點企業周邊采樣點處表層土壤重金屬可能的主要來源，識別出需重點關注的采樣點位和企業。本次對57個土壤樣品中8種重金屬數據進行聚類分析，采用系統聚類中組間連接法，度量標準采用平方歐氏距離，聚類數最大取6，聚類分析結果見表7。

分析表7可知，聚類優先級為1、2、3級的采樣點23個，為RS、SW、GYGN、HF周邊表層土壤樣品。1?級聚類和3級聚類的表層土壤采樣點均為RS、SW、GYGN、HF周邊表層土壤樣品，1級聚類采樣點11個，下風向采樣點占比最高，為54.55%；2級聚類采樣點僅包含RS、HF企業周邊表層土壤樣品。可見，重金屬來源相似度最高的為RS、SW、GYGN、HF企業周邊表層土壤樣品。

2.2.3? 重金屬累積評價分析

在相關性分析、因子分析、聚類分析方法基礎上，通過求得各采樣點重金屬累積綜合得分進行累積定量評價。將各變量原始數據進行標準化處理以獲得標準化數據矩陣，并計算特征向量，獲得各主成分表達式及綜合得分表達式：

F1=0.489X1+0.473X2+0.459X3+0.399X4+0.362X5+0.135X6+0.106X7+0.084X8 （1）

F2=0.001X1+0.039X2+0.159X3-0.028X4+0.420X5+0.656X6-0.602X7+0.05X8???? （2）

F3=0.109X1-0.152X2+0.149X3+0.214X4-0.159X5-0.098X6-0.322X7+0.87X8????? （3）

f ==α1 F1+α2 F2+α3 F3 ?????? （4）

式中，X1、X2、X3、......、X8依次為Pb、Cu、As、Ni、Zn、Hg、Cd、Cr變量經標準化處理后的數據矩陣；α1、α2、α3依次為3個主成分的貢獻率。本次各采樣點f值三維散點圖如圖4所示。

經統計分析發現，f值大于零的采樣點數為24，所占百分比為42.11%，為RS、SW、GYGN、HF重點企業周邊的采樣點，且RS-D-3、RS-D-2、HF-O-2、HF-O-3點位f值相對最高，依次為3.17、2.78、2.20、2.18。為了獲得各企業周邊土壤重金屬累積綜合得分，采用加權平均和算數平均2種方法對F1、F2、F3進行計算。其中，權重賦予考慮企業活動對周邊土壤環境的影響，即緩沖區范圍越小，企業的影響越大。位于75、200、400 m緩沖區范圍內點位依次賦予權重值3、2、1，計算獲得各重點企業在3個主成分上的得分F1?、F2?、F3?和綜合得分f ?，f ?值越大代表企業周邊土壤中重金屬綜合累積程度越高。采用上述兩種方法分別計算各企業綜合得分，計算結果見圖5、表8。

對各企業綜合得分f1?和f2?進行排序，前5名均為f ?HF>f ?SW>f ?RS>f ?GYGN>f ?ZSH，可見一致性較好。由圖5可知，HF、SW、RS、GYGN綜合累積程度明顯較其他企業高，與前述地累積指數法評價結果一致。分析發現，RS企業以半導體電子產品生產為主，SW企業以生產電路板為主，HF企業主要做金屬熔煉，GYGN企業主要做鑄造有色金屬和合金制品。上述企業均存在重金屬類生產工藝，結合前述聚類分析結果，推測重金屬累積與企業生產工藝相關性較大。

3? 討論

自然因素來源和人為活動等造成的外源輸入是城市土壤重金屬污染的兩大主要來源（Ioulia Papageorgiou， et al.，2020；Mexia， et al.，2018），持續的人為活動不可避免地會使得土壤中重金屬存在一定累積，包括工業源、農業源、生活源、交通源等；成土母質、大氣沉降等是主要自然來源。據以往研究，北京市表層土壤中Cr、Ni、As含量主要受成土母質的影響（Reid et al.，2005）；尾氣排放、電線及電子設備制造是Cu的主要來源；城市環境中Cd的積累有多種來源，生產鎳鎘電池，涂料、電鍍、顏料、汽車散熱器的生產，電子元件的制造等都可以造成土壤中Cd含量累積；土壤Hg在城市環境中的積累尤以金屬加工工業最為普遍（鄭袁明等，2005；劉玲玲等，2020）。由于海淀區重點企業周邊表層土壤中主要存在累積的重金屬元素為Zn、Cu、Cr，其次為As、Hg。綜合分析，主因子F1主要為自然源和人為源的綜合作用造成，包括交通運輸，工業生產、大氣沉降；主因子F2主要為人為源，推測主要與金屬加工業關系密切；主因子F3主要為成土母質。

4? 結論

1）從土壤污染水平看，海淀區重點企業周邊表層（0～20.0 cm）土壤中8項重金屬全含量均低于相應限量標準值，不存在重金屬污染，土壤環境質量為安全等級。

2）從重金屬累積水平看，除Pb、Ni外，其他6種重金屬元素均存在不同程度累積。RS、SW、HF企業周邊土壤中重金屬累積程度相對較高，以Cu、Zn、Cr、Hg為主。

3）從重金屬累積來源看，土壤中Zn、Cu、Pb、Ni、Hg、As元素具有極顯著相關性。Pb、Cu、As、Ni、Zn元素在F1上的荷載較高，貢獻率為42.207%；Hg、Cd元素在F2上的荷載較高，Cr元素在F3上的荷載較高，3個主因子累積貢獻率為71.547%。聚類分析結果表明，RS、SW、GYGN、HF企業周邊采樣點處土壤重金屬來源相似度最高。綜合分析F1主要為自然源和人為源的綜合作用造成，主要包括交通運輸、工業生產和大氣沉降；F2主要為人為源，主要與金屬加工業關系密切；F3主要為成土母質。

4）從累積程度看，f值大于零的采樣點占比為42.11%，分布在RS、SW、GYGN、HF重點企業周邊。采用加權平均算法求得綜合得分前五名為f ?HF>f ?SW>f ?RS>f ?GYGN>f ?ZSH，與前述地累積指數法評價結果和單個采樣點f值統計結果一致，f值較高的企業均涉及重金屬類生產工藝。

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