等離子體太陽電池的研究進展*

段春艷，沈 輝

(中山大學太陽能系統研究所∥廣東省教育廳太陽能重點實驗室∥國家新能源工程技術研究中心華南分中心, 廣東 廣州 510006)

太陽能是一種干凈、清潔、無污染且取之不盡、用之不竭的能源，近年由于能源短缺和環境污染等問題，發展利用太陽能的光伏產業引起了世界各國的重視。光伏產業發展很快，但提高效率和降低成本卻始終是其進一步擴大發展和應用的熱點問題。目前主流的晶體硅太陽電池，其轉換效率的理論界限約為29%；在實用水準，25%～26%已是上限。未來將有賴于新技術的研發，諸如利用量子效應[1]，聚光裝置，采用新材料，如上下轉化材料[2-3]，金屬納米顆粒陣列等。本文主要介紹利用金屬納米顆粒提高太陽電池光吸收和轉換效率的等離子體太陽電池的研究概況和進展。

1 等離子體太陽電池

表面等離子體(Surface plasmons)是一種電磁表面波，在表面處場強最大，在垂直于界面方向呈指數衰減場，其既能被電子也能被光波激發。在適當的電磁波激發下，金屬表面的自由電子(等離子體)與電磁波耦合產生集體震蕩，即所謂的表面等離子體共振。表面等離子體共振發生于金屬與介質的交界面。隨著納米技術的發展，表面等離子體被廣泛應用于光子學，數據存儲，顯微鏡，生物傳感，太陽電池等不同的領域。

金屬納米顆粒應用于太陽電池時，主要是利用其表面等離子體震蕩效應，納米顆粒及其之間的表面等離子體的相互作用可以增強對入射光的散射，使更多的光散射到Si襯底，由此可以增強其對光的吸收，進而增強太陽電池的光電流和效率。此類電池即稱為等離子體太陽電池(Plasmonic solar cells)。由于金屬納米顆粒可以應用于太陽電池的上表面或背表面，應用于傳統的硅電池時，可以在不改變傳統工藝的基礎上增強其對光的吸收效果。對于薄膜電池來說，由于其活性層較薄，傳統的金字塔型光陷阱結構難以運用，需要考慮其他的光陷阱結構。如果能采用金屬納米顆粒結構的光陷阱，可以有效增強其對光的吸收，并且可以不增加電池重量，成本也較低。綜合來看，由于金屬納米顆粒有效增強光捕獲的能力，目前光伏產業界降低成本及提高效率的需求，以及薄膜電池急需解決的光陷阱問題，近年掀起了將貴金屬納米結構應用于太陽電池的等離子體太陽電池的研究熱潮。

從數學這一學科來看，他本身就具備抽象性強、邏輯能力大、結構嚴謹等特點，同時隨著知識點的不斷深入，基礎知識的作用與日俱增，對邏輯思維能力要求也越來越高。小學數學教學，是培養小學生邏輯思維能力的基礎，是后期數學學習中知識點掌握難易的關鍵，就目前數學教學現狀來看，即使是小學數學，復雜繁瑣的知識、難以理解的術語、抽象的圖案，讓本就思維邏輯能力不夠的小學生學起來更加困難，以至隨著學習的不斷加深，知識點的不斷累積，小學生在難以理解致使跟不上進度的情況下，很容易產生厭學情緒，所以，換句話說，復雜繁瑣的知識點，是制約小學數學教學中培養學生思維能力的主要障礙。

1.1 金屬納米顆粒的材料及沉積工藝

近年研究表面等離子體效應并用于增強器件光電流的金屬納米顆粒的材料主要有Au，Ag，Cu，Al等。比較來看，Au比Ag對光的吸收強，Ag比Au的路徑長度增強要強[4]。二者的等離子體共振波長相近，且在急需光陷阱應用的紅外波長范圍，大于700 nm時，Au和Ag的介電函數是相似的[4]。Cu很便宜，但其比Au的吸收更強。由于Ag的低成本和其對光的低吸收，因此與Au相比，是更好的可選材料。雖然Ag必須被很好的包覆以避免氧化效應，Au則不存在這種問題。對于Al，則需要考慮在1.5 eV的帶間轉換以及固有氧化物對散射截面和反射率的影響[5]。圖1給出了Au，Ag，Cu的輻射效率隨波長變化的關系曲線[6]，從圖可以看出三種元素對光的吸收情況及不同直徑時的輻射效率。綜合比較各種文獻可以看出，目前在等離子體太陽電池的研究中，關于Au，Ag納米顆粒的應用效果的研究較多。

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圖1 直徑50 nm(a)和100 nm(b)的銀，金和銅納米顆粒在空氣中的輻射效率

金屬納米顆粒應用于太陽電池上，根據沉積方式的不同，可以分為3類：①采用沉積膠體金屬納米顆粒的方式，在文獻中主要用來沉積Au納米顆粒陣列；②采用自組裝的方式，即先在基底上鍍一層納米金屬薄膜，然后在適當的溫度下退火一段時間，在此過程中金屬薄膜變為分散的金屬納米顆粒。③采用模板法，其中采用模板保護+鍍膜的方法，可以獲得分布均勻和尺寸可控的金屬納米顆粒陣列，是有待于發展的一種工藝方法。后兩類方法適合制備大面積的金屬納米顆粒陣列，并且易于和太陽電池的規模化生產工藝相結合。

1.2 金屬Ag納米顆粒的應用

當εp=-2εmZ時，顆粒極性變得很大，這就是我們所說的表面等離子體共振。在等離子體共振處，散射截面能很好的超越顆粒的幾何截面。例如，在等離子體共振處，空氣中一個很小的Ag納米顆粒的散射截面是該顆粒截面面積的10倍，并且散射截面可以通過增加納米顆粒與襯底之間的距離來提高。

式中，α是顆粒的極性；V是顆粒的體積；εp是顆粒的介電函數；εm是埋入介質的介電函數。

2006年，澳大利亞國立大學的Pillai和Catchpole等[10]報道了采用Ag納米顆粒的局域表面等離子體(Localized surface plasmon，LSP)增強薄膜硅器件的光發射和吸收的可能性,認為由于Ag納米顆粒的表面等離子體激發導致的SOI器件的光電流增強，也可以作為光伏電池運作。

Catchpole博士的研究小組與荷蘭的Polman教授(主要研究納米光子學)[11]，以及新南威爾士大學合作[12]，對等離子體太陽電池技術進行了多年的研究[4,10,13-17]。該合作小組主要采用自組裝(蒸發+退火)的方法在電池表面沉積金屬納米顆粒。

貴州是我國紅粘土的主要分布區，紅粘土厚度與中國北部的黃土相比厚度較薄，一般厚度為8-10米，局部地區厚度可以達到20多米。厚度的變化主要與下部基巖起伏有關，在巖溶緩坡、盆地等地厚度較大，峰林高地、陡坡等地厚度較薄甚至沒有。在紅粘土堆積厚的地方有著明顯的垂直分帶結構，從上到下可分為表土層、全風化層、半風化層和基巖四個結構，而在紅粘土堆積較薄的地方垂直分帶結構不明顯。為了更加詳細準確的反映紅粘土剖面特征，本次實驗選取的8個剖面都發育良好，其中包括貴陽白云巖紅粘土剖面兩組、石灰巖紅粘土剖面一組，安順白云巖紅粘土剖面一組、石灰巖紅粘土剖面兩組，遵義白云巖紅粘土剖面、石灰巖紅粘土剖面各一組。

Pillai等[13]把Ag納米顆粒應用于SOI結構薄膜硅太陽電池和厚的平面PERL硅太陽電池前表面，光吸收都得到了增強，在波長大于500 nm(表面等離子體共振峰)以上的整個光譜范圍(可見光到近紅外區)，尤其在長波1 000～1 200 nm范圍，光電流都有顯著增強。對于SOI結構薄膜硅太陽電池(圖2a)，在波長為1 050 nm左右，當納米顆粒的尺寸分別相應于Ag膜的質量厚度為12 nm和16 nm時，在AM1.5太陽光譜下，器件的總電流分別增加了33%和16%。對于平面PERL硅太陽電池(圖2b)，相應于Ag膜的質量厚度為12，14，和16 nm，在AM1.5太陽光譜下，光電流分別增加了19%，14%和2%[13]。光電流增加曲線如圖3所示。把金屬納米顆粒沉積在電池的背表面，可以避免干涉效應引起的低于共振波長波段的吸收損失，同時允許長波長光耦合進入電池[15]。

圖2 實驗使用的硅電池結構

不急于退燒，給免疫系統“練兵”的過程對于有正常免疫功能的人而言，普通感冒不用特意使用藥物去“治本”，也沒有藥物可以用來“治本”。我們有自己的免疫系統，如果我們的免疫系統功能正常，完全可以把普通感冒病毒從身體里清除出去，只是我們的免疫系統和普通感冒病毒作斗爭需要一個練兵的過程：

圖3 增加Ag納米顆粒后SOI電池和平面硅電池的光電流增加

加州理工學院Thomas J.Watson應用物理實驗室的Keisuke Nakayama等人[24]采用掩膜(氧化鋁模板)沉積的方法在GaAs太陽電池上沉積了尺寸可控的Ag納米顆粒。通過化學腐蝕的方法在氧化鋁模板上制作了不同密度的納米通孔，作為蒸發Ag膜時的掩膜，由此在電池表面沉積了密度較大，且有高縱橫比的納米顆粒(直徑110 nm)，其表面等離子體的相互作用引起的強烈散射有效的增強了吸收層中入射光的光路徑，從而使電池的短路電流密度提高了8%。美國錫拉丘茲大學的Ozturk等人[25]采用納米球刻蝕(nanosphere lithography)的方法在氫化納米晶硅太陽電池上沉積了Ag納米盤陣列，總體光電流增強高達10%。澳大利亞國立大學的Mokkapati等[26]采用FDTD法對Ag納米顆粒陣列的相關參數進行優化設計，以提高其光陷阱的效率。本課題組采用自組裝的方法及模板法制作了Ag納米顆粒陣列陷光結構，通過納米顆粒與介質膜的參數優化，增強電池在長波段的光吸收。

除了Catchpole小組外，其他小組也陸續報道了金屬Ag納米顆粒在不同類型電池上的應用效果。如德國于利希研究中心的Moulin等[19]在n-i-p型a-Si:H和μc-Si:H薄膜太陽電池背表面沉積Ag納米顆粒(平均直徑15 nm)增強光的吸收。與沒有納米顆粒的電池相比，加了金屬納米顆粒的電池在長波段有較高的吸收，但量子效率卻有所下降。作者認為是由于納米顆粒表面的復合損失，納米顆粒周圍的電池限制，沉積納米顆粒導致的缺陷或納米顆粒本身導致的光損失。挪威奧斯陸大學的Kirkengen等人[20]從理論上計算了把納米顆粒嵌入晶硅電池內部時會產生的直接吸收情況。臺灣的C.C.Yang小組在InGaN/GaN量子阱太陽電池中采用Ag納米結構，觀察到了量子阱的有效吸收增強[21]，中科院半導體所半導體材料科學重點實驗室通過模擬計算，設計了應用于GaAs太陽電池的Ag表面等離子體增強SiO2/Ag-ZnS雙層減反射膜[22]。芬蘭的Antti Pennanen[23]在其碩士論文中分析并總結了金屬納米顆粒的表面等離子體共振及其對光的散射和吸收效應的基本理論及研究進展。

圖4 10 nm厚SiO2介質層上的Ag納米顆粒對光的散射情況

根據LSP的靜電理論，只有粒子的形狀而不是尺寸影響LSP的共振波長，但實際實驗結果卻不盡然。實驗發現，隨著顆粒尺寸的增加光電流急劇增強。Stuart和Hall[9]發現，Ag顆粒直徑為108 nm時，光電流達到最大增強。他們認為顆粒尺寸進一步增加會導致光電流增強減少，主要因素有兩個：一個是顆粒尺寸增加超出了亞波長尺度約束；另一個是制作較大顆粒時有產生不規則顆粒形狀的趨勢，這樣會加強多極震蕩和降低散射。Pillai等[13]發現Ag的質量厚度在16 nm時，光電流增強最大。他們認為顆粒尺寸增加引起的光電流增強效應是由于輻射效率和散射截面的增強引起的,同時也認為當顆粒尺寸增強超出一定限度時會使金屬顆粒中產生多極震蕩，降低散射效率。因此，為了獲得盡可能寬的光譜范圍內的光電流增強，顆粒尺寸有一個最優值。

Ouyang等[18]在固相晶化多晶硅薄膜電池(EVA電池)背表面采用自組裝的方法沉積Ag納米顆粒(平均直徑120 nm)，在AM1.5太陽光譜下，短路電流和效率分別增加了13%和10%。

解釋金屬納米顆粒應用于太陽電池內部或表面引起的光電流增強的基本機理主要有兩種：光散射和光的近場濃度(near-field concentration of light)。每一個機理的分析都主要依賴于顆粒尺寸，半導體的吸收強度，以及太陽電池的電設計。

Stuart和Hall[8]認為，觀察到的強光電流增強是由于波導調停的金屬納米顆粒之間的相互作用。然而，這個解釋被Catchpole和Pillai[16-17]推翻，他們建立了理論模型，并認為耦合金屬微粒-波導系統的光電流增強是由于波導光而增強的散射截面導致的。因此，是單個顆粒的作用，而不是波導調停的多顆粒效應。

Catchpole和Polman[14]分析了金屬納米顆粒的光散射增強薄膜電池的光捕獲能力，這是他們已報道的大部分實驗工作所依賴的機理。由于金屬中傳導電子的集體震蕩，金屬納米顆粒在等離子體共振波長附近的散射很強。對于直徑在光波長以下的顆粒，單點偶極子模型很好的描述了光的吸收和散射。散射和吸收截面如下：

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(1)

(2)

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1996年Stuart和Hall[7]發現把金屬納米顆粒(Ag，Au，Cu)沉積在SOI(silicon-on-insulator)光電探測器上，引起了光電流的增強。隨后，他們進行了系列Ag納米顆粒增強光電探測器的光電流及其機理的研究[8-9]。

Catchpole小組采用時域有限差分法(Finite Difference Time Domain, FDTD)進行數值模擬，計算金屬納米顆粒的散射截面，模擬金屬納米顆粒如Au，Ag的散射情況，分析不同介質環境下金屬納米顆粒的表面等離子體效應，優化電池中金屬納米顆粒結構的參數，為結構設計提供參考。數值模擬計算中，襯底如Si或石英假定為半無限襯底。對于Ag，介電函數采用Drude模型；對于Si，介電函數采用Drude-Lorentz模型[15]。增強光陷阱效果的措施之一是光路徑增強，通過FDTD可以計算出光路徑增強的情況。決定一個散射光陷阱結構的路徑增強的最重要因素是散射進襯底的光的比例fsubs。另一個重要因素是光在器件中的傳播角度(通過dav因子描述)。一旦fsubs和dav確定，光路徑增強即可確定。最大的光路徑增強值為2dav/(1-fsubs)。圖5描述了圖4中所示的幾種不同形狀及尺寸納米顆粒的光路徑增強情況[4]。其中假設有理想的后反射器。左上角為距離Si襯底10 nm的平行電偶極子和朗伯散射的散射功率的角分布，右下角為計算光路徑增強的幾何圖形。

圖5 幾種不同形狀及尺寸的納米顆粒在波長800 nm時的最大光路徑增強情況

研究顯示，納米顆粒的形狀和尺寸是決定光捕獲效率的關鍵參數[4]。圖4給出了幾種不同形狀及尺寸納米顆粒的光散射曲線。包括直徑100 nm，高50 nm的圓柱形；直徑100 nm的半球形；直徑100 nm和150 nm的球形；距離Si襯底10 nm的平行電偶極子。可以看出，在散射光到高指數襯底時，圓柱形和半球形顆粒比球形顆粒更有效，由于增強了近場耦合，將光捕獲在襯底內部。

針對解析出的要因，全體圈員以頭腦風暴的方式進行討論，開拓思路，進行細化分析，擬定相應的對策和項目負責人后，就每一評價項目依可行性、重要性、迫切性3個指標選定對策；評價方式為優5分、可3分、差1分，共7人參與評分，總分為105分。根據80/20原則，84分以上為選定的實施對策。具體見表3。

Ag納米顆粒等離子體太陽電池在未來的研究主要是：從工藝上優化調整金屬納米顆粒陣列，如采用掩膜沉積法、軟光刻技術制備大面積金屬納米顆粒圖形陣列；很好的利用介質膜之間的調諧作用，優化等離子體太陽電池的結構；理論上需要考慮研究粒子間的耦合作用。

為了防止納米顆粒直接沉積在電池表面成為復合中心，通常先沉積一層介質膜，然后在上面沉積納米顆粒。為了優化電池的性能，應該在最需要優化的光譜區域最大限度的捕獲光。由此，應該盡可能控制納米顆粒在不同光譜波段的響應，以滿足電池最大限度吸收光的需要。研究顯示，介質膜的性能對納米顆粒增強光吸收的效果有重要影響，介質環境不同，等離子體共振峰會發生偏移。通過調整納米顆粒周圍的介質環境的參數如介質膜的材料(TiO2，Si3N4，SiO2等)、厚度、折射率等，可以將納米顆粒的等離子體共振峰調制到不同的波長，尤其是長波范圍[15]。所以，進一步調諧等離子體共振的一個方法即是在金屬納米顆粒的上面或底部采用介質膜。

1.3 金屬Au納米顆粒的應用

從2005年開始，美國加州大學的研究小組陸續報道了在硅半導體及不同類型電池上沉積Au納米顆粒，光吸收和光電流的增強情況[11-12, 27-29]。與其他研究小組采用自組裝方法獲得的Ag納米顆粒(圖6(a))不同[7]，他們采用沉積膠體金屬納米顆粒的方法沉積在器件上的納米顆粒均顯示為單個的納米顆粒，如圖6(b)所示[11]。通過在上表面沉積不同直徑(50，80，100 nm)和密度(6.6×108cm-2，1.6×108cm-2，7.7×107cm-2)的Au納米顆粒，在等離子體共振波長(500 nm)附近，硅pn結的光電流響應增強了50%-80%[29]。實驗發現，隨著顆粒尺寸的增大，等離子體共振的響應范圍擴大，并且向長波方向紅移，但對于所有尺寸的顆粒，光電流均在950 nm以上開始下降。

圖6 采用自組裝方法(a)和沉積膠體金屬納米顆粒方法(b)制作的顆粒形貌

Schaadt等[29]把光電流的增強歸功于Au納米顆粒的表面等離子體激發提高了硅的光吸收。考慮了兩個主要的原因：第一，由于LSP激發，金屬納米顆粒附近的電場振幅遠大于外電場振幅，引起顆粒附近半導體區域的光吸收增強；第二， LSP激發的存在時間是光子穿過LSP近場距離(100 nm)的5-10倍多，在金屬納米顆粒附近，外電磁場和半導體之間相互作用的持續時間增加。可以看出，此處的光電流響應增強機理解釋與Ag納米顆粒部分的完全不同。

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2006年，Derkacs等[27]報道了在非晶硅薄膜電池(a-Si:H)表面沉積Au納米顆粒(直徑100 nm，密度為～3.7×108cm-2)，短路電流密度提高了8.1%，能量轉換效率提高了8.3%。將Au納米顆粒沉積在InP/GaAsP量子阱結構的太陽電池上[28]，可將功率轉換效率提升17%，克服了這類組件中光子吸收率及光生電荷載子收集率無法兼顧的問題。D.Derkacs等結合孤立粒子的Mie理論和計算電磁模擬，考慮粒子-粒子，粒子-襯底，粒子-襯底-粒子的相互作用，解釋了光電流增強。對測試電場的模擬顯示，從納米顆粒過來的光波的強前向散射導致了納米顆粒底部a-Si:H層的電磁場振幅增加。研究顯示，納米顆粒的密度為2.5×109cm-2時，光吸收及效率有最大增強。

2007年，Lim等[11]報道了Au納米顆粒(直徑100 nm，密度為～3.5×108cm-2，等離子體共振峰在680 nm)應用于硅pn結二極管的光吸收增強的進一步研究結果，顯示在波長大于LSP共振波長的范圍，光電流獲得了增強。但在波長低于LSP共振波長的范圍，光電流有一個明顯的降低區間。如前所述，光電流的增強是由于金納米顆粒的強前向散射，通過分析數值模擬結果，Lim等認為低于共振波長波段的光電流降低是由于電場振幅的降低，電場振幅的降低或增強是由入射的電磁場輻射的傳輸部分和Au納米顆粒的散射波的干涉引起的。

在實驗基礎上，Matheu等[12]采用帶有電磁模組的有限元模擬軟件模擬優化Au納米顆粒的密度和直徑，研究了不同密度條件下的光電流增強情況。值得一提的是，直徑150 nm的電介質納米顆粒SiO2沒有表面等離子體共振效應，則避免了金屬納米顆粒在等離子體共振波長附近的吸收損失，高密度的SiO2納米顆粒由于大量的散射點，把晶體硅電池的光電流增強了約8.8%。

除了上述幾個主要研究機構外，其他國家和地區如德國[30]，美國[31-33]，瑞典[34-35]，中國臺灣等的一些研究機構均展開了與此相關的研究[36]，將金屬納米顆粒結構應用于不同類型的電池上。澳大利亞斯文本科技大學的研究人員也正和中國尚德太陽能電力有限公司開發他們的等離子體薄膜太陽電池制造技術，有望在4年內實現商業化[37]。

2 結 語

關于等離子體太陽電池的研究還有許多工藝需要改進和完善。但毫無疑問，利用金屬納米顆粒的表面等離子體效應可以增強電池對光的吸收，提高光電流和效率。該技術可以在基本不破壞太陽電池原有結構的基礎上使用，并且其工藝有與現有的電池制造工藝相結合使用的潛力。最關鍵的是，這種技術可以應用于任何類型的太陽電池上，包括傳統的晶體硅太陽電池和新型的薄膜電池。由于其優點，等離子體太陽電池已經引起了光伏業界的注意，被認為是有潛力商業化的一種電池技術。當工藝經過繼續改進和完善之后，等離子體太陽電池的商業化必將指日可待。

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