吉林二道溝金礦床地質特征及成礦物理化學條件研究

摘要：二道溝金礦床是中國金礦的重要產區之一，但前人對其成礦物理化學條件研究程度較低。為進一步探究礦床成因，本次工作在前人研究的基礎上，通過構建熱力學模型，揭示成礦過程中物理化學條件的狀態。通過建立二道溝金礦床及鄰近的3個金礦床（本區、三道岔和八家子）主成礦階段溫度和壓力的熱力學模型，估算了4個礦床主成礦階段成礦物理化學條件分別為：本區金礦床pH值為4.314～7.186，lg fO2為-35.617～-40.825；二道溝金礦床pH值為3.04～7.228，lg fO2為-40.576～-49.646；八家子金礦床pH值為4.041～7.137，lg fO2為-36.829～-42.315；三道岔金礦床pH值為4.405～7.181，lg fO2為-34.469～-39.277。結果表明：主成礦階段成礦流體的pH值逐漸由低變高，流體性質由酸性向中性演化，lg fO2出現由高氧逸度向低氧逸度轉變，結合流體包裹體及H-O同位素研究結果，表明成礦流體與大氣降水具有密切聯系。

關鍵詞：流體地球化學；熱力學模擬；成礦；物理化學條件；二道溝金礦床；流體包裹體；pH

中圖分類號：TD11 P618.51""""""""" 文章編號：1001-1277（2024）12-0114-07

文獻標志碼：Adoi：10.11792/hj20241220

引 言

夾皮溝金礦帶是中國金礦的重要產區之一［1］，也是重要的貴金屬及有色金屬產區［2］。該金礦帶開采距今已有200余年的歷史，每年產金約1.5 t，預估金儲量超過100 t［3］。夾皮溝金礦帶包括本區、二道溝、三道岔、八家子、小北溝、立山等多個典型金礦床。近年來，通過探礦發現了大陽岔、松江河等新金礦床，表明該金礦帶仍具有較大的找礦潛力。

眾多學者對夾皮溝金礦帶展開了大量研究，主要集中在地質概況、地球化學、地質年代學及流體包裹體等方面［1］。前人通過氧同位素測定，結合物探資料分析認為，夾皮溝金礦帶成礦熱液以巖漿水為主且有一定大氣降水注入［4］；部分學者通過對礦床地質特征、40Ar/39Ar及礦體地質特征綜合分析認為，夾皮溝金礦帶流體來源為巖漿熱液，成礦類型為典型造山型［5］；而一些學者通過氫氧同位素示蹤，認為夾皮溝金礦帶成礦流體為變質熱液［6］；通過鋯石U-Pb、裂變徑跡及40Ar/39Ar來分析成礦時代并結合地質構造分析，發現夾皮溝金礦帶金成礦與構造-巖漿事件有關，認為成礦流體為巖漿熱液［1］；通過流體包裹體及C-H-O同位素、S-Pb-Sr同位素及元素地球化學分析認為，夾皮溝金礦帶成礦流體為變質熱液［7］。目前，眾多學者對夾皮溝金礦帶成礦流體的來源及組成仍存在爭議，并且缺乏對成礦流體物理化學性質的研究。成礦過程是一個復雜的過程，直觀研究具有一定的難度。將礦物集合體及其相關簡化體系與地球化學理論相結合，反演出在成礦過程中不同階段的礦物共生組合，結合lg fO2-pH相圖，將成礦物理化學環境定量化，依照成礦流體與礦物之間的化學反應過程來構筑函數關系，從而有效計算出最接近真實的成礦環境［8-9］。本次工作基于前人的相關研究，選取夾皮溝金礦帶內的二道溝金礦床作為研究對象，根據質量作用定律來建立熱力學平衡方程，進而構建礦物平衡模型，估算了不同成礦階段主要溫壓條件下的物理化學條件參數（pH、氧逸度fO2）［10］，揭示了成礦過程中的物理化學條件，為進一步認識礦床成因和找礦預測提供了相關參考。

1 礦區及礦床地質特征

1.1 礦區地質特征

二道溝金礦床位于夾皮溝金礦帶西側，礦區出露地層以太古宙表殼巖為主［11-13］，巖性主要為角閃巖［14］、花崗質片麻巖和混合花崗巖［15-16］（見圖1-A），顯生宙沉積蓋層不甚發育，僅有少量第四系分布于溝谷地區［2，11-13］。礦區構造以斷裂為主，斷裂內糜棱巖化作用明顯［11］。其中，北西向和近南北向斷裂是主要容礦構造［17-18］，同時發育北東向—北北東向斷裂，形成于成礦后期，錯斷礦體［19-20］。礦區巖漿巖出露較少，僅有閃長巖及少量煌斑巖出露［21-24］，前者主要分布于礦區中部及西部部分地區，且向深部具有一定的延伸（見圖1-B），后者則僅在中部地區有少量分布。

1.2 礦床地質特征

礦體類型主要為含金硫化物石英脈型、含金糜棱巖型、含金蝕變型。礦體多呈脈狀、網狀、透鏡狀產出（見圖2）［15］，走向大致為東西向—北東東向—北東向，傾向南—南東，傾角為30°～45°［25］，礦體尖滅再現、分支復合及膨縮現象明顯［26］，不同層次的礦石在結構、構造上具有相似性。礦石中金屬礦物主要為黃鐵礦、方鉛礦、黃銅礦、閃鋅礦及自然金。其中，黃鐵礦是金的主要載體［27-28］，非金屬礦物主要有石英（＞65 %）、綠泥石、綠簾石、絹云母、鉀長石和方解石［16，24］。礦石結構主要為自形—半自形晶粒狀結構、他形晶粒狀結構、交代結構、碎裂結構和包含結構［29］，構造主要為脈狀構造、條帶狀構造、浸染狀構造，局部團塊狀構造［30-31］。礦體周圍熱液蝕變發育，各類蝕變總體圍繞礦脈生成，沿斷裂分布，受構造制約明顯［32］，圍巖蝕變主要表現為鉀化-黑云母化、綠泥石化-綠簾石化、絹云母化、碳酸鹽化和貫穿整個蝕變過程的硅化，在空間上從礦體向外蝕變逐漸變弱［33-35］，礦床內部碳酸鹽化在整個蝕變過程中普遍存在［36］。其中，硅化和黃鐵礦化與金礦化密切相關［37］。

2 熱力學模型構建

礦床中礦物的形成過程本質上是一個復雜的水-巖反應過程。所謂熱力學模型就是在固定的溫壓條件及化學成分下，找到反應體系最穩定的狀態［38］。從熱力學角度來說，就是找到整個反應體系的最小吉布斯自由能；從數學角度來說就是利用求極值原理來求解偏微分方程，見式（1）。

式中：G為吉布斯自由能；ζ為反應進展變量；P為壓力；T為溫度。

將夾皮溝金礦帶內的4個金礦床（本區、二道溝、三道岔和八家子）主成礦階段的溫度、壓力（本區為197 ℃、208×105 Pa，二道溝為128 ℃、1 400×105 Pa，八家子為183 ℃、480×105 Pa，三道岔為210 ℃、550×105 Pa）代入式中，即將P、T看作常數，求解此偏微分方程，即可求出這4個金礦床主成礦階段的最小吉布斯自由能，此時礦床中水-巖反應體系達到平衡狀態［8，38］。

由于夾皮溝金礦帶內的水-巖反應是涉及多相態、多組分的復雜化學反應體系，因此本文所采用的化學熱力學平衡算法為利用化學計量數的質量作用定律來構建關于化學平衡常數K的質量作用方程［39］。當化學反應處于化學平衡狀態時，結合活度的定義，Δrμ計算方法見式（2）：

Δrμ=Δrμo+RTln Q（2）

式中：Δrμ為實際反應中達到或未達到平衡狀態生成物與反應物之間的自由能差值；R為常數；Δrμo為純的、處于標準狀態的生成物與反應物之間的吉布斯自由能差值；Q為活度。

當化學反應處于平衡態時，Δrμ=0，則有：

Δrμo=ΔrGo-RTln Q=-RTln K（3）

式中：K為熱力學平衡常數，據此可建立礦床中可溶性物質與平衡常數K之間的線性方程。

夾皮溝金礦帶內的這4個金礦床主成礦階段水-巖反應中存在H-S-O、Fe-S-O、Cu-Fe-S-O、Au-S-O體系，涉及的化學反應方程式見表1。

礦床中主成礦階段的水-巖反應為獨立的反應關系，以表1中化學反應方程3（SO2-4+2H+H2S+2O2↑）、化學反應方程15（Cu5FeS4+4FeS2+3O2+2H2O5CuFeS2+2HSO-4+2H+）為例，結合式（3），可建立方程：

由反應方程3可推導出：

由反應方程15可推導出：

式中：α為對應pH值。

據此原理可構建出主成礦階段涉及到所有反應的pH、lg fO2及lg K三者之間的線性方程，可繪制出pH-lg fO2熱力學相圖。

3 成礦作用物理化學條件

前人研究將二道溝金礦床成礦劃分為4個階段［11］：Ⅰ階段，石英階段（見圖2-a）；Ⅱ階段，黃鐵礦-石英階段（見圖2-b）；Ⅲ階段，自然金-多金屬硫化物-石英階段（見圖2-c、d）；Ⅳ階段，石英-碳酸鹽階段。其中，Ⅲ階段是最主要成礦階段，礦物組合為黃鐵礦+石英+自然金+黃銅礦+方鉛礦組合，是金最主要的沉淀階段，自然金以填充于石英、黃鐵礦裂隙中的不規則顆粒物形式出現［15］。

前人將二道溝金礦床的流體包裹體劃分為以下類型：早成礦階段包裹體類型為C型（CO2-H2O-NaCl）、W型（H2O-NaCl）；主成礦階段包裹體類型為W型、C型、PC型（CO2）；晚成礦階段包裹體類型為W型［2，7，15］?；跓崃W數據與礦物穩定關系，可以估算區域成礦的物理化學條件。依據上述流體包裹體研究，通過流體與礦物之間元素交換的化學反應方程，結合化學質量作用定律并假定此時礦物與流體之間的反應處于化學平衡狀態，構建了線性方程，利用線性方程繪制了本區、二道溝、八家子、三道岔4個金礦床主成礦階段的pH-lg fO2相圖，結果見圖3，涉及的熱力學數據（lg K）主要取自SUPCRT92［40-41］，涉及的熱力學系統包括H-S-O、Fe-S-O、Cu-Fe-S-O、Au-S-O系統，涉及的化學反應方程式及平衡常數見表1。

由圖3可知：本區金礦床主成礦階段成礦環境為pH值4.341～7.186，lg fO2-35.617～-40.825；二道溝金礦床主成礦階段成礦環境為pH值3.040～7.228，lg fO2-40.576～-49.646；八家子金礦床主成礦階段成礦環境為pH值4.041～7.137，lg fO2-36.829～-42.315；三道岔金礦床主成礦階段成礦環境為pH值4.405～7.181，lg fO2-34.496～-39.277。上述4個金礦床主成礦階段，石英脈中存在黃鐵礦+石英+自然金+黃銅礦+方鉛礦等金與多金屬硫化物共生組合的現象，所以金礦床主成礦階段的成礦環境應處于上述礦物共存的穩定域中，此時顯示出成礦流體的pH為酸性至中性，pH升高、氧逸度降低，同時pH-lg fO2相圖所圈閉出的區域幾乎一致，這表明上述4個金礦床的成礦流體來源及成礦環境可能一致，均為弱酸性還原環境。

4 討 論

4.1 成礦地質條件

二道溝金礦區地層出露齊全，研究表明，金與多金屬成礦物質主要來源于新太古界夾皮溝群三道溝組、中元古界色洛河群及太古宇地層［36，42］。新太古界夾皮溝群三道溝與中元古界色洛河群主要賦存于黃泥河巖體之中，經地球化學研究，發現太古宇地層中金豐度值是地殼的數倍［43］。新太古界夾皮溝群三道溝組巖石主要賦存于中太古界龍崗巖群地層內［44］，成礦時間為2 500～3 000 Ma［11］，巖石中金豐度值約為5×10-9［45］；中元古界色洛河群地層主要為構造雜巖體，金豐度值為5×10-9～23×10-9，為本區金礦床的主要礦源層［44］。

二道溝金礦區內斷裂發育，這為成礦熱液的運移和富集提供了有利條件，敦化—密山斷裂呈北東向延伸［46］。在中生代侏羅紀，受伊澤奈奇板塊向北西側亞歐大陸俯沖作用的影響，發生了大規模左行平移，使得該斷裂與集安—松江斷裂錯斷并產生了左行壓扭性活動，形成了一系列次級斷裂［26］。這些次級斷裂為成礦引入了熱源，為區域內金成礦提供了空間［47］和有利的地質環境，是二道溝金礦區主要的容礦構造［48］，也是重要的導礦及控礦構造。

4.2 礦質沉淀機制

二道溝金礦床屬于中溫熱液型金礦床，主成礦階段平均溫度為100 ℃～250 ℃［49］。研究表明，在還原環境中，金以HS-、S-絡合物的形式進行遷移［50］，二道溝金礦床中的金主要以［Au（HS）2］-形式遷移［7］。pH-lg fO2相圖表明，二道溝金礦床在主成礦階段，氧逸度降低，pH增大，使得成礦熱液中金溶解度降低，從而導致金大量沉淀。結合相關研究，二道溝金礦床主成礦階段存在黃鐵礦-黃銅礦-斑銅礦-磁黃鐵礦-磁鐵礦-赤鐵礦-自然金的共生現象，因此成礦環境應位于上述礦物共生的穩定域中，這與上述pH-lg fO2相圖及涉及到的化學方程式一致，相圖中4個金礦床主成礦階段pH變化較為明顯，推測主成礦階段有大氣降水加入，發生劇烈的流體不混溶現象。值得注意的是，與其他3個金礦床相比，二道溝金礦床在主成礦階段pH變化較大，H+濃度降低，這可能與主成礦階段后期熱液中有大量大氣降水注入導致溫度降低，以及二道溝金礦床位于斷裂上，熱液通道上移出現釋壓現象，造成礦床壓力降低，使HS-與金屬離子活度降低，導致硫化物大量析出，使金發生沉淀有關。pH-lg fO2相圖中，4個金礦床的主成礦階段pH升高，lg fO2降低，結合流體包裹體研究，這可能與流體在主成礦階段發生劇烈沸騰，導致CO2組分逸出有關。同時，熱力學模擬結果表明，主成礦階段成礦環境處于弱酸性，氧逸度降低，為弱酸性還原環境，這與地質事實相符合。

黃鐵礦沉淀會引起熱液中還原性硫活度降低，促進金沉淀［51］。二道溝金礦床中金多以填隙和包裹在黃鐵礦中的形式出現，與黃鐵礦密切相關［33，52］，推測二道溝金礦床金沉淀可能與黃鐵礦沉淀有關，導致成礦熱液中還原性硫活度降低;S-Au絡合物穩定性降低，發生分解，使得礦床中的金大量沉淀。

4.3 礦床成因

二道溝金礦床內礦體受斷裂控制明顯，走向大致為東西向—北東東向—北東向，多呈脈狀、網狀、透鏡狀，蝕變類型主要有硅化、鉀化-黑云母化、綠泥石化-綠簾石化、絹云母化、碳酸鹽化。其中，硅化與金礦化密切相關［53］。流體包裹體以W型、C型、PC型為主，成礦流體是以CO2為主的NaCl-H2O-CO2體系，這表明了成礦流體具有幔源特征［54］，初始成礦流體可能是以來自地幔的巖漿水為主，結合δD-δOH2O圖解發現，主成礦階段的樣品投影點靠近大氣降水線，表明存在大氣降水的加入，這進一步反映了巖漿作用對礦床成礦流體的影響。pH-lg fO2相圖表明，這4個金礦床主成礦階段溫度總體處于中低溫，成礦環境為弱酸性還原環境。在主成礦階段，大量大氣降水加入，導致成礦流體發生劇烈不混溶現象，使得金與多金屬硫化物大量卸載并在此沉淀，表明礦床類型屬于中溫熱液脈型。

5 結 論

1）二道溝礦床主成礦階段成礦流體的pH逐漸由低變高，流體性質由酸性向中性演化，lg fO2由高變低，反映了成礦環境屬于弱酸性還原環境，成礦階段有大量大氣降水加入，發生了劇烈的流體不混溶現象，推測二道溝金礦床與鄰近的3個金礦床成礦流體來源一致。

2）成礦流體是以CO2為主的NaCl-H2O-CO2體系，是來自地幔的巖漿水，在主成礦階段有大氣降水加入，巖漿水與大氣降水混合發生了劇烈的流體不混溶現象，導致溫度、壓力降低，礦質發生沉淀，這與pH-lg fO2相圖所反應的結論一致。

3）二道溝金礦床主成礦階段大氣降水的加入，使得溫度降低及黃鐵礦沉淀，導致還原性硫的活度降低，是促進礦床中金沉淀的重要因素。

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Geological characteristics and physicochemical ore-forming conditions

of Erdaogou Gold Deposit，Jilin Province

Abstract：Erdaogou Gold Deposit is one of China’s source areas of gold production，but its physicochemical ore-forming conditions have been insufficiently studied.To further explore the deposit genesis，based on previous research，this study constructed thermodynamic models to analyze the physicochemical conditions during ore formation.Thermodynamic models of temperature and pressure for the main ore-forming stages of Erdaogou Gold Deposit and 3 nearby deposits （Benqu，Sandaocha，and Bajiazi） were established to estimate the physicochemical parameters during the main ore-forming stage of the 4 deposits，which were as follows：pH 4.314-7.186，lg fO2-35.617 to-40.825 for Benqu Gold Deposit; pH 3.04-7.228，lg fO2-40.576 to-49.646 for Erdaogou Gold Deposit;pH 4.041-7.137，lg fO2-36.829 to-42.315 for Bajiazi Gold Deposit; pH 4.405-7.181，lg fO2-43.469 to-39.277 for Sandaocha Gold Deposit.The results indicate that during the main ore-forming stage，the fluid’s pH gradually increased from low to high，evolving from acidic to neutral.The lg fO2 showed a transition from high to low oxygen fugacity.Combined with fluid inclusion and H-O isotope studies，the findings suggest a close relationship between ore-forming fluids and meteoric water.

Keywords：fluid geochemistry;thermodynamic simulation;ore formation;physicochemical conditions;Erdaogou Gold Deposit;fluid inclusions;pH