雙層反鐵磁體K3Cu2F7中軌道序驅動的自旋二聚化*

陳東猛劉大勇

1)(中國石油大學(華東)物理科學與技術學院，東營257061)

2)(中國科學院固體物理研究所材料物理重點實驗室，合肥230031)

(2010年3月9日收到;2010年3月29日收到修改稿)

雙層反鐵磁體K3Cu2F7中軌道序驅動的自旋二聚化*

陳東猛1)?劉大勇2)

1)(中國石油大學(華東)物理科學與技術學院，東營257061)

2)(中國科學院固體物理研究所材料物理重點實驗室，合肥230031)

(2010年3月9日收到;2010年3月29日收到修改稿)

基于自旋-軌道-晶格Hamilton量，應用團簇自洽場方法，研究了雙層鈣鈦礦結構材料K3Cu2F7基態的晶格、磁及軌道結構，發現近孤立的雙層的對稱破缺和Jahn-Teller晶格畸變使得Cu2+離子在每層內交替占據軌道，進而導致雙層的層間表現為強的反鐵磁耦合，層內為弱的鐵磁耦合.強反鐵磁耦合導致層間自旋二聚化，形成自旋單重態.層內Cu2+離子的軌道占據與弱的鐵磁耦合滿足Goodenough-Kanamori-Anderson規則，因此自旋間并無磁阻挫作用，利于形成穩定的自旋二聚化態.由鍵算符平均場方法得到自旋單重態-三重態激發能隙約為326 K，與實驗值400K相比略小.該理論也適用于同類晶格結構材料Cs3Cu2Cl4Br3自旋二聚態的形成.

自旋二聚化，軌道序，雙層反鐵磁體K3Cu2F7

PACC:7510J，7530E，7550E

1. 引言

近年來，豐富的場致量子相的出現使得二聚化的量子反鐵磁體引起了廣泛的關注.在無外場時，這類體系中自旋S=1/2的化合物其基態為自旋單重態基態，也稱為自旋二聚態(spin dimer state)，即態中每一個自旋都與其某一最近鄰自旋形成自旋單重態.體系自旋二聚態與自旋三重態激發態(spin-triplet excited state)間存在自旋能隙，在足夠強的磁場下許多材料中觀察到了自旋單重態-三重態激發磁子的Bose-Einstein凝聚［1—3］.除自旋自由度外，某些過渡金屬氧化物中還具有軌道自由度［4］.相比自旋系統中磁各向異性相互作用及磁阻挫作用是形成自旋二聚態的主要原因，如文獻［5—9］，具有軌道自由度的過渡金屬氧化物中軌道通過特殊的有序排列可調整自旋間互作用的強度，從而利于形成自旋單重態基態.因此，人們開始對具有軌道自由度的這類體系進行研究［10—14］.

最近磁化率實驗表明，類Sr3Ti2O7結構的單晶雙層鈣鈦礦型化合物CsCuClBr［13］和3243K3Cu2F7［14］自旋具有明顯的二聚化特征.以這類材料中的K3Cu2F7為例，CuF6八面體中心的Cu2+離子3d9配置，其中t2g軌道填滿，而簡并的雙eg軌道被一個空穴占據.CuF6八面體角間相連形成平行于c軸的雙層正方格子結構，所有雙層都是等價的并且近鄰的雙層間錯位(a+b+c)/2.在低溫下的Jahn-Teller效應使得CuF6八面體間發生相合作的畸變，八面體在ab平面沿a軸和b軸交替伸長，而沿c軸八面體壓縮，這類似于KCuF3的Jahn-Teller畸變.沿c軸的壓縮，使得每個Cu2+離子的空穴利于占據雙層中沿c軸相對位置上的Cu2+離子空穴的軌道的交疊較大，使得空穴的自旋間易于形成強的反鐵磁關聯，從而易于形成沿c軸兩空穴自旋間的自旋單重態.結構分析及磁化率實驗支持材料基態為自旋二聚態，并推得Cs3Cu2Cl4Br3和K3Cu2F7自旋能隙分別約為2000和400K，這遠大于如Sr3Cr2O8［15］等材料的自旋能隙.這類材料的自旋二聚態及自旋能隙的成因還沒有理論上的報道.

本文以K3Cu2F7為例，描述了一種在雙層鈣鈦礦結構的過渡金屬氧化物中形成穩定自旋二聚態的微觀理論.指出近孤立的雙層的對稱破缺和Jahn-Teller晶格畸變使得Cu2+離子在ab面內以或軌道占據，并且兩軌道有序交替排列.這種軌道序穩定了材料的自旋二聚態.計算結果表明純的超交換作用可以得到穩定的自旋二聚化基態，而Jahn-Teller效應起到了穩定和調節軌道占據的作用.自旋單重態-三重態激發能隙約326 K，與實驗值400K比較接近.

2. 模型Hamilton量及團簇自洽場方法

類似K2CuF［16］4，雙層鈣鈦礦結構的K3Cu2F7近鄰的雙層間平移［1/2，1/2，1/2］，導致兩個雙層間的耦合也很弱，因此每個雙層是近孤立的.為簡化模型僅考慮K3Cu2F7單個雙層，其有效Hamilton量可以分為以下兩部分:

第一項HSE代表兩最近鄰的Cu2+離子eg空穴間的超交換作用，可由雙eg軌道簡并的Hubbard模型的二階微擾近似得到［17］.其形式為

其中si代表i位置的自旋算符.算符Iαi滿足Iαi= cos(2πmα/3)τzi－sin(2πmα/3)τx，指標α代表坐標軸，α=x，y和z，分別對應晶體a，b和c軸，而(mx，my，mz)=(1，2，3).τ為軌道贗自旋算符，滿足τ= (1/2)Σabca+σabcb，式中ca+為在a軌道產生一個空穴，而σ為Pauli矩陣.τzi=1/2，－1/2分別代表空穴完全占據或軌道.常數J1，J2， J3和J4為超交換耦合強度，滿足

其中U和U1分別代表軌道內和軌道間兩空穴的Coulomb作用，JH為Cu2+離子的3d空穴間的Hund耦合.參照KCuF3，由于Cu2+離子的3d軌道和F－離子的2p軌道間的pd雜化效應［18］，選取U=U1+ JH.并且采用KCuF3的LDA的計算結果，取U=7.5 eV，JH=0.9 eV［19］.沿著z方向的雙層內兩層間的躍遷積分t3z2－r2，3z2－r2=4t最大，取t=0.12 eV，這樣超交換的能量尺度為J=16t2/U=30.7 meV.

第二項相應于每個Cu2+離子空穴的Jahn-Teller效應項，表示為

(3)式中前兩項對應Jahn-Teller效應的線性諧振，而第三項對應非簡諧效應，這種非簡諧效應貢獻于體系的各向異性能［20］.g為線性Jahn-Teller耦合強度，K為彈性常數，G是非簡諧耦合系數.Q2i和Q3i是振動的兩種簡正模式，分別定義為

其中X，Y和Z是第i個F－離子的坐標［21］.對K3Cu2F7，全文中都采用K=10 eV/2.

同時處理包含自旋、軌道和晶格間相互作用的Hamilton量即(1)式是非常困難的.最近發展的團簇自洽場方法［22，23］結合了團簇中電子間的量子漲落效應和環境對團簇的自洽場影響，是求解多自由度系統基態的有效方法.團簇自洽場的基本思想為:首先，按照Feynman-Hellman定理，利用基態能對Q2i和Q3i取變分極值即和，將Q2i和Q3i變為軌道極化強度的函數，這樣通過自洽Q2i和Q3i使基態能最小的方式將Hamilton量簡化為自旋和軌道兩自由度的相互作用項;接著利用精確對角化對團簇及其自洽場自洽處理得到基態，進而就可以研究基態的自旋和軌道的配置以及相應的磁和軌道性質.該方法的詳細描述，參見文獻［23，24］.考慮到K3Cu2F7單個雙層結構的對稱性，所取團簇如圖1所示.對KCuF3可視為K3Cu2F7的雙層結構沿z軸平移得到.由于我們忽略雙層與雙層間的耦合而僅考慮近孤立的單個雙層結構，因此對K3Cu2F7沿z軸方向雙層結構晶格平移對稱性破缺，導致其自洽場與KCuF3不同［25］.

3. 計算結果和討論

基于Hamilton量利用團簇自洽場方法的計算結果，研究零溫下K3Cu2F7的基態.首先分析基態下的晶格結構、磁結構和相應的軌道占據，接著研究體系基態的自旋單重態-三重態激發能隙.

3.1. 基態的晶格、磁和軌道結構

3.1.1. 晶格構型

利用團簇自洽場方法自洽求得的Q2和Q3的分布來研究K3Cu2F7的晶格構型，發現在xy面的畸變具有兩種構型A:和B:的形式，其中A和B相應于團簇中兩相鄰的Jahn-Teller畸變中心，并交替出現.即在ab面內CuF6八面體沿x軸和y軸交替伸長.而xy面間CuF6八面體沿z軸畸變方式呈鐵型或反鐵型排列，并且兩種排列方式下能量簡并.類似于KCuF3，將對應的晶體結構分別稱為d型和a型結構.此時，G為正值，類似于KCuF3［25］和4d9材料Cs2AgF4［24］.實驗中觀察到了xy面中CuF6八面體的交替伸長，而xy面間CuF6八面體間畸變方式的排列還需進一步精細實驗的驗證.

圖2中給出了Q2和Q3對不同的Jahn-Teller線性耦合強度g和非簡諧耦合強G的變化關系.可以發現隨著Jahn-Teller耦合強度g和G的增加，電子晶格耦合增強導致Jahn-Teller畸變的幅度Q2和Q3增加.Q3<0意味著CuF6八面體中沿z軸Cu—F鍵壓縮，而z軸壓縮的CuF6八面體將使得Cu2+空穴傾向于占據能量低的軌道.由實驗晶格參數［26］推得和Q3=－0.151.理論上，在g=4.0 eV和G=0.75g時得到0.247和Q3=－0.143，同KCuF3類似，團簇自洽場方法的計算值比實驗值略小.

3.1.2. 自旋二聚態及軌道占據

圖2 晶格畸變幅度Q2i和Q3i隨線性Jahn-Teller耦合強度g和不同非簡諧耦合強度G的依賴關系

對于KCuF3，其超交換作用中軌道部分沿x，y和z軸方向各向同性，并且軌道間的相互作用具有很強的阻挫特征，因此KCuF3中電子超交換作用的基態為包含多重簡并態的自旋軌道液體態［25］.然而，雙層結構的K3Cu2F7，由于忽略雙層與雙層間弱的耦合作用而僅考慮單個雙層結構，沿z軸方向的晶格平移對稱性破缺，使得原本在KCuF3基態中的多重簡并的態部分解除簡并.團簇自洽場方法計算表明，超交換作用下系統的軌道在xy面內呈現反鐵型排列，在兩層間軌道的排列與Jahn-Teller晶格畸變的方式相對應:對a型結構為反鐵型排列，而對d型結構為鐵型排列，如表1中軌道關聯函數所示，也即對應a型晶格結構軌道為G型軌道序，而對應d型晶格結構軌道為C型軌道序.兩軌道晶格中軌道占據滿足，相比于軌道中成分略多.這種軌道占據導致沿z方向雙層中相對的兩自旋間具有強的反鐵磁關聯，自旋關聯函數〈sisi+z〉=－0.749，即此時沿z軸方向的兩層中相對的兩空穴自旋間已形成自旋單重態.在xy面內的自旋間為弱鐵磁耦合(見表1自旋關聯函數)，與軌道間的反鐵型耦合相對應，這符合自旋軌道排列的Goodenough-Kanamori-Anderson(GKA)規則［27］，減少了自旋及軌道間的量子漲落.沿z方向的相對的兩空穴的軌道中軌道占主要成分，使得軌道交疊較大，從而利于兩自旋間形成近孤立的自旋單重態;xy面中軌道間的弱的反鐵型軌道排列，使得自旋二聚態間具有弱的鐵磁耦合，從而形成自旋二聚態.因此，空穴特殊的軌道有序排列，是自旋二聚態形成的重要原因.

表1 超交換作用(SE)及超交換和Jahn-Teller效應共同作用(SE+JT)下的自旋極化強度、自旋耦合強度、軌道極化強度及軌道和自旋的關聯強度

在存在超交換作用的基礎上，進一步研究了Jahn-Teller效應對自旋和軌道結構的影響.從Jahn-Teller效應Hamilton量(3)式來看，晶格與軌道的相互作用使晶格產生了影響軌道占據的“軌道場”. Hamilton量中τx部分軌道場導致和兩軌道的占據概率趨同，τz部分軌道場則導致軌道極化(τz=1/2)或軌道極化(τz=－1/2).對線性Jahn-Teller晶格-軌道耦合作用，因為g>0并且Q3<0，因此導致〉占據概率增大.對比超交換作用，由于單獨的線性Jahn-Teller效應項下軌道占據概率大于純超交換作用的結果，因此軌道占據〈τz〉隨著線性作用強度g增大而增加，如圖3(b)所示.而當g>2.0 eV/軌道占據趨于常數，這主要是因為此時線性Jahn-Teller效應在軌道占據中占主導作用，并且從圖2看到此時趨于常數，因此導致軌道占據不再隨g增加，從而〈τz〉趨于常數.然而，按照孤立空穴的軌道占據下〈τx〉與〈τz〉互補來考慮，〈τx〉隨g的變化比較特殊.可能的原因是:超交換作用下，仍有較強的軌道阻挫效應［25］，導致軌道量子漲落，軌道的極化強度不再滿足類孤立空穴的互補關系〈τz+τx〉=0.5. Jahn-Teller晶格-軌道作用提供的軌道場減少了軌道的阻挫，因此雖然起始時軌道極化強度〈τx〉隨著g增加而增加，但隨g增大，Jahn-Teller互作用項在軌道占據中逐漸起主導作用，而對線性Jahn-Teller項軌道占據概率大于純超交換作用的結果，必然導致隨g增大〈τx〉減小.同〈τz〉類似，當Jahn-Teller起主導作用時，〈τx〉也趨于常數.因為非簡諧Jahn-Teller效應作用項下，軌道占據概率小于超交換作用下的占據概率，使得非簡諧項的加入導致軌道占據〈τz〉隨著非簡諧作用強度G增大而減少，而相應的〈τx〉則增大，如圖3所示.

圖3 軌道極化強度(a)〈τx〉和(b)〈τz〉隨線性Jahn-Teller耦合強度g和不同非簡諧耦合強度G的變化關系

為研究自旋關聯對Jahn-Teller效應的響應，定義沿α軸的自旋耦合強度為

從圖4可以看到，Jahn-Teller作用并沒有改變系統的磁結構:平面內為弱鐵磁耦合，在兩層間為強的反鐵磁耦合，即基態仍然保持自旋二聚態的特征.非簡諧Jahn-Teller效應下，軌道占據概率下降，導致沿z軸兩層間的空穴軌道交疊減弱，因此自旋耦合強度Jz隨G增大而減少，這與圖5中自旋關聯〈sisi+z〉隨G增加而減少相對應.同時相應的軌道占據概率的增加，使得在xy面內沿x和y軸電子間的軌道交疊增大，因此Jx，y隨G增大而增大，而〈sisi+x〉也隨G增大而增大.只考慮線性Jahn-Teller效應時，隨耦合強度g的增加，導致占據率增加.那么，按照GKA規則，Jz將增加，相應的Jx，y將減少，而實際自旋耦合強度的變化卻恰好相反.這主要是超交換作用下，空穴間的關聯較強，而Jahn-Teller效應的加入增加了軌道場對軌道量子漲落的限制，從而減少了電子間的關聯，因此自旋耦合強度Jz減少，相應的Jx，y增加.盡管隨Jahn-Teller耦合強度的增強而減弱，但始終保持了沿z方向的自旋耦合Jz遠大于Jx，y，即自旋具有很強的各向異性特征，如圖4所示.這也反映在沿z軸的反鐵磁自旋關聯〈sisi+z〉≈－0.75，始終保持了二聚態的特征，如圖5所示.從表1中可見，當g=4.0 eV和G=0.75g時，自旋和軌道的結構不變，并且此時每個Cu2+離子軌道交替占據

圖4 沿x，y和z方向的自旋耦合強度Jx，y和Jz以及它們的比值隨線性Jahn-Teller耦合強度g和非簡諧耦合強度G的變化關系(a)Jx，y，(b)Jz，(c)

圖5 自旋關聯函數隨Jahn-Teller線性耦合強度g和非簡諧耦合強度G的變化

通過研究Jahn-Teller晶格-軌道耦合作用對基態性質的影響，發現Jahn-Teller效應并沒有改變超交換作用下的自旋和軌道的結構，只是調整了Cu2+離子的軌道占據，從而改變了自旋和軌道間的關聯強度.在超交換作用和Jahn-Teller效應的共同作用下(見表1)，體系軌道在xy平面內反鐵型排列，而沿z軸的兩層間以反鐵型方式排列(a型晶格結構)或鐵型方式排列(d型晶格結構)，并且軌道以－x2〉或方式占據，這使得自旋在雙層間形成自旋單態，而在xy面間自旋單態間為弱的鐵磁耦合，從而穩定了自旋二聚態基態.

3.1.3. 自旋二聚態的激發

在這一部分計算K3Cu2F7的基態自旋激發能隙.為了研究自旋激發，將軌道部分平均后得到自旋Hamilton量:

(5)式對應雙層正方晶格結構的Heisenberg模型.對雙層Heisenberg模型，當層間自旋耦合強度Jz與層內耦合強度Jx，y滿足Jx，y/Jz∈(－0.4，0.3)時，體系的基態為自旋二聚態并可用鍵算符平均場方法來計算該體系的自旋激發［28—30］.參照Matsushita處理雙層Heisenberg模型得到的能譜色散關系［29］，得到了自旋三重態激發能隙隨Jahn-Teller晶格-軌道耦合強度g和G的變化曲線，如圖6所示.由圖6可知，當g=4.0 eV/和G=0.75g時自旋三態激發能隙≈326 K，比由磁化率推得的自旋能隙約400K略?。?4］.由于自旋-軌道具有強的耦合作用，自旋激發時必然伴隨軌道的激發，即自旋激發實際是一種自旋-軌道的聯合激發態.而軌道的空間分布的低對稱性使得軌道激發為有能隙的激發，導致目前得到的自旋三重態激發能隙偏小.

圖6 零溫下，系統基態的自旋三重態激發能隙隨Jahn-Teller線性耦合強度g和非簡諧耦合強度G的變化

對Cs3Cu2Cl4Br3材料［13］，其Cu2+離子處于CuCl4Br2八面體中心.因Cl－離子和Br－離子的半徑大于F－離子半徑，使得兩Cu2+離子間Cu-X-Cu (X=F，Cl或Br)的間接躍遷強度比K3Cu2F7的大.躍遷強度的增強，導致Cs3Cu2Cl4Br3沿z軸的自旋耦合強度增大，從而表現為其自旋激發能隙約為2000K，比K3Cu2F7的能隙大得多.

4. 結論

利用團簇自洽場方法，研究了雙層鈣鈦礦結構材料K3Cu2F7中形成自旋二聚態基態的微觀機理，并計算了其自旋激發能隙.計算結果表明，在超交換作用和Jahn-Teller效應的共同作用下，體系軌道在xy平面內反鐵型排列，而沿z軸的兩層間以反鐵型方式排列(a型晶格結構)或鐵型方式排列(d型晶格結構)，并且軌道以方式占據.這種軌道序使得自旋在雙層間形成自旋單態，在xy面內自旋間為弱的鐵磁耦合，并且自旋軌道的排列符合GKA規則，因此體系形成穩定的自旋二聚態基態.純的超交換作用可以得到穩定的自旋二聚化基態，而Jahn-Teller效應起到了穩定和調節軌道占據的作用.由于沒有考慮到自旋激發同時伴隨的軌道激發，由鍵算符平均場方法得到的自旋能隙約為326 K，比實驗值400K略小.該理論也適用于同類晶格結構的Cs3Cu2Cl4Br3的自旋二聚態的形成.

感謝中國科學院固體物理研究所鄒良劍研究員的建議和討論.

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PACC:7510J，7530E，7550E

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10947125)and the Scientific Research Starting Fund of China University of Petroleum(East China)of China(Grant No.Y081815).

?E-mail:dmchen@upc.edu.cn

Orbital ordering driven spin dimer state in double-layered antiferromagnet KCuO*327

Chen Dong-Meng1)?Liu Da-Yong2)
1)(College of Physical Science and Technology，China University of Petroleum，Dongying257061，China)
2)(Key Laboratory of Materials Physics，Institute of Solid State Physics，Chinese Academy of Sciences，Hefei230031，China)
(Received 9 March 2010;revised manuscript received 29 March 2010)

Magnetic，orbital and lattice structures of K3Cu2F7are determined by cluster self-consistent field approach based on the spin-orbital-lattice Hamiltonian.Symmetry breaking and Jahn-Teller distortion of approximately isolated bilayer cause Cu2+ions alternatively to occupyorbitals in each layer.This orbital ordering occupation leads to the dominant intrabilayer antiferromagnetic coupling，which favors spin dimerization，and the weak intralayer ferromagnetic coupling.Due to absence of spin frustration resulting from the intralayer orbital arrangement and the weak ferromagnetic coupling satisfing Goodenough-Kanamori-Anderson(GKA)rule，the ground state is a stable spin dimer state.The spin singlet-triplet excitation gap obtained by bond-operator mean field method is about 326 K，which is close to the experimental value of 400K.The present theory is also applicable to explaining the formation of spin dimer state in Cs3Cu2Cl4Br3.

spin dimer，orbital ordering，double-layered antiferromagnet K3Cu2F7

book=655,ebook=655

*國家自然科學基金(批準號:10947125)和中國石油大學(華東)科研啟動基金(批準號:Y081815)資助的課題.

?E-mail:dmchen@upc.edu.cn