某污染場地土壤與地下水協同修復閾值

中圖分類號：TP311.1;X52;X53 文獻標志碼：A

Abstract：It is scientifically significant to establish soil remediation standards for the synergistic management of soil and groundwater. Previous studies often assumed that contaminant sources directly affect the saturated zone，with litle consideration for the lag，attenuation，and variations in pollutant sources during migration in the vadose zone. Addressing this issue，in this paper coupling the onedimensional vertical transport analytical solution of pollutants in soil with the three-dimensional transport analytical solution of polltants in groundwater，the influence of factors affecting polutant migration and transformation on the synergistic remediation threshold of soil and groundwater is investigated. The results indicate that without considering the synergistic remediation of soil and groundwater，based on the screening values of soil for the first category of land use in current standards， benzene and chlorobenzene should be remediated to 1mg/kg and 68mg/kg respectively. Considering the synergistic remediation of soil and groundwater and aiming for compliance with downstream groundwater quality standards， the calculated synergistic remediation thresholds for soil and groundwater are 0.150mg/kg and 150.000mg/kg respectively. Failure to consider the synergistic remediation of soil and groundwater may result in inadequate or excessive soil remediation at the site.

Key words： contaminated site;soil and groundwater synergistic remediation;threshold calculation; analytic solution;coupled simulation

0 引言

土壤和地下水污染是如今社會普遍關注的環境問題。大量研究[1-5]表明，土壤和地下水之間存在密切的水力聯系，單獨對土壤或對地下水修復可能會導致修復效果不足或引發二次污染，但將土壤和地下水協同修復到基準值，也可能導致過度修復問題。“十四五\"期間，我國將貫徹“水土共治\"的理念，強化土壤與地下水協同治理6。科學確定土壤修復閾值對土壤與地下水協同治理具有重要的指導意義。

數值模擬是研究土壤與地下水中污染物遷移的重要手段，已得到廣泛應用。目前針對土壤和地下水的單獨模擬已形成較為成熟的研究方法和軟件體系。在土壤非飽和帶的模擬方面，主要基于Richards方程建立水流模型結合對流-彌散方程建立溶質運移模型[7-8]，已有模擬工具包括 Hydrus、SWAP和COMSOL等[9-12]；在地下水模擬方面，主要利用達西定律、質量方程和滲流連續性方程建立地下水水流模型，并運用溶質運移理論建立地下水污染預測模型，已經廣泛應用模擬軟件有VisualMODFLOW、FEFLOW 和 GMS 等[13-16]

盡管計算機技術和數值模擬軟件不斷發展，但解析解因其簡單、高效的特點仍然是土壤、地下水污染物遷移計算常用的方法之一。由于土壤和地下水中污染物遷移存在時空尺度的差異，現有研究大多數僅將土壤或地下水作為單獨介質開展數值模擬[17-20]。在地下水修復閾值計算中，多假設地表源強直接作用于飽和帶，而忽略了污染物在包氣帶遷移產生的滯后、衰減及污染源強變化等關鍵因素[21]。針對這一問題，本文對污染物在土壤中的一維垂向運移解析解和地下水中的三維運移解析解進行了耦合，考慮了污染物在包氣帶中運移造成的濃度衰減時間滯后及源強變化等因素，構建了污染物在土壤-地下水系統中的遷移轉化模型，并對某污染場地土壤與地下水協同修復閾值進行了研究，旨在采用更加科學的方法確定土壤修復閾值。

1 污染場地概況

1.1 水文地質條件

某退役溶劑廠污染場地位于京杭運河河畔，占地面積約4.6萬 m² ，周邊有居民區、京杭大運河等環境敏感點。

場地 25m 以下為第四系全新統沉積物。其中包氣帶厚度約 3m ，巖性主要為填土、黏土、粉質黏土和粉土。各土層含水量、孔隙比、滲透系數及飽和度等參數如表1所示。

表1各土層物理指標參數

Table1Physical indexparametertable of each soil layer

注： K_v 和 K_h 分別為含水層的垂向和橫向滲透系數。

飽和層厚度 20～22m ，含水層介質類型為松散巖類孔隙水含水層，巖性主要為中一晚更新世以來的沖湖積、濱海岸積所形成的灰黃-灰色粉砂，地下水位埋深為 3m 。

1.2 土壤與地下水污染狀況

污染物苯和氯苯在土壤和地下水中檢出率和含量均較高。其中：土壤中苯和氯苯的檢出率分別為11.5% 與 36.4% ，最高檢出質量分數分別為6.648、261.667mg/kg ；地下水中苯和氯苯檢出率分別為35% 和 55% ，最高檢出質量濃度分別為2.479、6.098mg/L 。

苯和氯苯超標區域在土壤、地下水中高度重合，表明土壤與地下水污染具有同源性，因此將苯和氯苯作為場地修復的主要目標污染物。

2 土壤與地下水協同修復閾值計算方法

2.1土壤-地下水系統中遷移過程概念模型

污染物在土壤-地下水系統中的運移過程可以分為源區土壤水中污染物濃度、包氣帶中污染物濃度和飽和帶中污染物濃度計算3個過程，其概念模型見圖1。污染物進入地下后，首先在源區土壤的土-水-氣三相中進行分配;然后在對流-彌散及吸附/解吸附作用影響下，污染物在土壤中發生一維垂向遷移；進入飽和帶后，在對流-彌散、吸附/解吸附、一級降解作用下進行水平遷移。

模型按照源區土壤水中污染物濃度換算、包氣帶中遷移和飽和帶中遷移三個模塊的順序依次計算。

圖1土壤-地下水系統中污染遷移概念模型示意圖 Fig. 1 Conceptual model for pollutant transport in soil groundwater

2.1.1 源區土壤水中污染物濃度計算

源區可以概化為水、土、氣三相介質，相應的溶解質量濃度通過將污染物的總質量在水（溶解）、土（吸附）和氣（空氣）三相之間進行分配來計算。孔隙水中污染物質量濃度 （ρ_w，s） 計算公式為

式中： w_s 為土壤中污染物質量分數； m_b 為單位體積多孔介質固體的質量； θ_w 為多孔介質中水的體積分數； θ_a 為多孔介質中空氣的體積分數； K_H 為源區亨利定律分配系數； K_d 為污染物在源區的吸附分配系數。

2.1.2 包氣帶中污染物遷移計算

假設污染物在包氣帶中通過一維垂向遷移、擴散、平衡吸附和一級降解反應等因素進行遷移轉化；包氣帶在其范圍上是半無限的，污染物可以自由地從底部流出。根據污染源強變化情況，解析解分為兩種情況進行計算。

1）源強質量濃度隨時間呈負指數函數下降。在該條件下，Ogata等[22]給出了考慮吸附和一級衰減作用的解析解。源區一級衰減速率可以描述污染物的有效去除程度。用戶可以自定義源衰減率，或者根據Rowe[23]的理論由系統自動計算得出，當源衰減速率為0時，則表示恒定源。描述包氣帶中污染物遷移的解析解可以表示為

式中： 為包氣帶中深度 h 處污染物在 Ψ_t 時刻的質量濃度；γ為源衰減速率； v_v^′ 為包氣帶中非飽和流有效平均線速度； 為包氣帶中有效彌散系數； λ_v 為土壤中的一級衰減速率； erfc（x） 為互補誤差函數，定義為

2）源強質量濃度隨時間變化過程已知。針對源強濃度隨時間變化情形，可利用Bedekar等[24]改進的解析解來表示：

式中： N（i） 為用戶輸入的源區歷史質量濃度 Δρ_i 的分段數； t_si 為用戶輸入歷史濃度分段中對應的時間。

2.1.3 飽和帶中污染物遷移計算

包氣帶底部輸出的污染物質量濃度作為飽和帶的輸入源。由于包氣帶中垂向非飽和流與飽和帶中地下水水平流速差異，其質量濃度會因與周圍側向地下水流混合而降低。這種稀釋作用可以通過包氣帶底部污染物質量濃度與稀釋因子（DF）之比來表示。污染物在飽和帶中水平運移可假設為一維對流和三維彌散，并可考慮平衡吸附和一級降解反應。

對包氣帶底部輸出質量濃度按一定時間步長離散，根據Bedekar等[24]的理論，飽和帶中任意位置和時刻的質量濃度解 ρ_s（x，y，z，t） 為

式中： x，y，z 為相對于污染源（假設為在飽水帶中垂直于地下水水平流向的矩形面）中心的空間坐標；B 為含水層厚度； τ 為時間積分符號； v_s^′ 為地下水實際流速； y₀ 為污染源半寬； z₁ 和 z₂ 分別為污染源下部和上部到含水層底板的距離； n 為歷史濃度的分段數 ：D_x^′，D_y^′，D_z^′ 分別為 x，y，z 方向上的有效彌散系數； λ_s 為飽和帶中的一級衰減速率。

2.2 土壤與地下水污染協同修復閾值計算方法

Python是一種功能強大的編程語言，它提供了高效的高級數據結構，還能簡單有效地面向對象編程，因而成為多數平臺上寫腳本和快速開發應用的一種流行語言[25-28]。本次修復閾值計算方法的編程采用Python語言進行設計。

采用Excel表作為參數輸入，包括污染物、土壤輸入參數和地下水輸入參數三個表單。表2展示了污染物表單的部分內容，該表單根據《地下水質量標準（GB/T14848—2017）》[29]內置了常見的75種污染物的第Ⅲ類水質標準及最低檢出限。用戶可以根據模擬的污染物自行選擇，若模擬的污染物不在表單的75種之中，用戶也可選擇自定義選項輸入所需模擬的污染物水質類別及檢出限。

表2污染物表單示例（部分）

Table2Sheet sample of contaminant （part） mg/L

工作流程如下：首先，通過調用土壤、地下水模型參數表單讀取參數，計算污染源質量濃度隨時間的變化關系；然后，計算土壤底部污染物質量濃度隨時間的變化關系，將土壤底部質量濃度與DF之比作為飽和帶污染源強輸入，通過式（4）計算地下水監測點位污染物質量濃度隨時間的變化曲線；最后，根據模擬目標（環境影響評價/風險源篩選），結合設定的污染物檢出限和相應的水質標準，自動生成包含計算結果分析、曲線圖和數據表格的模擬結果報告。

土壤模擬參數表單在源區質量濃度部分提供了4種源強選項：選項1為無限污染源情況，此時源衰減率 γ₁ 自動設置為0；選項2和3均為源強質量濃度隨時間呈負指數函數衰減的情景，不同的是選項2 中源衰減率 γ₂ 由用戶輸人，選項3中源衰減率 γ₃ 則是程序根據入滲速率、含水率等參數自動計算得到；選項4通過用戶輸入污染物質量濃度隨時間變化的離散點，用戶可在表單右側兩列分別輸入時間一質量濃度序列，終止時間以一1結尾表示。當源強選項為2或3時，解析解可以選擇1或2，選項1對應于通用解析解，選項2則對應數值解。

地下水模擬參數表單用于處理含水層相關參數，包括飽和帶中污染源維度、水流參數、污染物運移參數和稀釋因子。其中，稀釋因子部分提供了4種不同的選項，用戶可以選擇最符合實際的計算方法：1）采用用戶輸入的稀釋因子 DF₁ ；2）采用系統默認設定的稀釋因子 DF₂ （設定值為20）;3）通過用戶輸入地下水流速和土壤的橫截面積自動計算稀釋因子 DF₃ ;4）使用滲透深度和源長度自動計算稀釋因子 DF₄ 。

3計算結果與討論

3.1 參數輸入

本次研究針對前述場地土壤與地下水協同修復基準值確定問題，將污染源視為土壤中殘余的有限污染源。首先將苯作為目標污染物，污染源區深度設為 2m 。本次模擬最大時間為5000d，時間步長為1d，分別計算在距離污染源 1m （最大污染質量濃度處）、 50m （場地中心處）及 100m （場地邊界處）污染物質量濃度隨時間變化關系，合規點設置在場地邊界。

3.2 現狀條件下目標污染物擴散趨勢預測

下游監測點位地下水中目標污染物質量濃度隨時間變化如圖2所示。

以土壤中苯的最大初始質量分數 6.648mg/kg 作為輸入，其遷移到距離 x=1m 時的最大質量濃度為 2.478mg/L （圖2a），與地下水中苯的實測最大質量濃度 2.479mg/L 接近，表明該模型計算結果基本合理。隨著苯從源區土壤向下淋濾遷移，包氣帶底部苯的質量濃度開始逐漸增加，在480d達到最大值 5.789mg/L ，之后逐漸下降（圖2a），呈現出有限污染源強衰減的特征。地下水在 x=1m 處苯的質量濃度變化趨勢與包氣帶相似，在498d達到最大值 2.478mg/L ，略低于包氣帶中苯的質量濃度；地下水在 x=50m 處苯的質量濃度在 1444d 達到最大值 1.055mg/L ;在場地邊界 _（x=100m） 處地下水中苯質量濃度呈現明顯的衰減及滯后效應，在

表3土壤模擬參數

Table3 Simulation parameters

表4地下水模擬參數

Table4 Groundwatersimulationparameters

2 402d達到最大值 0.420mg/L 。

同理，對氯苯進行模擬計算，場地中單位土壤氯苯質量分數最大值為 261.667mg/kg 時，氯苯在包氣帶和飽和帶的質量濃度變化如圖2b所示。氯苯在源區的質量濃度從最高點 （270.386mg/L） 隨著時間的延長逐漸降低。由圖2b可見：隨著氯苯從源區向下遷移，包氣帶底部氯苯的質量濃度開始逐漸增加，在 1197d 時達到最大值 17.487mg/L ，之后逐漸下降；源區下游 x=1m 處，氯苯質量濃度在1239d達到最大值 6.106mg/L ，與地下水氯苯最大監測質量濃度 6.098mg/L 接近；源區下游 x= 50m 處，氯苯質量濃度在3230d達到最大值1.804mg/L ；在場地邊界（ x=100m 處，氯苯質量濃度在5234d到達最大值 0.508mg/L ，仍高于地下水中第Ⅲ類水質標準 0.300mg/L 。

3.3 土壤修復基準值優化

基于率定后的模型，以合規點處地下水中目標污染物質量濃度滿足Ⅲ類水標準為目標，對污染場地土壤與地下水協同修復閾值進行了優化，經過試錯法反復調整，得到兩種目標污染物的土壤修復閾值。

苯污染物在源區土壤中的質量分數以0.150mg/kg 為修復閾值時，其在包氣帶底部質量濃度達到最大值 0.131mg/L ；在合規點 x=100m 處，苯污染物質量濃度最大值為 0.0094mg/L （圖2c），低于Ⅲ類水標準 0.010mg/L 。同理，氯苯污染物在土壤中的質量分數以 150.000mg/kg 為修復閾值時，其在包氣帶底部最大質量濃度為 10.024mg/ L;合規點 x=100m 處污染物質量濃度最大值為0.291mg/L （圖2d），低于Ⅲ類水標準 0.300mg/L 。

圖2目標污染物質量濃度隨時間變化圖

Fig.2Graph of target pollutant concentration variation over time

3.4污染物遷移轉化參數對修復閾值的影響

上述修復閾值的確定考慮了污染物在土壤-地下水中的吸附與降解過程，為了探討土-水分配系數（K_d） 和一級衰減速率（λ）大小對源區土壤中目標污染物修復閾值的影響，本文構建了土壤修復閾值與污染物遷移轉化參數的函數關系。

如圖3a所示，兩種目標污染物的修復閾值均隨土-水分配系數的增大而增大，二者之間的關系可以用式（5）（6）進行描述，擬合曲線的 R² （擬合優度，其值越接近1，說明回歸線對觀測值的擬合程度越好）均為0.99。

圖3土-水分配系數（a）和一級衰減速率（b）對修復閾值的影響

Fig.3 Effect of K_d（a） andλ（b）onremediationthresholds

R_cb=1.9886K_d²-5.6811K_d+15.683

式中， R_b 與 R_cb 分別為苯與氯苯的修復閾值。

圖3b展示了目標污染物修復閾值與一級衰減速率之間的關系曲線。二者關系仍符合二次函數形式，分別用式（7）（8）進行擬合，所得的 R² 分別為0.99與0.97，表明模型擬合精度較高。

R_b=0.0165λ²-0.0413λ+0.1443;

在不考慮土-水分配系數影響的情況下，以合規點處地下水滿足地下水Ⅲ類水質標準為目標，需要將源區土壤中苯與氯苯質量分數分別修復至0.048mg/kg 與 10.000mg/kg ，約為目前方案的0.30與0.07倍；而在不考慮一級衰減速率影響的情況下，需要將源區土壤中苯和氯苯的質量分數修復至 0.100mg/kg 與 40.000mg/kg ，為目前方案的0.70和0.27倍；若將目標污染物概化為保守組分（即不考慮土-水分配過程與降解過程），則需要將苯和氯苯的質量分數分別修復至 0.042mg/kg 與1.000mg/kg ，為目前方案的0.280和0.015倍。

3.5土-水協同修復對修復閾值的影響

本次研究將土壤、地下水作為一個系統確定了目標污染物在源區土壤中的修復閾值，根據《土壤環境質量建設用地土壤污染風險管控標準（試行）》[31]，土壤中苯和氯苯的第一類用地的篩選值分別為 1mg/kg 與 68mg/kg 。

如果修復過程中忽略了土壤和地下水的系統性，以第一類用地的篩選值作為修復標準對源區土壤進行修復，則會產生修復不足與過度修復的結果。具體表現為：苯污染物在合規點處地下水中的最大質量濃度為 0.062mg/L ，超出地下水Ⅲ類水質標準0 0.010mg/L? ，這表明，盡管土壤修復達標，但殘余質量濃度下滲仍會導致下游地下水合規點超標；而氯苯污染物在合規點處地下水中的最大質量濃度為0.132mg/L ，遠低于地下水的Ⅲ類水質標準（0.300mg/L） 。由此可見，土壤-地下水協同修復是確定合理修復閾值的必要考慮因素，通過考慮土壤一地下水協同修復模型，可以更合理地確定修復閾值，從而避免過度修復或修復不足的現象。

盡管污染地塊修復基準多以健康風險評價結果為基礎，但當場地涉及下游地下水合規點且需要考慮土壤與地下水協同修復時，該方法對于土壤修復閾值的優化具有實用價值。

4結論

1）本文針對污染場地土壤-地下水協同修復閥值確定問題，設計了污染物在土壤中的一維垂向運移解析解與地下水中的三維運移解析解的耦合方法，考慮了污染物在包氣帶中濃度衰減與滯后、源強的變化。

2）以某污染地塊為例，按現行標準中第一類用地的土壤篩選值，苯和氯苯應分別修復至1和68mg/kg ；考慮下游地下水合規點水質達標要求，利用該方法計算出的土壤與地下水協同修復閾值分別為0.150和 150.000mg/kg 。不考慮土壤與地下水的協同修復，可能導致該場地土壤修復不足或過度修復問題。

3）修復閾值與土-水分配系數、一級衰減速率之間存在二次函數形式的遞增關系。

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