太湖北部三個(gè)湖區(qū)各形態(tài)氮的空間分布特征

王秋娟 ,李永峰 ,姜 霞 ,王書航 ,金相燦 (1.東北林業(yè)大學(xué)林學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150040；.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,北京 10001)

湖泊水體中接納過(guò)量的氮磷等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)會(huì)使藻類異常增殖,導(dǎo)致富營(yíng)養(yǎng)化水體中的營(yíng)養(yǎng)元素主要來(lái)自入湖河流的輸入、大氣沉降和湖泊沉積物的釋放等.隨著各級(jí)政府對(duì)控源減排治理力度的加大,沉積物中的營(yíng)養(yǎng)元素,通過(guò)沉積物-水界面的釋放對(duì)湖泊富營(yíng)養(yǎng)化的形成起到不可忽視的作用[1].目前,國(guó)內(nèi)對(duì)沉積物-間隙水體系營(yíng)養(yǎng)鹽的遷移研究主要側(cè)重于不同條件(溫度、pH值、鹽度、攪動(dòng)等)下?tīng)I(yíng)養(yǎng)鹽的釋放規(guī)律、河流中營(yíng)養(yǎng)鹽的釋放通量、營(yíng)養(yǎng)鹽的賦存形態(tài)[2-7]等議題,對(duì)湖泊上覆水、間隙水與對(duì)應(yīng)沉積物中各種形態(tài)氮分布缺少大量樣品的系統(tǒng)綜合分析.本實(shí)驗(yàn)以太湖污染嚴(yán)重的北部湖區(qū)為研究對(duì)象,通過(guò)對(duì)上覆水、間隙水和表層沉積物中氮的各種形態(tài)和含量的時(shí)空分布的分析,研究了水-沉積物界面處營(yíng)養(yǎng)鹽的擴(kuò)散通量,并對(duì)其上覆水、間隙水和沉積物之間各種形態(tài)氮的相關(guān)性進(jìn)行了分析,旨在解析氮在水-沉積物界面的輸移過(guò)程,為解釋和預(yù)防湖泊富營(yíng)養(yǎng)化提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

太湖位于長(zhǎng)江三角洲南緣,介于 30°55′42″N～31°33′50″N、119°53′45″E～120°36′15″E 之間,是我國(guó)五大淡水湖之一.全湖水面面積 2338km2,湖區(qū)歷年平均水位變化于 3.00～3.12m.太湖上覆水體水質(zhì)常年處于V類和劣V類,最主要的超標(biāo)物質(zhì)為總氮(TN).

1.2 樣品的采集與處理

用柱狀采樣器(BEEKER,Eijkel kamp, Ф=12cm)于2009年10月分別在太湖北部竺山灣、梅梁灣和貢湖50個(gè)采樣點(diǎn)采集上覆水和表層沉積物,4℃保存并要在 24h內(nèi)完成水樣和間隙水中各形態(tài)氮的測(cè)定.所有點(diǎn)位采用GPS進(jìn)行定位導(dǎo)航,位置示意見(jiàn)圖1.取250g新鮮沉積物樣品于10000rpm/min離心10min獲得間隙水,過(guò)0.45μm混合纖維濾膜,濾液冷藏保存,待測(cè);離心后的沉積物經(jīng)冷凍干燥、研磨、過(guò)100目篩后保存于封口袋中備用[8];另取10g新鮮沉積物樣品測(cè)定含水率.

圖1 采樣點(diǎn)位置示意Fig.1 Sampling sites in the north of Taihu Lake

1.3 樣品的分析

取間隙水和上覆水測(cè)定 NH4+-N、NO3--N和TN的濃度.沉積物中交換態(tài)氮用 2mol/LKCI(固液比為 1 :10)提取 30min,提取液用于交換態(tài)NH4+-N[9]和交換態(tài)NO3--N的測(cè)定[10].沉積物中交換態(tài) NO2--N含量通常很低,故忽略[10].NH4+-N用納氏試劑比色法測(cè)定, NO3--N采用紫外分光光度法測(cè)定.沉積物凱氏氮(KTN)用半微量開(kāi)氏法測(cè)定.

擴(kuò)散通量計(jì)算公式[11]:

式中: F為分子擴(kuò)散通量, μmol/(m2·d);?為表層沉積物的孔隙度;為界面濃度梯度, μmol/(L·cm);Ds為表層沉積物中的擴(kuò)散系數(shù),cm2/s,當(dāng)?≤ 0.7 時(shí),Ds=? ·D0;當(dāng)?＞0.7 時(shí), Ds=?2·D0;D0為無(wú)限稀釋溶液中溶質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù),對(duì)于 NH4+-N,為19.0×10-6cm2/s[12].

所有樣品分析均做 3次平行,實(shí)驗(yàn)結(jié)果均以3次樣品的平均值表示(3次分析結(jié)果的誤差范圍 ＜5%),實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用 Excel 2003、SPSS16.0、surfer8.0及ArcGIS軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)、相關(guān)性分析和插圖制作.

2 結(jié)果與分析

2.1 上覆水中各種形態(tài)氮的空間分布特征

由圖2(a)可知,上覆水中NH4+-N含量在0.03～2.22mg/L之間.竺山灣NH4+-N含量最高,其次是梅梁灣,貢湖 NH4+-N含量最低.整個(gè)太湖北部上覆水中NH4+-N含量從貢湖向西北的梅梁灣和竺山灣呈逐漸遞增的趨勢(shì).

圖2 上覆水中NH4+-N、NO3--N和TN的空間分布Fig.2 The special distributions of NH4+-N, NO3--N and TN in the overlying water

由圖2(b)可見(jiàn),NO3--N 的含量在 0.11～1.69mg/L之間,其空間分布變化較大.在竺山灣、竺山灣與梅梁灣的接壤區(qū)以及梅梁灣的西北角NO3--N的含量都較高,而貢湖整體上NO3--N含量較低.由圖2(c)可見(jiàn),TN含量在1.09～26.06mg/L之間,最大值出現(xiàn)在竺山灣.總體而言,竺山灣的含量相對(duì)其兩個(gè)灣也比較大;而梅梁灣除與竺山灣接壤處的月亮灣污染較大外,其余地方污染相對(duì)較輕.貢湖沒(méi)有出現(xiàn)大值,TN的分布趨勢(shì)與NH4+-N 的趨勢(shì)相似.因此,從總體分布上看,竺山灣的污染比梅梁灣嚴(yán)重.

2.2 間隙水中各種形態(tài)氮的空間分布特征

圖3 間隙水中NH4+-N、NO3--N和TN的空間分布Fig.3 The special distributions of NH4+-N, NO3--N and TN in the interstitial water

從圖3(a)可見(jiàn),太湖表層沉積物間隙水中溶解性NH4+-N的含量在0.08～18.40mg/L之間.最大值出現(xiàn)在梅梁灣,其次是竺山灣,貢湖的含量較低,但NH4+-N在竺山灣分布的值總體較大.跟上覆水相似,沉積物間隙水中溶解性 NH4+-N從東北到西北呈逐漸增大的趨勢(shì).由圖3(b)可見(jiàn),NO3--N最大值出現(xiàn)在梅梁灣為1.56mg/L,最小值出現(xiàn)在竺山灣為0.03mg/L.與 NH4+-N不同,NO3--N在梅梁灣分布的值較大,平均值為0.48mg/L,貢湖 NO3--N 值也較大,最大值為0.88mg/L,平均值為0.48mg/L.NO3--N的較低值大部分集中在竺山灣,在此區(qū)的平均值為0.008mg/L.由圖3(c)可見(jiàn),間隙水中TN的空間分布變化較大,在竺山灣的平均值為11.26mg/L,梅梁灣為7.74mg/L,貢湖為7.01mg/L.最大值出現(xiàn)在梅梁灣中部,為26.18mg/L;最小值也出現(xiàn)在梅梁灣為1.95mg/L.在3個(gè)區(qū)的南面分布的值都較大,呈從北到南逐漸增大的趨勢(shì).

2.3 沉積物中各種形態(tài)氮的空間分布特征

圖4 沉積物中NH4+-N、NO3--N和TN空間分布Fig.4 The special distributions of NH4+-N, NO3--N and TN in sediment

由圖4(a)可見(jiàn),太湖沉積物中可交換態(tài)NH4+-N的空間分布差異性較大,含量在29.76～261.23mg/kg之間,最大值出現(xiàn)在梅梁灣;而竺山灣值較大且分布較均勻,且變化梯度較小;貢湖含量較小,最大值僅為101.61mg/kg.可交換態(tài)NO3--N的分布與NH4+-N相似,梅梁灣的含量較大;最大值和最小值都出現(xiàn)在竺山灣,分別為37.90mg/kg和 9 .68mg/kg.由圖 4 (b)可見(jiàn),可交換態(tài)NO3--N在竺山灣和貢湖呈從湖心向湖岸逐漸增大的趨勢(shì)并且變化梯度較小.由圖 4 (c)可見(jiàn),凱氏氮(KTN)含量在 416.33～2134.11mg/kg,最大值、最小值都出現(xiàn)在梅梁灣.KTN的變化趨勢(shì)基本與NO3--N相同,呈現(xiàn)從湖心到湖岸逐漸增大的趨勢(shì),氮的空間分布變化較大.

2.4 沉積物-水界面NH4+-N的擴(kuò)散通量的時(shí)空分布

藻類對(duì)不同形態(tài)氮的吸收存在明顯差異,藻類優(yōu)先利用銨態(tài)氮[13].因此 NH4+-N含量直接決定著藻類的生長(zhǎng)狀況.營(yíng)養(yǎng)鹽向間隙水?dāng)U散進(jìn)而向上覆水體擴(kuò)散的過(guò)程,主要是由濃度差決定的[14].由于濃度差的存在,就必然存在從高濃度向低濃度的擴(kuò)散.因此對(duì)沉積物-水界面 NH4+-N的擴(kuò)散通量進(jìn)行研究.

表1 各地區(qū)NH4+-N的擴(kuò)散通量Table 1 The diffusion fluxes of NH4+-N between sediment and water

沉積物-水界面NH4+-N的平均擴(kuò)散通量從西北到東北逐漸減少,竺山灣最大.主要是因?yàn)轶蒙綖吵练e物中含氮量大,吸附在懸浮顆粒上的氮在風(fēng)浪擾動(dòng)下更易進(jìn)入上覆水從而形成大的擴(kuò)散通量.在貢湖擴(kuò)散通量較為復(fù)雜,既有從上覆水向沉積物的沉積作用,也有沉積物向上覆水體的擴(kuò)散作用.而在竺山灣和梅梁灣,沉積物一直是 NH4+-N 的源,沉積物中的NH4+-N經(jīng)由間隙水向上覆水體擴(kuò)散,這進(jìn)一步說(shuō)明沉積物對(duì)NH4+-N遷移有明顯的影響.

3 討論

3.1 不同形態(tài)氮含量的空間分布特征的影響因素

從間隙水中各種形態(tài)氮含量的分析結(jié)果中可以看出,間隙水中溶解性NH4+-N和NO3--N是一種此消彼長(zhǎng)的關(guān)系.NH4+-N的較大值集中在竺山灣,且在此區(qū)變化梯度較小,梅梁灣次之;而NO3--N的較小值集中在竺山灣,可能是與竺山灣沉積物處于強(qiáng)還原狀態(tài)有關(guān).在污染水域,沉積物中有機(jī)質(zhì)豐富,表層微生物數(shù)量眾多,由于生物分解作用顯著而導(dǎo)致表層沉積物處于缺氧狀態(tài),容易形成還原環(huán)境,生物參與的反硝化作用和氨化作用較為明顯[14].TN的變化趨勢(shì)是從東北到西北呈逐漸增大的趨勢(shì),這與外源污染負(fù)荷和沉積物營(yíng)養(yǎng)鹽含量有關(guān).

上覆水中TN、NH4+-N、NO3--N的含量分布與王東紅等[15]的相關(guān)研究結(jié)果相同.從間隙水與上覆水中各形態(tài)氮含量的空間分布對(duì)比中可以看出,表層沉積物中各形態(tài)氮的含量遠(yuǎn)高于上覆水中所對(duì)應(yīng)的氮含量.上覆水中各形態(tài)氮的空間分布與表層沉積物間隙水的分布也存在差異.上覆水與沉積物間隙水中NH4+-N的空間分布相似,都是從西北到東北呈逐漸減小的趨勢(shì).但上覆水和沉積物中NO3--N 的分布完全不一致,上覆水基本上從西北到東北呈逐漸減小的趨勢(shì),而間隙水中的NO3--N與之分布相反.TN的空間分布的差異也很大,上覆水中NO3--N的分布是呈從西北到東北呈逐漸降低的趨勢(shì).而沉積物間隙水中 T N從湖心到湖岸呈逐漸降低的趨勢(shì).主要是由于營(yíng)養(yǎng)鹽在沉積物-水界面的交換除了受濃度梯度的影響之外,還受吸附/解吸、湖泊水文動(dòng)力條件等因素的影響[16],除此之外還與人類活動(dòng)密切相關(guān).竺山灣與大量農(nóng)田相連,梅梁灣是無(wú)錫市的生活污水排放區(qū),這使得竺山灣和梅梁灣的氮污染現(xiàn)狀明顯比貢湖嚴(yán)重.

從間隙水與沉積物中各種形態(tài)氮含量的空間分布對(duì)比可以看出,沉積物中NH4+-N與間隙水中NH4+-N的空間分布趨勢(shì)相似,呈從西北到東北逐漸減少的趨勢(shì),沉積物對(duì)NH4+-N的遷移有明顯的影響[17].可能是因?yàn)槌练e物中氮經(jīng)過(guò)礦化等復(fù)雜的轉(zhuǎn)化過(guò)程,以可交換態(tài)的形式通過(guò)擴(kuò)散作用和水力擾動(dòng)等作用向上覆水中擴(kuò)散,并且可交換態(tài)氮是沉積物-水界面交換最頻繁的形態(tài)[18].這可能也導(dǎo)致了NO3--N除在竺山灣外其他兩區(qū)間隙水與沉積物中NO3--N的分布趨勢(shì)相似.沉積物中KTN的變化,呈現(xiàn)從湖心到湖岸逐漸增加的趨勢(shì),這與袁旭音[19]等得出的KTN在五里湖、竺山灣北部和梅梁灣沿岸值較大相同.

3.2 不同形態(tài)氮含量之間的相關(guān)關(guān)系

在湖泊系統(tǒng)中,沉積物間隙水中可溶態(tài)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)氮通過(guò)沉積物-水界面向上傳送是沉積物中營(yíng)養(yǎng)鹽釋放的重要途徑[20].為了探討太湖表層沉積物間隙水和上覆水中營(yíng)養(yǎng)鹽含量之間的關(guān)系,對(duì)其進(jìn)行相關(guān)性分析.

表2 不同形態(tài)氮含量之間的相關(guān)關(guān)系(n=50)Table2 Correlation coefficients between different nitrogen speciations (n=50)

如表 2所示上覆水 NH4+-N與間隙水中NH4+-N呈正顯著相關(guān)關(guān)系,交換態(tài)NH4+-N與溶解態(tài)NH4+-N也呈極顯著相關(guān). 這說(shuō)明除了由濃度差決定外還與風(fēng)浪擾動(dòng)、生物作用和沉積物釋放有關(guān)外,交換態(tài)NH4+-N對(duì)溶解態(tài)NH4+-N、溶解態(tài)NH4+-N對(duì)上覆水中NH4+-N有一定的決定作用;這與李素珍[21]等提出的太湖沉積物中賦存氮的多少并不是其間隙水中氨氮含量大小的決定因素不一致.上覆水中NO3--N和間隙水中NH4+-N 顯著相關(guān),因?yàn)樘贉\水性湖泊,其上覆水中的NO3--N多由沉積物中氮礦化成NH4+-N再硝化轉(zhuǎn)化為NO3--N而來(lái).

4 結(jié)論

4.1 太湖北部NH4+-N空間分布的總體趨勢(shì)是從貢湖向西北的梅梁灣和竺山灣逐漸增加.沉積物中可交換態(tài)NO3--N與上覆水中NO3--N的分布趨勢(shì)相似,從西北的竺山灣往東北逐漸增大,但沉積物間隙水中溶解態(tài)NO3--N在竺山灣的含量較大.

4.2 太湖北部NH4+-N的平均擴(kuò)散通量從西北到東北逐漸減小.NH4+-N從沉積物表層間隙水向上覆水?dāng)U散.

4.3 上覆水NH4+-N與間隙水中NH4+-N呈極顯著相關(guān)關(guān)系,交換態(tài)NH4+-N與溶解態(tài)NH4+-N也呈極顯著相關(guān).

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