基于支持向量回歸的魚粉TVB-Ｎ值電子鼻檢測

摘要：揮發(fā)性鹽基氮（ＴＶＢ－Ｎ）是衡量魚粉新鮮度一個(gè)十分重要的指標(biāo)，探索魚粉ＴＶＢ－Ｎ快速檢測方法對魚粉品質(zhì)檢測具有重要意義。利用研制的電子鼻對不同新鮮度的魚粉樣本進(jìn)行電子鼻數(shù)據(jù)采集，建立了電子鼻數(shù)據(jù)和ＴＶＢ－Ｎ值之間的支持向量回歸模型（ＳＶＲ），利用預(yù)測集進(jìn)行驗(yàn)證，并與多元線性回歸（ＭＬＲ）方法進(jìn)行比較。結(jié)果表明，支持向量回歸模型預(yù)測精度優(yōu)于ＭＬＲ模型，其決定系數(shù)Ｒ２、預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差ＳＥＰ、最大相對誤差ＲＥ－ｍａｘ、平均相對誤差ＲＥ－ｍｅａｎ分別為０．９１0、４．３２、８．９２％、１．８７％。支持向量回歸和電子鼻技術(shù)檢測魚粉ＴＶＢ－Ｎ含量是可行、有效的方法。

關(guān)鍵詞：支持向量回歸；電子鼻；魚粉；揮發(fā)性鹽基氮

中圖分類號：ＴＰ２７４；Ｓ９６３．３２＋１文獻(xiàn)標(biāo)識碼：Ａ文章編號：0439－８114（２０11）13－2749-04

Detection of TVB-N in Fishmeal by Electronic Nose Based on Support Vector Regression

ＬＩＵ Ｈｕｉ，ＮＩＵ Ｚｈｉ－ｙｏｕ

（Ｃｏｌｌｅｇｅ ｏｆ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ＆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， Ｈｕａｚｈｏｎｇ Ａｇｒｉｃｕｌｔｕｒａｌ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｗｕｈａｎ ４３００７０，Ｃｈｉｎａ）

Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｔｏｔａｌ ｖｏｌａｔｉｌｅ ｂａｓｉｃ ｎｉｔｒｏｇｅｎ （ＴＶＢ－Ｎ） ｉｓ ａ ｖｅｒｙ ｉｍｐｏｒｔａｎｔ ｉｎｄｉｃａｔｏｒ ｔｏ measure the ｆｒｅｓｈｎｅｓｓ ｏｆ ｆｉｓｈｍｅａｌ．Ｅｘｐｌｏｒｉｎｇ ｒａｐｉｄ ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ ｏｆ ＴＶＢ－Ｎ ｈａｓ ｇｒｅａｔ ｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｃｅ ｔｏ ｆｉｓｈｍｅａｌ ｑｕａｌｉｔｙ’s ｉｎｓｐｅｃｔｉｏｎ． Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｆｒｅｓｈｎｅｓｓ ｓａｍｐｌｅｓ ｏｆ ｆｉｓｈｍｅａｌ ｗｅｒｅ ｄｅｔｅｃｔｅｄ ｂｙ ｓｅｌｆ－ｄｅｖｅｌｏｐｅｄ ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｎｏｓｅ．Ｓｕｐｐｏｒｔ ｖｅｃｔｏｒ ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ（SVR） ｂｅｔｗｅｅｎ ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｎｏｓｅ ｄａｔａ ａｎｄ ＴＶＢ－Ｎ ｖａｌｕｅ ｗａｓ ｃｒｅａｔｅｄ ａｎｄ ｗａｓ ｖａｌｉｄａｔｅｄ ｂｙ ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎ ｓｅｔ． Ａｎｄ ｉｔ ｗａｓ ｃｏｍｐａｒｅｄ ｔｏ ｍｕｌｔｉｐｌｅ ｌｉｎｅａｒ ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ （ＭＬＲ） ｍｅｔｈｏｄ． Ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗｅｄ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎ ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｍｏｄｅｌ ｂａｓｅｄ ｏｎ ＳＶＲ ｓｕｐｅｒｉｏｒ ｔｏ ＭＬＲ ｍｏｄｅｌ． Ｔｈｅ ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔｓ R2，ｓｔａｎｄａｒｄ ｄｅｖｉａｔｉｏｎ ｏｆ ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎ SEP， ｍａｘｉｍｕｍ ｒｅｌａｔｉｖｅ ｅｒｒｏｒ RE-max， ａｎｄ ａｖｅｒａｇｅ ｒｅｌａｔｉｖｅ ｅｒｒｏｒ RE-mean ｗｅｒｅ ０．９１0， ４．３２， ８．９２％，ａｎｄ １．８７％ ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．Ｔｈｅｒｅｆｏｒｅ，ｉｔ ｉｓ ｆｅａｓｉｂｌｅ ａｎｄ ｖａｌｉｄａｔｅ ｔｏ ｅｓｔｉｍａｔｅ ＴＶＢ－Ｎ ｏｆ ｆｉｓｈｍｅａｌ ｂａｓｅｄ ｏｎ ｓｕｐｐｏｒｔ ｖｅｃｔｏｒ ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ ａｎｄ ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ．

Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ： ｓｕｐｐｏｒｔ ｖｅｃｔｏｒ ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ； ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ ｎｏｓｅ； ｆｉｓｈｍｅａｌ； ＴＶＢ－Ｎ

基于仿生學(xué)的電子鼻檢測技術(shù)是２０世紀(jì)９０年代發(fā)展起來的一種新的檢測技術(shù)，由氣體傳感器陣列、數(shù)據(jù)采集處理和模式識別方法等組成。與常規(guī)的理化分析方法相比，具有無須進(jìn)行樣品的前處理，不必使用具有污染的化學(xué)試劑，沒有理化檢測時(shí)的繁瑣操作等諸多優(yōu)點(diǎn)。因此被稱作快速、綠色的檢測方法。

目前，電子鼻技術(shù)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于食品、農(nóng)產(chǎn)品、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的研究。學(xué)者們主要應(yīng)用電子鼻技術(shù)進(jìn)行豬肉［１］、牛肉［２，３］、魚肉［４］等肉類新鮮度研究，不同品牌的香煙［５－７］、不同儲藏期的牛奶［８］、不同品質(zhì)的茶葉［９，１０］、水果［１１－１４］等品質(zhì)識別，小麥、水稻和玉米的霉變檢測［１５］，輔助診斷疾病［１６，１７］等。因此嘗試將電子鼻應(yīng)用于魚粉中揮發(fā)性鹽基氮（ＴＶＢ－Ｎ）的檢測，為魚粉ＴＶＢ－Ｎ的快速檢測提供研究基礎(chǔ)。

利用主成分回歸（ＰＣＲ）、多元線性回歸（ＭＬＲ）等線性方法建立的模型預(yù)測效果很不理想，ＢＰ神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)存在易陷入局部極小、訓(xùn)練結(jié)果不穩(wěn)定等缺點(diǎn)，因此考慮采用支持向量機(jī)和電子鼻數(shù)據(jù)建立魚粉ＴＶＢ－Ｎ值的預(yù)測研究。

支持向量機(jī)不僅可以進(jìn)行模式識別，也可應(yīng)用于非線性回歸。其基本思想：給定訓(xùn)練集Ｔ＝

｛（ｘ１，ｙ１），…，（ｘi，ｙi）｝∈（Ｘ×Ｙ）ｌ，其中ｘｉ∈Ｘ＝Ｒｎ為訓(xùn)練集輸入樣本，ｎ為輸入樣本的空間維數(shù)；ｙｉ為輸出樣本，及與輸入樣本對應(yīng)的期望輸出，ｉ＝１，２，…，ｌ為訓(xùn)練集中樣本的個(gè)數(shù)。假定訓(xùn)練集是按某個(gè)概率

Ｐ（ｘ，ｙ）分布的，尋求一個(gè)函數(shù)ｆ（Ｘ）在給定的損失函數(shù)ｃ（ｘ，ｙ，ｆ）的條件下，能夠使得期望風(fēng)險(xiǎn)函數(shù)

Ｒ［ｆ］＝ｃ（ｘ，ｙ，ｆ）ｄＰ（ｘ，ｙ）達(dá)到極小。

１材料與方法

１．１試驗(yàn)材料

取新鮮魚粉儲藏于高溫的環(huán)境下，使得魚粉在儲藏的過程中逐漸變質(zhì)腐敗，在腐敗過程中采集魚粉保存作為樣本，總共選擇了１５個(gè)不同儲藏時(shí)間的魚粉樣本。

１．２試驗(yàn)儀器

試驗(yàn)采用自行研制的電子鼻測量系統(tǒng)，該電子鼻測量系統(tǒng)由4個(gè)ＴＧＳ系列傳感器構(gòu)成的傳感器陣列、數(shù)據(jù)采集設(shè)備、計(jì)算機(jī)等硬件和基于ＬａｂＶＩＥＷ虛擬儀器平臺開發(fā)的數(shù)據(jù)采集、處理、保存等軟件組成，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖１所示。氣體傳感器陣列分別由ＴＧＳ８２２乙醇及有機(jī)溶劑傳感器、ＴＧＳ８２５硫化氫型傳感器、ＴＧＳ８２６氨氣及胺類傳感器和ＴＧＳ８３２鹵烴類傳感器組成，采集卡型號為ＮＩ ＵＳＢ６００８。

１．３試驗(yàn)方法

１．３．１生化檢測魚粉揮發(fā)性鹽基氮（ＴＶＢ－Ｎ）采用ＧＢ／Ｔ １９１６４－２００３中規(guī)定的半微量定氮法進(jìn)行測定，相同儲藏時(shí)間的魚粉樣本進(jìn)行３次重復(fù)檢測，取３次重復(fù)的算術(shù)平均值作為這個(gè)儲藏時(shí)間的魚粉中ＴＶＢ－Ｎ的含量。

１．３．２電子鼻數(shù)據(jù)采集在進(jìn)行魚粉ＴＶＢ－Ｎ值生化檢測的同時(shí)，利用自行研制的電子鼻測量系統(tǒng)進(jìn)行不同儲藏時(shí)間的魚粉樣本的氣味信息采集。相同儲藏時(shí)間的魚粉樣本進(jìn)行１０次重復(fù)電子鼻數(shù)據(jù)采集，共采集了１５個(gè)不同儲藏時(shí)間的魚粉樣本電子鼻數(shù)據(jù)，因此總共有１５０個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本。

１．３．３異常電子鼻數(shù)據(jù)剔除在實(shí)際測量中，由于傳感器對環(huán)境條件比較敏感以及可能出現(xiàn)的傳感器不能恢復(fù)到原始狀態(tài)的情況，就有可能存在異常數(shù)據(jù)，而異常數(shù)據(jù)將會對建立模型產(chǎn)生不利的影響，因此在模型建立之前有必要剔除異常數(shù)據(jù)。利用常用的３σ（即相當(dāng)于顯著性水平α＝０．０１）準(zhǔn)則進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，當(dāng)測量次數(shù)ｎ＜１０時(shí)，｜ｘｉ－ｘ｜＜３σ恒成立［１８］。儲藏時(shí)間相同的魚粉樣本平行測試了１０次，因此用２σ（即相當(dāng)于顯著性水平α＝０．０５）進(jìn)行數(shù)據(jù)剔除。每一次測量數(shù)據(jù)包含4個(gè)傳感器電壓值，只要其中一個(gè)傳感器電壓值符合剔除準(zhǔn)則，則將這個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本剔除。

２結(jié)果與分析

２．１樣本ＴＶＢ－Ｎ化學(xué)分析

不同儲藏時(shí)間的魚粉中ＴＶＢ－Ｎ的含量如圖２所示。隨著儲藏時(shí)間的延長（儲藏時(shí)間隨樣本編號的增大而增加），魚粉中ＴＶＢ－Ｎ的含量呈增加的趨勢，表明魚粉隨著儲藏時(shí)間的延長而逐步變質(zhì)腐敗。

２．２電子鼻檢測響應(yīng)曲線

電子鼻測量系統(tǒng)中氣體傳感器陣列的響應(yīng)曲線如圖３所示，從傳感器響應(yīng)曲線可以看出，傳感器的響應(yīng)值在經(jīng)過３ ｍｉｎ之后趨于穩(wěn)定，因此選擇第５ 分鐘最后１ ｓ的電壓值平均值作為后續(xù)的分析數(shù)據(jù)。

２．３檢測模型的建立

１５０個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本經(jīng)過異常數(shù)據(jù)剔除后，２６個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本被作為異常樣本剔除了，因此余下的１２４個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本作為后續(xù)分析的數(shù)據(jù)。并對這１２４個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本根據(jù)隔三選一［１９］的方法劃分訓(xùn)練集和預(yù)測集，９３個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本作為訓(xùn)練集，余下的３１個(gè)作為預(yù)測集。

以９３個(gè)電子鼻數(shù)據(jù)樣本為輸入，對應(yīng)的ＴＶＢ－Ｎ作為輸出，利用支持向量機(jī)建立電子鼻數(shù)據(jù)和TVB-N之間的回歸模型，稱之為支持向量回歸模型（Sｕｐｐｏｒｔ ｖｅｃｔｏｒ ｒｅｇｒｅｓｓｉｏｎ，簡稱ＳＶＲ）。并建立電子鼻數(shù)據(jù)與TVB-N之間的多元線性回歸（ＭＬＲ），比較兩者的結(jié)果。

將建立好的模型對訓(xùn)練集和預(yù)測集進(jìn)行TVB-N的預(yù)測，ＳＶＲ預(yù)測結(jié)果如圖４所示，訓(xùn)練集與預(yù)測集的ＴＶＢ－Ｎ實(shí)測值和預(yù)測值之間的決定系數(shù)Ｒ２、預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差ＳＥ、最大相對誤差ＲＥ－ｍａｘ、平均相對誤差ＲＥ－ｍｅａｎ分別為０．９８2、２．１２、７．９１％、０．９９％和０．９１0、４．３２、８．９２％、１．８７％。ＭＬＲ預(yù)測結(jié)果如圖５所示，訓(xùn)練集與預(yù)測集的實(shí)測值和預(yù)測值之間的決定系數(shù)Ｒ２、預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差ＳＥ、最大相對誤差ＲＥ－ｍａｘ和平均相對誤差ＲＥ－ｍｅａｎ分別為０．５38 5，９．７９、１４．０３％、６．０９％和０．586 9、９．１４、１３．９１％、５．５７％。

對比圖４、圖５可以看出，ＳＶＲ對訓(xùn)練集和預(yù)測集的預(yù)測結(jié)果均好于ＭＬＲ，預(yù)測集的實(shí)測值與預(yù)測值之間的決定系數(shù)Ｒ２提高約０．３2，預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差ＳＥＰ、最大相對誤差ＲＥ－ｍａｘ、平均相對誤差ＲＥ－ｍｅａｎ分別降低４．８２、４．９９個(gè)百分點(diǎn)、３．７０個(gè)百分點(diǎn)。這是因?yàn)橹С窒蛄炕貧w是一種非線性擬合，同時(shí)能解決人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)易陷入局部極小、訓(xùn)練不穩(wěn)定的缺點(diǎn)。

３小結(jié)

研究了利用支持向量回歸和電子鼻預(yù)測魚粉中ＴＶＢ－Ｎ的可行性。結(jié)果表明，支持向量回歸相對多元線性回歸具有較好的預(yù)測結(jié)果，其決定系數(shù)Ｒ２、預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)差ＳＥＰ、最大相對誤差ＲＥ－ｍａｘ、平均相對誤差ＲＥ－ｍｅａｎ分別為０．９１0、４．３２、８．９２％、１．８７％。利用支持向量回歸方法和電子鼻技術(shù)可有效地檢測魚粉中ＴＶＢ－Ｎ含量，為魚粉中ＴＶＢ－Ｎ的快速檢測提供了一種新方法。

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