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沈陽市一次環境空氣臭氧污染過程特征及溯源分析

2025-08-31 00:00:00武威付丹丹李大志
環境科學導刊 2025年4期

中圖分類號:X51 文獻標志碼:A 文章編號:1673-9655(2025)04-0061-06

0 引言

臭氧污染逐漸成為全球環境問題的一個重要方面[1,不僅對人類健康造成了嚴重威脅,還對植物生長、農作物產量和生態系統穩定性產生了明顯影響[2]。沈陽市作為中國東北地區的經濟中心,大氣環境質量一直備受關注。然而,近年來沈陽市的臭氧污染問題日益嚴重,給當地居民的生活和健康帶來了極大的困擾[3,4]。

多數研究認為,一個區域內空氣污染成因比較復雜,主要取決于天氣形勢和人為排放強度,在特定氣象條件下,污染物還可能被輸送到其他地區,造成區域間相互影響[5-7]。近幾年,臭氧污染的研究有了一定進展,許多學者通過大氣環境監測和模擬實驗,深入研究臭氧的生成機制和傳輸規律。有研究表明,沈陽市臭氧濃度累積主要受到工業排放、汽車尾氣排放和農業活動等人為因素的影響[8-10]。此外,氣象因素如溫度、濕度和風向風速等也對臭氧的形成和傳輸起著重要作用[11-15]。近年來,對污染物傳輸路徑和潛在源分析研究主要集中在顆粒物,對沈陽市臭氧污染過程的研究還比較有限。王帥等學者認為沈陽地區冬季環境空氣顆粒物除來源于本地排放外,還主要受到內蒙古東北部和京津冀北部2個方向傳輸影響,內蒙古東北部方向傳輸氣量約占總氣量的70%[16] 。侯樂等學者利用后向軌跡分析法以及潛在源貢獻因子分析法(PSCF)和濃度權重軌跡分析法(CWT),研究沈陽地區一次重污染過程顆粒物的傳輸路徑以及潛在源貢獻情況,認為此次污染受到本地和區域傳輸共同影響,污染物傳輸路徑分別來自內蒙古東北部、俄羅斯和遼寧南部3個方向, PM2.5 和 |PM10 的主要外來潛在源區為遼寧中南部地區的遼河下游平原地區[17]

通過對沈陽市臭氧污染過程的深入分析和實證研究,對臭氧污染形成的原因及影響因素進行探討,提出治理的相應措施。希望通過這項研究,為沈陽市保護生態環境、治理大氣污染提供科學依據,推動當地社會經濟可持續發展。

1數據和方法

1.1研究區域和數據來源

沈陽市地處中國東北的南部,位于遼寧省的中部,南面連接遼東半島,北部依傍長白山麓。沈陽市屬于溫帶半濕潤大陸性氣候,因受季風影響,四季分明,溫差較大。本次研究選取2023年

6月14—19日沈陽市的臭氧( O3 )污染過程進行分析和研究,所使用的沈陽市10個國控站點和沈陽市日均 O3 小時濃度以及 O3-8h 濃度數據均來源于中國環境監測總站官方網站。根據《GB3095—2012環境空氣質量標準》及其修改單,城市每日 O3 -8h高于二級限值( 160μg/m3 )為 超標日。氣象實況小時資料溫度、濕度、風速、風向等資料均來自遼寧省氣象局。沈陽市國控站點分布情況見圖1。

圖1研究區域和監測站點分布(圓形為國控站點,方形為氣象站點)

1.2 后向軌跡分析

本研究采用王亞強老師開發的MeteoInfo軟件中的TrajStat插件進行后向軌跡的計算和分析[18],數據采用美國國家環境預報中心全球資料同化系統(GDAS)氣象數據,數據空間分辨率為1°×1° 。計算到達沈陽市( 41.8°N , 123.38°E )的后向軌跡,根據相關研究,臭氧的生命周期一般為 48h[19] ,因此后向時間設定為 48h ,每天計算四次(00,06,12,18),起始高度設定為 500m 可以反映近地面到達沈陽市的氣團移動特征,從而較準確地沈陽市的臭氧的可能主要來源。

1.3傳輸溯源分析

臭氧的傳輸分析可通過PSCF(潛在源貢獻因子)和CWT(濃度權重軌跡)進行潛在源貢獻分析,并引入權重系數(W)的潛在源貢獻因子法(WPSCF)和濃度權重軌跡分析(WCWT)可用于識別研究區域 O3 的潛在來源地區[20,21]。計算CWT和PSCF采用的網格范圍為( 32°N-45°N 114°E-131°E ),網格分辨率為 0.1°×0.1°

1.3.1 潛在源貢獻因子法(WPSCF)

PSCF值是在選定的研究區域內,通過超過濃度限值的網格的軌跡數( Pi )和通過網格的所有軌跡數( ni )的比值:

PSCF=Pi/ni

由于PSCF是一個概率函數,較小的 n 將導致

更大的不確定性,為了減少這種不確定性,我們引入加權 Wi 函數:

WPSCF=Wi×PSCF

式中: Wi 由網格中軌跡的總停留時間和平均停留時間確定。WPSCF的值越大,污染來自該網格位置的可能性就越大。

1.3.2濃度權重軌跡分析法(WCWT)

CWT分析方法可用于通過計算軌跡的加權濃度來確定潛在污染源對受體位置污染物濃度的相對重要性。CWT的計算公式如下:

式中: 一每個網格的濃度對數平均值 (i,j) ;一軌跡的長度; M 一軌跡總數; C1 一軌跡對應的濃度; τij1 一穿過網格 (i,j) 的時間軌跡。

高CWT值表明受體部位高污染水平的潛在貢獻。與PSCF方法一樣,CWT方法也需要使用權重函數 Wi 來消除具有少量端點的網格單元造成的不確定性,則修正后的濃度權重值如下:

WCWT=Wi×CWT

2 結果與分析

2.1沈陽市及周邊臭氧污染過程時空變化特征分析

2.1.1 空間變化特征分析

根據《HJ633—2012環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》標準規范,根據AQI將環境空氣質量等級劃分為6個等級,分別是優(0~50)、良(51~100)、輕度污染(101~150)、中度污染(151~200),重度污染(201~300)和嚴重污染(301~500)。從圖2可以看出,研究期間,從14日起,沈陽市及遼寧北部大部城市開始出現環境空氣O3 -8h輕度污染,隨著時間推移,出現污染的城市開始增加,并且在16一17日沈陽周邊城市開始出現中度污染,19日污染情況開始好轉,周邊大部分城市轉為良。本次污染過程持續時間較長,沈陽及周邊大部分城市出現輕度一中度污染,可以看出本次 ?O3 污染過程呈現本地加城市間傳輸的特點。

2.1.2 時間變化特征分析

圖3為沈陽市區(柱形圖)與國控站點 .O3. 小時濃度時間序列圖(折線圖)。可以看出,研究期間沈陽市環境空氣 O3 小時濃度均值變化規律和各國控站點 .O3 小時濃度均值變化趨勢基本一致,個別站點 O3 濃度在個別時刻略低于沈陽市區。沈陽市環境空氣 O3 的小時濃度變化呈現單峰的日變化形態特征,在15:00左右, O3 濃度達到當日的峰值,每日凌晨5:00—6:00, O3 濃度達到谷值。14—18日,O3 的小時濃度均出現超過國家濃度二級限值時段,達到輕度污染。6月17日 O3 最大8h滑動平均值達到214μg/m3 ,輕度污染;從小時濃度看,出現連續7hO3 濃度超標, 15:00O3? 濃度達到峰值,為 226μg/m3 。19日環境空氣污染情況得到緩解,未出現 .O3. 小時濃度超標情況,本次污染過程結束。

2.2沈陽市臭氧污染過程與氣象因子相關分析

2.2.1臭氧污染過程中氣象因子變化特征分析

分析環境空氣污染物濃度變化離不開污染物氣象擴散條件,環境空氣中污染物的擴散條件又與氣象要素密切相關(風向、風速、相對濕度、溫度等),有利的擴散條件會對污染物消減有利;相反,不利的擴散條件就會對污染物蓄積有利,從而導致污染的發生。圖4是沈陽市 O3 濃度與風向、風速、氣溫和相對濕度等氣象參數的時序分布圖,從圖中可以看出,研究期間沈陽市風向以偏南風為主。氣溫與 O3 濃度同時達到當日峰值,溫度與 O3 濃度呈正相關。相對濕度在30%~50% , O3 濃度維持較高水平,較高的相對濕度,不利于 σO3 的生成, O3 濃度較低,相對濕度與O3 呈現負相關。污染期間,無有效降水,不利于O3 的濕清除。綜合以上分析,較低的濕度、較高的溫度,偏南風的有利暖性氣流,促進環境空氣中 O3 的二次生成,造成 ∣O3 濃度的逐漸累積,是本次 O3 污染過程出現的主要原因。

從圖5可以看出,在研究期間,沈陽市風向以西南風為主,偏南風的頻率相對較高。風速在4~6m/s 時, O3 濃度相對較高,平均濃度在 150μg/m3 以上。且風速越大, O3 濃度越高,風速在 6m/s 左右, O3 濃度達到 200μg/m3 及以上。當出現偏北風和偏東風情況下, O3 濃度相對較低,平均濃度低于 ??50μg/m3 。由此可見,本次污染過程,在西南風的影響下, O3 濃度逐漸升高,說明沈陽市 污染不僅有本地積累,還有外源輸送的貢獻。在受到偏北風及偏東風影響下,不利于 O3 的生成,有利于 σO3 的消減,導致 O3 濃度相對較低。

2.2.3臭氧濃度與主要氣象參數相關性分析

風速、相對濕度和溫度與 O3 濃度的相關性分析可以通過皮爾森相關性系數(Pearson)來表示相關系大小,具體方法可以參考楚君的研究[22]表1為皮爾森相關性的相關性分布表,結果表明,風速與 O3 濃度呈現負相關性,風速越大,越不利于 σO3 的生成和累積,有利于外源輸送。相對濕度與 O3 濃度呈現較強的負相關,相對濕度越高,對O3 的生成越不利, O3 的生成需要一個合適的相對濕度。溫度與 O3 濃度呈現較強的正相關性,溫度越高,越有利于 的生成,造成 |O3 濃度的上升。綜上,較小的風速、適宜的相對濕度和較高的溫度有利于 的生成,造成 污染。

2.3沈陽市臭氧污染過程天氣形勢及傳輸特征分析

2.3.1天氣形勢變化分析

污染物的積累、擴散和消除都受到天氣系統的影響。有利的天氣狀況能夠有效地將污染物清除,不利于污染物的積累;不利的天氣狀況,不

2.2.2臭氧污染過程中風玫瑰圖分析

圖22023年6月14一19日遼寧省日均空氣質量等級分布圖

圖4沈陽市 O3′h 時濃度及氣象參數小時變化

圖5風玫瑰圖疊加 |03| 濃度分布圖

利于污染物使污染物擴散,導致污染物在近地面累積。影響沈陽市的 O3 生成的主要天氣形勢有:處于高壓后部和低壓前部,低壓倒槽,低壓前部和低壓底部等[23,24]。圖6為研究期間沈陽市的實況天氣圖,可以看出,14日,沈陽市處于高壓后部和低壓前部弱氣壓場,偏南風為主,氣溫回升,有利于 O3 的生成;15日,逐漸轉為低壓前部西南氣流,溫度繼續回升, O3 繼續累積;16日,地面轉為高壓后部偏南氣流,溫度持續回升, O3 繼續累積;17日,地面轉低壓倒槽形勢,有利于 生成, O3 污染達到較高水平;18日,地面轉高壓,氣壓場較弱,溫度較高, O3 污染持續;19日,地面轉低壓前部和高壓后部,受偏南氣流影響,風速有所增加, O3 污染情況得到緩解,污染過程結束。從本次污染過程的天氣形勢變化情況可以看出,本次過程主要受低壓前部和高壓后部的共同影響,導致 O3 污染持續存在,低壓過境后移至低壓后部受西北氣流影響后,污染狀況得以清除,本次污染過程暫告一段落。

2.3.2臭氧污染后向軌跡分析

通過后向軌跡聚類分析得到三條聚類曲線,如圖7所示,三條聚類軌跡均來自沈陽市西南方向。軌跡1起源于遼寧省本地,沈陽市西南方向,從約 500m 高空開始向沈陽市移動,占總空氣團的45.83% ;軌跡2起源于山東南部海域,從約 400m 高處開始向沈陽市移動,途經山東省和渤海灣,再從西南方向到達沈陽市,占總空氣團的 41.67% ;軌跡3起源于黃海上空,從約 1600m 高處開始向沈陽市移動,途經山東沿海和渤海灣,再從西南方向到達沈陽市,占總空氣團的 12.5% 。軌跡1和軌跡2占總氣團的 87.5% ,是沈陽市的主要控制氣團,來自沈陽市西南方向,經由渤海灣及省內城市到達沈陽市,符合氣象實況數據分布,說明沈陽市 污染既有本地 D3 累加,也有西南方向O傳輸。

2.3.3臭氧污染外源貢獻分析

沈陽市的 O3 污染來源貢獻可通過WPSCF和WCWT分布情況進行分析。圖8為沈陽市 外源貢獻WPSCF和WCWT分布圖,從圖中可以看出,沈陽市的主要外源貢獻主要來自西南方向,省內的傳輸貢獻占主要貢獻來源。 WPSCFgt;0.5 的區域主要有沈陽市本地和西南方向區域;同樣,WCWT ${ \tt gt; } 9 0 \$ 的主要區域也為沈陽市本地和西南方向區域。可以看出,本次污染過程的主要貢獻來自沈陽市的西南部地區,包括遼寧省內的大部分城市以及渤海灣地區,這與分析后向運動軌跡結果基本吻合。

圖62023年6月14一19日8時地面天氣實況圖

圖7沈陽市后向軌跡聚類圖

圖8WPSCF和WCWT貢獻分布圖

3結論

沈陽市本次污染區域性污染級別以輕度污染為主,6月17日臭氧最大8h滑動平均值達到2 214μg/m3 輕度污染,臭氧小時濃度最高值達到 226μg/m3 ;污染時段主要風向是西南風,臭氧濃度與風速呈負相關,與濕度呈負相關,與溫度呈正相關;本次污染過程主要受到高壓后部和低壓倒槽和高氣壓等天氣形勢控制,有利于臭氧二次生成;溯源分析表明,本次污染過程主要是受本地污染疊加和外源輸送的共同影響,受沈陽市西南方向污染輸送的影響。起源于沈陽市西南周邊的氣團占沈陽地區總空氣團的45.83% ;來自沈陽本地和西南方向的權重潛在源貢獻因子(WPSCF) gt;0.5 ,加權濃度權重軌跡值(WCWT) ${ \tt gt; } 9 0 . 0 \$ ,是臭氧污染過程主要源貢獻。綜上,本次污染過程時間跨度長達6d,在不利天氣形勢下,本地臭氧濃度不斷累積,加之受外源傳輸疊加影響,出現時間長、范圍廣的臭氧污染過程。

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Characteristics and Traceability Analysis of One Environmental Air Ozone Pollution Process in Shenyang City

WUWei1,FUDan-dan1,LIDa-zhi2 (1.Shenyang Ecological Environment Protection Comprehensive Administrative Law Enforcement Team, Shenyang Liaoning 110021,China)

Abstract:Using theenvironmentalairqualitymonitoringdataandmeteorologicaldataofShenyang CityfromJune14thto19th, 2023,spatialdstrution,timessurecorelaonalsis,backwardtrajetoryndoermethdseresedtoalyethe characteritiseteolgicalctoroetionatratiodxtealiputtrtionoftisometalirooe pollution.Theresultsshowed that this polutionprocess wasregional pollution,withamaximum 8-hourmoving averageof 214μg/m3 (204 of ozone on June 17th,and mild pollution, with the highest hourly concentration of ozone reaching 226μg/m3 ;When Shenyang city wasfectedbyeatherssemssuchasigpressurerear,owpresurefront,low-preuretroughndigpreueze pollutionwaspronetoccur.Ozoneconcentrationwouldbeinfuencedbymeteorologicalfactorssuchaswiddirection,windspeed, temperature,andrelatiehumidityndwasnegativelyorelatedwithwindspeedandelativeumidityandpositivelycoelated with temperature.The air masses originating from the southwestern periphery of Shenyang account for 45.83% of the total air masses inthe Senyangarea.Theweightedpotential sourcecontribution factor(WPSCF)fromShenyangandthesouthwestdirectionwas greaterthan0.5,andtheweightedconcentrationweightedtrajectoryvalue(WCWT)wasgreaterthan90.0,whichwerethemain source contributions of ozone pollution processes.

Keywords:Shenyang City; ozone;weather system; backward trajectory; source contribution

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