鋰金屬負極因具有超高的理論比容量(3860 mAh g-1)和極低的氧化還原電位(-3.04 V vs標準氫電極),被認為是最有前途的下一代負極材料。其中具有微相分離結構的聚合物人工固體電解質界面(SEI)非常有希望解決鋰金屬電池中天然靜態SEI的不均勻性和連續開裂問題。然而由于結構中軟相和硬相之間的相互干擾,以及聚合物與鋰金屬之間的反應,導致該聚合物人工SEI難以兼顧均勻導電性、力學性能和界面穩定性。
針對這一問題,西安交通大學化學學院丁書江團隊開發了一種可同時實現均勻離子導電性、出色力學性能和優異界面穩定性的動態超分子離子導電聚氨酯脲界面層(DSIPI)。具有松散的Li+-O配位相互作用的軟相聚四氫呋喃主鏈負責均勻的Li+傳輸,同時硬相中的超分子六重氫鍵通過順序鍵合裂解來耗散應變能,以實現優異的力學性能。此外,DSIPI中大量的TFSI-有助于在循環時原位構建更加穩定的聚合物—無機復合SEI?;贒SIPI保護的鋰金屬負極(DSIPI@Li)能夠實現對稱電池在20 mA cm-2的超高電流密度下具有超過4000小時的優異循環能力,這一性能與同類研究比較處于領先水平。此外,DSIPI@Li能夠在LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極負載量高和低N/P比的約束條件下穩定運行。這項工作為設計人工SEI和開發高性能LMB提供了有前途的策略。
上述研究成果近期以《超韌的動態超分子離子導電彈性體誘導均勻的鋰離子傳輸和穩定界面確保無枝晶的鋰金屬負極》(Ultra-tough Dynamic Supramolecular Ion-conducting Elastomer Induced Uniform Li+Transport and Stabilizes Interphase Ensures Dendrite-free Lithium Metal Anodes)為題發表在國際化學領域權威期刊《德國應用化學》上,西安交通大學化學學院為第一通訊單位。該論文第一作者為西安交大碩士生劉洪,通訊作者為西安交大化學學院丁書江教授、于偉副教授。該工作得到了國家自然科學基金資助,論文的表征及測試得到了西安交通大學分析測試共享中心的支持。